得益于相对较低的计算成本和复杂性，分子动力学模拟在研究大规模复杂系统的结构与性质方面具有极大的优势。此外，分子动力学模拟能够提供系统随时间演化的详细信息，包括原子轨迹和动力学行为等，这使其成为研究莫尔超晶格体系的理想工具。因此，本工作采用分子动力学模拟方法，系统研究了小角度层间旋转下石墨烯/六方氮化硼莫尔超晶格面内热导率的变化，并探究了其与原子应力幅值分布之间的关系，从原子热流和声子透射谱两个方面揭示了莫尔超晶格面内热输运性能随层间转角变化的物理机制。
本工作的研究亮点之一是构建了不同层间转角下均具有完美周期性边界的石墨烯/六方氮化硼莫尔超晶格结构。基于连续性模型预测的莫尔超晶格周期与原子结构中实际测量值完全吻合，证实了所构建莫尔超晶格结构的准确性。本工作模拟发现，在垂直堆垛的石墨烯/六方氮化硼范德华异质结中引入层间转角后，结构将会出现莫尔图纹，其周期长度随层间转角的增加呈指数型下降趋势。此外，在小角度层间旋转下（≤ 3.74˚），莫尔超晶格面内热导率随层间转角的增加而单调下降。
本工作另一个研究亮点是深入揭示了结构莫尔图纹、原子应力分布和热输运性能之间的相互关系。该工作模拟发现，原子应力幅值的分布具有与结构莫尔图纹相一致的周期性，且在AA堆垛区域原子应力幅值处于最大值（图1（a）-（c））。应力分布出现周期性的原因主要来自两个方面：由结构莫尔图纹对层间相互作用的周期性调制导致的石墨烯结构起伏，以及碳原子间键长的周期性变化。此外，随着层间转角的增大，原子应力幅值的最大值迅速衰减（图1（d））。
图1：(a)-(c)不同层间转角下(0˚、1.87˚、3.74˚)石墨烯/六方氮化硼莫尔超晶格中石墨烯层原子应力幅值的分布。(d)不同层间转角下沿图(a)-(c)中虚线
分布的原子应力幅值以及拟合曲线。
为了阐明小角度层间旋转下莫尔超晶格结构面内热导率的转角依赖特性，同时揭示其与原子应力和结构莫尔图纹间的关系，本工作还从原子热流的角度分析了其中的物理机制。结合结构莫尔图纹与原子应力的分布情况，原子应力幅值在AA堆垛区域为最大值，但原子热流大小的幅值则处于最小值（图2（a）-（b））。这表明原子应力与原子热流间具有强烈的相关性，且与结构的周期性密不可分，这直接证实了莫尔超晶格周期性的层间相互作用对面内热输运性质的重要调制能力。
除了原子热流大小，本工作还同时分析了原子热流方向对热输运性能的影响：面内原子热流方向偏转量的概率
反映了声子散射的强度，也显示出了周期性变化，其周期长度与结构的莫尔图纹周期相一致（图2（c））。通过对比原子热流大小的极小值与单位长度下莫尔周期数随层间转角的变化，本研究揭示了原子热流大小和方向改变量两者存在竞争机制（图2（d）），共同影响莫尔超晶格体系面内热导率，并且明确了原子热流方向变化在决定面内热输运性能上起主导作用。
图2: (a)层间转角为0˚时，石墨烯/六方氮化硼莫尔超晶格中石墨烯层的面内原子热流大小幅值大于指定阈值的概率(
)分布。图中实线包围的区域为较低概率区。(b)沿图(a)中虚线箭头方向的原子应力幅值(方点实线)和面内原子热流大小幅值(圆点虚线)分布。(c)层间转角为3.74˚时，石墨烯/六方氮化硼莫尔超晶格中石墨烯层原子热流方向偏转量的概率(
)分布。(d)不同层间转角下面内原子热流大小幅值的最小值
以及单位长度下周期数
，分别用实心以及虚线柱状图表示。
最后，本工作进一步揭示了低频区声子透射谱峰值下降和峰值位置蓝移是导致面内热导率随层间转角增加而下降的重要原因。层间转角增加导致莫尔图纹密度增大，使得原子热流方向的波动更加剧烈，声子散射显著增加，最终导致面内热输运性能的降低。声子透射谱随层间转角的变化进一步证实了莫尔效应对体系热输运性能的调控能力。
本工作为理解莫尔超晶格系统中结构莫尔图纹、原子应力分布和热输运性能之间的相互关系提供了清晰的物理机制解释，为调控莫尔超晶格体系中热传导特性提供了新的有效途径。研究成果具有重要意义，为研究莫尔超晶格中声子热输运特性提供了创新性的视角和方法，同时也为新型低维纳米材料的人工设计和优化提供了有力的科学依据和研究基础。深化对莫尔超晶格系统热输运性能的理解，将有助于更好地调控二维材料体系的热传导特性，为可持续能源技术的发展和高效热管理提供创新性思路。
同济大学物理学院博士生任卫君为论文第一作者，同济大学物理学院陈杰教授和新加坡高性能计算研究所张刚教授为论文共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、上海市科委、中央高校基本科研业务专项资金以及新加坡科技研究局专项基金等项目支持。
论文链接：
https://doi.org/10.1063/5.0159598
