高纯材料是支撑半导体、新能源、航空航天等现代高端技术突破与产业升级的核心物质基础，其纯度直接决定了先进器件的性能极限。长期以来，人类通过“流体结晶”方式进行提纯：例如从农业时代盐类的室温（~20 ℃）溶剂蒸发结晶，到信息时代高熔点（~1000 ℃）金属/半导体的籽晶诱导熔融结晶，再到更高温条件下（~2000 ℃）金属氧化物的坩埚法结晶。然而，面向具备超高升华点（~3000 ℃）的范德华材料（如石墨），传统方法无法实现有效提纯。
当前工业界通常利用化学浸渍和高温重结晶等技术提高石墨材料纯度，虽然这些方法能在一定程度上去除杂质，但相关工艺过程会对石墨的本征晶格结构造成严重破坏，导致其电导率、热导率和机械强度等关键性能指标大幅下降。具有完美晶格结构的超纯单晶石墨材料长期处于匮乏状态，已成为制约二维量子器件、集成电路、结构超滑等前沿领域突破的核心材料瓶颈。因此，开发新型原子级石墨提纯技术，突破现有工艺的纯度极限和结构完整性限制，成为材料科学领域亟待攻克的重大科学难题。
针对上述难题，北京大学刘开辉教授团队近年来原创“晶格传质-界面生长”材料制备新范式，在国际上首次实现了十万层单晶石墨晶体（Nature Nanotechnology 2022, 17, 1258）、菱方相氮化硼晶膜（Advanced Materials 2024, 36, 2303122）以及菱方相硫化物的通用制备（Science 2024, 384, 99）。基于该新范式，团队成功开发出基于晶格传质的固态提纯新技术，在超高纯度单晶石墨晶体制备上取得重大突破，材料性能指标全面超越现有商用及科研级同类产品。
研究团队以镍晶格为原子级传质媒介，将待提纯的碳原料放置于单晶镍基底一侧，通过精准解析不同元素在镍中的吸附、扩散及析出能垒，构建了具有元素选择性的原子筛提纯机制。该提纯方法如同为碳原子打造了一条“高速专用通道”，仅允许碳原子在镍晶格中定向传质，并在界面处有序外延生长，从而实现了超高纯度单晶石墨晶体的制备。
系统的测试表征证明，制备的高纯单晶石墨材料具有极低的元素缺陷密度（<10 ppm）、极小的结构缺陷密度（~0.2 ppb）、完美的Bernal堆叠纯度（99.7%）以及超大的单晶尺寸（~3×3 cm2）。同时，该高纯单晶石墨还可解离为完美单晶石墨烯材料，通过对其进行完整的低温输运测试，发现其具备超高的载流子迁移率（~215000 cm² V⁻¹ s⁻¹）、极低的量子转变磁场（0.3 T）以及完整的整数填充朗道能级。这些数据都证明了高纯单晶石墨拥有完美的晶格结构以及极低的缺陷密度，为其在前沿领域的应用奠定了基础。
图1.石墨的晶格传质固态提纯技术及元素纯度表征
图2.超高纯单晶石墨的结构缺陷表征
图3.超高纯单晶石墨的堆垛纯度表征
图4.解离单层石墨烯的光谱以及低温输运表征
研究团队提出的“晶格传质-界面生长”新范式革新了晶体生长的底层理论框架，不仅刷新了石墨晶体纯度的纪录，也为多种超高纯晶体的制备提供了普适性原子级制造新策略。通过调控设计晶格传质介质与界面生长动力学，该技术可推广至其他范德华层状乃至非层状晶体，有望为量子计算、集成电路等领域提供关键材料支持。
论文链接:
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202500461
