位错作为晶体中最常见的缺陷类型之一，在材料性能设计与优化中发挥着重要作用。金属材料中的位错已被广泛研究，并用于调控其硬度、疲劳性能及延展性。金属中高密度位错的产生得益于金属键的非方向性和非特异性。相比之下，具有刚性离子/共价键的铁电晶体表现出明显的各向异性，其应力释放主要依赖于铁电畴变及畴壁运动。这一特性使得在铁电材料中高密度位错的形成与操控极具挑战性，极大限制了位错工程在铁电材料中的创新应用。
从形成原理上看，当作用于晶体的拉应力、压应力或切应力超过其屈服点时，位错通常在应力集中区域产生。机械载荷虽是引入位错的常规手段，却极易破坏脆性的铁电晶体。为此，研究人员探索了多种非机械位错诱导途径，如掺杂、热处理、电场调控及高能粒子辐照等。然而，现有方法大多依赖非空间选择性的体能量沉积，当需要在晶体深处“雕琢”位错时，其操控精度与可控性显著受限。
为突破上述瓶颈，浙江大学邱建荣教授团队开发出一种铁电晶体内部高密度位错的多维度光学调控方法。该方法通过超快激光诱导选择性能量沉积在铁电晶体中可逆直写高密度位错，利用各向异性场增强与铁电畴结构取向的协同作用，实现了三维空间中对位错结构的多自由度精确操控，为铁电材料的位错工程应用与性能设计提供新思路。相关成果发表于Nature Communications。
超快激光在PMN-PT单晶中诱导的位错在三维自由空间中呈现出显著的各向异性特征（图1a），位错密度高达~3.6 × 10¹⁶ m⁻²。位错分布形态取决于激光偏振方向、脉冲能量及铁电畴取向，可形成三类典型构型：垂直于激光偏振方向、平行于激光偏振方向、平行于晶体极化方向（图1b）。这一现象源于超快激光与PMN-PT晶体相互作用过程中不同类型局域场增强机制之间的动态竞争。值得注意的是，通过激光二次辐照可使高密度位错原位湮灭，从而实现位错的可逆擦除与重写，为解决铁电体位错调控难题提供了有效手段。深入的晶体学分析揭了超快激光诱导的高密度位错主要分属于两类滑移系统，即ABO₃钙钛矿典型的{110}<110>室温滑移系统和{100}<100>高温滑移系统（图1c, d）。
图1 超快激光直写高密度位错
得益于焦点区域内强场-物质相互作用激发的丰富非线性效应，超快激光诱导的高密度位错具有多维可控性。具体而言，超快激光聚焦于透明材料内部通过多光子电离在焦点区域中心产生等离子体，该区域会进一步调制后续入射的激光脉冲，导致焦点区域内光场的重新分布（图2a）。当载流子密度较低时，满足欠密模式下的焦区光场调制，局域场增强方向垂直于激光偏振；当载流子密度较高时，电离区表现出准金属态，满足等离激元模式下的焦区光场调制，局域场增强方向平行于激光偏振。在局域场增强的作用下，辐照区域内形成各向异性的高温高压与非平衡应力，驱动位错优先沿光场增强的方向生成（图2b，c）。
图2 基于激光偏振方向和铁电畴取向的位错操控
铁电晶体的本征各向异性与畴结构特性可以协同调控位错的产生。PMN-PT单晶在(100)和(010)晶面上原子间结合能弱，使得焦区非平衡应力驱动晶体优先沿这两个晶面解理，从而产生高密度位错。同时，在未极化的PMN-PT晶体中，随机取向的畴壁引发应力集中，导致激光诱导位错周围形成无序取向的位错。通过外部电场极化可以大幅消除晶体中随机取向的畴壁，从而提高位错排列的空间规整性。当极化方向与激光入射方向垂直时，畴变增韧效应占据主导地位，位错形成区与晶体极化方向保持一致（图2d）。反之，设置激光入射方向平行于晶体极化方向，则激光偏振对位错的定向控制自由度得以保留。尤为重要的是，电极化诱导的退极化场显著提升了激光辐照产生的载流子密度，激发等离激元模式焦区光场调制，由此产生的位错分布与激光偏振方向平行（图2e）。
图3 高密度位错的写入与擦除
在实验上，当二次辐照时间超过位错诱导时间的两倍后，位错形成区分布显著缩短，由各向异性的长条状变为焦点中心的各向同性点。微观上，二次辐照区域的扫描电子显微镜和高分辨率透射电子显微镜图像显示位错几乎被完全擦除（图3e）。宏观上，由高密度位错引起的应力双折射在激光二次辐照后基本被消除（图3f），进一步证明了PMN-PT晶体中位错的原位可擦除性。
该研究开发了一种多自由度晶体缺陷光学调控的方法，提出并证明了超快激光辐照可以在PMN-PT等铁电体内部产生可擦除重写的高密度位错，位错分布表现出明显的各向异性，可以通过激光能量、偏振和晶体极化方向等协同调控，使得铁电材料中高密度位错的三维灵活操控成为可能，为开发基于位错工程的新型铁电器件奠定了基础。研究结果对于理解超快激光与物质相互作用过程和无机非金属体系位错调控机制具有重要意义。
本文第一作者为浙江大学马榕泽、张博，通讯作者为浙江大学张博、王卓和邱建荣教授。中国科学院上海硅酸盐所许桂生研究员、浙江大学刘小峰副教授等也为该工作做出重要贡献。
论文链接：
Ma, R., Zhang, B., Xu, G. et al. Reversible writing of high-density dislocations with multidimensional controllability in PMN-PT crystal. Nat Commun 16, 5966 (2025).
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