手性（chirality）是物体缺乏镜面对称性的几何属性，自然界中绝大多数具有化学和生物活性的物质都是手性的，如氨基酸、DNA和葡萄糖等。手性分子在与圆偏振光相互作用时表现出手性光学特性，在药物开发、疾病诊断、非对称光化学等领域有重要应用。然而，由于天然手性分子的螺旋节距比圆偏振光波长小得多，因此它们的手性响应非常弱，难以被检测或利用。
人工手性纳米结构在谐振激发下可以产生天然手性分子无法实现的巨大手性响应，现有工作在空间维度和动量维度均对此有一定的研究，并设计了多种不同的手性纳米结构(Science 2009, 325, 1513−1515; Phys. Rev. Lett. 2020, 125, 093903; Nature 2023, 613, 474−478)，但是如何在微观层面上系统地解释其强手性光学响应的起源仍是一个悬而未决的难题。目前，研究者对于结构的优化设计仍严重依赖于大范围且耗时的数值模拟，缺乏一种一般性理论指导手性纳米结构的设计。
和反应螺旋密度
间的关系，进而推导出谐振模式的远场辐射螺旋度S3与OCD和RHD的关系：
长期以来研究者认为电磁场的不对称性是由OCD决定的(Phys. Rev. Lett. 2010, 104, 163901; Science2011, 332, 333-336)，但基于该理论，我们发现只有在最简单的均匀、非磁性、无损和无纳米结构的情况下，电磁场的局域手性才可以由OCD完全度量，而在涉及具有边界的纳米结构的情况下远场辐射螺旋度是由RHD和OCD共同决定的，且在高Q的谐振系统中RHD的贡献往往大于OCD的贡献，这是该工作的主要发现和创新点。
图1. 微观理论的示意图。谐振腔近场不均匀的反应螺旋密度(RHD)导致了远场手性通量F并产生了辐射螺旋度S3。表面手性电荷ρc在材料边界上被诱导出作为手性源。
为了验证这一理论，研究团队设计了一种由纳米孔阵列组成的双层光子晶体板(PCS) (图2a)，通过引入面内几何破缺d1 × d2和面外介电常数的不对称Δε = ε2−ε1，打破了系统的所有镜面对称性，导致结构中出现非零的RHD和OCD分布，且
的强度远大于
（图2b），证明了RHD在产生手性辐射中的主导地位。同时
的体积分与Δε紧密相关，由于RHD较之OCD的贡献占主导地位，导致辐射螺旋度S3随Δε的变化近似于RHD的变化（图2c）。该PCS在正入射下的反射光谱在739.56 nm处显示出明显的RRR共振，而RLL可以忽略不计。同时交叉极化分量RRL和RLR均为零，表明不存在极化转换，产生的最大手性来自于PCS的内禀手性。
图2. (a,d)实现最大手性的双层PCS和超表面示意图。(b)
作为d1的函数在上半部分空间的积分。(c)
和辐射螺旋度S3关于Δε的计算值。(e) 
关于Δε的计算值。(h) 手性双层超表面在RCP和LCP入射下的反射光谱及对应的CD谱。
的体积分相对于Δε的函数再次显示出RHD在手性产生中的主导作用（图2e）。当底层的介电常数ε1固定为10.5，
近似地随Δε单调增加，在Δε = 2.51处达到峰值。图2f模拟了RCP和LCP正入射时超表面的反射谱(RR和RL)。其中RR在827.11 nm处消失，而RL呈现出一个尖锐的、大小接近1的峰，导致CD高达- 0.97。
论文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c02402
