Advanced Functional Materials | 非共面磁性异质结构中的大反常霍尔效应

近日，南京大学王学锋教授、张荣院士团队与多个课题组合作，利用脉冲激光沉积技术在蓝宝石衬底上原位构筑了高质量非共面磁性异质结构Cr₅Te₆/Pt，在其中观察到磁性绝缘体/重金属异质结构中文献公开报道的最大反常霍尔电阻率，在5 K下高达114 nΩ·cm。磁力显微镜和第一性原理计算表明，拓扑自旋织构与复杂的电子能带结构相互作用，产生了增强的贝里曲率，由此诱导出显著的反常霍尔效应。该结果为在异质结构中探索巨大反常霍尔效应和调控自旋流开辟了新的途径，也促进了其在低功耗自旋电子器件方面的潜在应用。相关研究成果以“Large Anomalous Hall Effect in a Noncoplanar Magnetic Heterostructure”为题，作为内封面亮点文章（Inside Front Cover）的形式发表于国际知名期刊《Advanced Functional Materials》。

图1. 封面效果图，被遴选为AFM封二（Inside Front Cover）。

反常霍尔效应（AHE）是物理学中广泛研究的自旋输运现象。由于时间反演对称性破缺和自旋轨道相互作用，AHE通常由铁磁性主导，并与磁化强度成正比，在信息存储和传感器件中具有重要应用。铁磁体中AHE的起源通常归因于与贝里曲率相关的内禀机制或由结构缺陷和磁性杂质引起的非对称散射所导致的外禀机制。内禀AHE由材料的电子结构决定，其中占据布洛赫能带的贝里曲率对应于动量空间中的有效磁场，使得电子在沿电场方向运动时获得横向动量。该机制也适用于描述除铁磁体以外的其他系统的AHE。最近，在磁化强度几乎为零的系统中（如：自旋液体、反铁磁材料、非磁性拓扑材料），同样观察到了相当大的AHE，这是由动量空间中非零的贝里曲率所导致。

自斯格明子（skyrmions）发现以来，拓扑自旋织构（topological spin textures）一直是自旋电子学研究的热点。这类涡旋状准粒子可以携带拓扑电荷，在数据存储和神经形态计算应用中显示出应用潜力。近年来，拓扑自旋织构对AHE的贡献同样引起了人们的关注。在阻挫磁体中（MnGe等）具有标量自旋手性（scalar spin chirality）的自旋织构可以作为斜散射中心，使载流子获得横向动量。而在部分反铁磁中（Mn₃Sn等），自旋织构和电子能带结构之间的相互作用可以诱导非零的贝里曲率。然而，关于自旋织构对AHE贡献的研究主要集中在单个材料系统上，目前在异质界面处的拓扑自旋织构对AHE的贡献却鲜有报道。磁性绝缘体/重金属异质结构（如：YIG/Pt, TmIG/Pt等）凭借其强自旋轨道耦合的特性，是研究AHE的重要体系。在这些体系中，通过磁邻近效应能够实现AHE。然而，这些体系中的AHE普遍较弱（约10 nΩ·cm），这严重制约了其在自旋电子器件中的潜在应用。

针对这一问题，王学锋教授课题组较早致力于利用脉冲激光沉积方法探索大面积准二维磁性薄膜碲化铬（Cr₅Te₆）的制备，该材料沿c轴方向呈现出Cr缺陷层和 Cr 富集层交替堆叠的结构，具由复杂的磁性和电子能带结构，并在其中观察到接近室温的巨大拓扑霍尔效应（Adv. Funct. Mater. 33, 2302984 (2023)），这为探索拓扑自旋织构提供了理想的材料平台。近期，课题组继续利用脉冲激光沉积技术，在尺寸5 × 5 mm²蓝宝石衬底表面原位构筑了高质量Cr₅Te₆/Pt异质结构（图2a），X射线衍射分析表明Cr₅Te₆沿c轴生长的单晶特性。利用高分辨率扫描透射电子显微镜对Cr₅Te₆/Pt断面进行观测，表明异质结具有无元素扩散的明锐界面，这是构建界面拓扑自旋织构的重要前提。为深入研究基于Cr₅Te₆异质结构的AHE，课题组选择10 nm厚的Cr₅Te₆薄膜作为磁性绝缘层，其极高的电阻有效排除了分流效应对实验结果的干扰；随后将不同Pt厚度的异质结构制备成霍尔器件，其纵向输运结果同样表明器件中的电流输运仅发生在Pt层（图2d-f）。

图2. Cr₅Te₆/Pt异质结构的基本结构和纵向输运特性。

随后，研究人员对不同Pt厚度的霍尔器件进行横向磁输运测试（图3）。不同厚度的器件在整个温度范围均表现出明显的AHE（图3a,b）。为了揭示其起源，在Cr₅Te₆/Pt界面插入了弱自旋轨道耦合层Cu，获得的线性霍尔效应证明了AHE源于 Cr₅Te₆/Pt界面（图3c）。此外观察到随Pt厚度变化产生的信号反转，这是由于厚度变化带来的电子空穴互扩散导致费米能级附近贝里曲率的重建（图3d）。进一步分析表明，在Pt层厚度超过 3 nm 时，反常霍尔曲线中出现了明显的驼峰。结合先前的报道，Cr₅Te₆中存在大量Cr原子中未占据的d轨道所产生的空穴，在较厚的Pt（5-10 nm）层中，电子和空穴共同参与输运过程，从而导致霍尔曲线中驼峰的出现。通过拟合，成功分离出非线性普通霍尔效应和AHE的贡献（图3e）。为深入探究AHE的内在机制，课题组对反常霍尔电阻率 与纵向电阻率ρ_xx的比例进行研究，结果表明 呈现线性关系，进一步证明了贝里曲率主导的内禀机制（图3f）。更重要地，在3 nm Pt厚度的器件中其反常霍尔电阻率达到最大114 nΩ·cm@5 K，该数值在所见报道的磁性绝缘体/重金属异质结构中最大（图 4）。

图3. Cr₅Te₆/Pt异质结构的磁输运性能测试。

图4. 不同磁性绝缘体/重金属体系中反常霍尔电阻率随温度的依赖关系。

为从对称性角度深入理解AHE的内禀机制，理论合作者基于最小的 Cr₅Te₆/单层Pt结构进行了第一性原理计算（图5）。在计算过程中，选取高对称动量方向 X-Γ-Y 及其时间反演（或空间反演）路径X’-G-Y’，用于分析电子能带结构和贝里曲率。计算结果显示，在该异质结构中时间反演对称性和空间反演对称性同时被打破。Cr₅Te₆层虽然对称性破缺，但其在费米能级附近的反常霍尔电导率相对较弱，约为10⁰-10² Ω^-1·cm^-1。然而，当Cr₅Te₆与Pt层耦合后，在费米能级下1 - 2 meV范围内，AHE显著增强，表明导电的Pt 层在AHE中起到关键的主导作用。Cr₅Te₆/Pt异质结构中较大的贝里曲率峰归因于其单位面积内提供的大量Cr原子，相比Cr₂O₃/Pt 和Cr₂Ge₂Te₆/Pt 等体系，Cr原子数量多出2-3倍。同时，通过对电荷密度差的分析发现，在单层 Pt中平均每个Pt原子上有0.15个电子的电荷积累，进一步说明Cr₅Te₆与Pt之间的相互作用对电子结构的重要影响。

图5. Cr₅Te₆/Pt中贝里曲率和反常霍尔电导率的理论计算。

为探究异质结构界面处的拓扑自旋织构，课题组与北航合作者利用低温（10 K）、强磁场（9 T）磁力显微镜对样品进行实空间观测（图6）。为了清晰地观察拓扑自旋织构，选择了厚度为70 nm的Cr₅Te₆层与3 nm的Pt层构成的异质结构。其不同磁场下的扫描结果显示，在0.6-0.65 T范围内，斯格明子的密度达到峰值，这与拓扑霍尔效应在约 0.6 T 处出现峰值的现象完美吻合。通过对斯格明子的横截面线轮廓进行分析，发现每个斯格明子的半高宽均表现高度一致，约为 250-300 nm。尽管在Cr₅Te₆（10 nm）/Pt（3 nm）异质结构中，MFM 测量未检测到明显的磁信号，但观察到了显著的AHE。结合磁性测试结果分析，随着Cr₅Te₆薄膜厚度的减小，其面内各向异性转变为近乎磁各向同性，这种各向异性的退化有利于异质界面处形成拓扑自旋织构，并与原子级模拟的结果相一致（图6j）。通过对异质结构中AHE的数值模拟，成功建立了实空间中的拓扑自旋织构与动量空间中的贝里曲率之间的内在联系，揭示了拓扑自旋织构对AHE的作用机制（图6k）。

图6. Cr₅Te₆/Pt异质结中斯格明子的磁力显微镜观察及其原子级模拟。

                 供稿：课题组

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