• 解决的问题：解决了铌酸锂薄膜因化学物理惰性，在自上而下的制造工艺中难以实现高纵横比纳米结构，进而限制非线性波前整形的问题。

• 提出的方法：提出一种基于纳米压印光刻的自下而上的制造方法，制备多晶铌酸锂纳米结构，并结合新型溶液衍生材料实现非线性超表面。

• 实现的效果：制备的多晶铌酸锂超表面实现了从近紫外到近红外宽光谱范围内的二次谐波聚焦，非线性信号强度提高了 34 倍。

• 创新点：将溶液衍生的铌酸锂材料与直接纳米压印光刻技术相结合，制备出具有高纵横比、低孔隙率的非线性纳米结构，首次实现铌酸锂金属透镜，拓展了非线性超表面领域。

• 研究成果以题为 “Scalable Lithium Niobate Nanoimprinting for Nonlinear Metalenses” 发表于《Advanced Materials》上。苏黎世联邦理工学院物理系（Department of Physics, ETH Zurich） Ülle-Linda Talts 为论文第一作者，Rachel Grange 为论文通讯作者 。
  

  
  

• 摘要：将非线性光学元件小型化对于将先进的光操控技术集成到紧凑的光子器件中至关重要，这有助于实现可扩展且具有成本效益的应用。虽然单晶硅铌酸锂薄膜推动了非线性纳米光子学的发展，但其高度的化学惰性限制了自上而下制造的纳米结构的设计。本文提出一种基于纳米压印光刻的通用自下而上制造方法，用于制备多晶铌酸锂纳米结构，并展示了其在非线性超表面方面的巨大潜力。该制造方法能够实现近乎垂直的特征和高达 6 的纵横比，我们将其与一种新型溶液衍生材料相结合，该材料具有5pmV-1的高有效二阶非线性deff 。在这个平台上，展示了从近紫外到近红外的宽光谱范围内的二次谐波聚焦，非线性信号强度提高了34倍。该方法首次实现了铌酸锂金属透镜，并通过为工程非线性纳米结构提供一种低成本、高度可扩展的制造方法，拓展了非线性超表面的研究领域。

• 结论：在本研究中，我们提出了一种新型的溶液衍生铌酸锂材料，该材料经过优化，可通过高度可扩展且具有成本效益的压印制造工艺来制备非线性光学超表面。多晶铌酸锂溶胶 - 凝胶的有效二阶非线性系数deff为4.8pmV-1（d33的 14%），接近6.6 pmV-1的理论最大值。将这种材料与直接纳米压印光刻技术相结合，为制备高质量的非线性纳米结构铺平了道路，我们利用该结构展示了溶液衍生铌酸锂在其宽透明范围内出色的频率转换效率。我们的工作展示了近乎垂直的侧壁和高达6的纵横比，这对于研究以前受制造限制的非中心对称金属氧化物中的超表面设计至关重要。通过研究如何通过不同的合成配方降低孔隙率和收缩率，同时仍与压印工艺兼容，可以进一步提高溶液衍生铌酸锂的质量和非线性敏感性。除了化学工程，成型后处理可能通过激光退火、热扫描探针退火或极化等方法实现局部结晶度控制。这种合成路线还可以通过增加纳米晶体尺寸、掺杂、集成量子点或等离子体纳米颗粒来进一步增强有效非线性特性。非线性光学材料工程与直接纳米压印光刻技术的跨学科结合，有可能重新定义非线性超表面的性能和应用。
  

图1：溶液衍生铌酸锂（LN）的直接软纳米压印光刻（SNIL）。

图2：压印 LN 的结晶度表征。

图3：溶胶-凝胶LN薄膜中的二次谐波产生（SHG）。

图4： 用于SHG聚焦的纳米压印非线性金属透镜。