前沿：RICE黄声希等Nano Letters | 二维WSe₂中通过高效抑制经典发射实现超高纯度单光子发射

研究背景

过渡金属二硫属化合物（TMDs）是极具前景的二维单光子发射器（SPEs）宿主材料。已有研究报道了WSe₂、WS₂、MoS₂、MoSe₂和MoTe₂等多种半导体TMD中的单光子发射现象。衡量高性能单光子源的关键指标是纯度，其通过汉伯里-布朗-特维斯干涉仪测量的二阶自相关函数零延时值g⁽²⁾(0)来量化，计算公式为1− g⁽²⁾(0)。虽然g⁽²⁾(0) ≤ 0.5即满足反聚束的基本判据，但对于容错量子计算和玻色采样等严苛应用，需要g⁽²⁾(0) ≤ 0.01才能有效抑制多光子噪声。目前基于二维TMD的单光子源要实现g⁽²⁾(0) ≤ 0.1仍面临重大挑战。

在TMD材料中，单光子发射通常源于缺陷态和应变诱导势阱，但自由激子及激子复合体等其他发光过程会影响发射纯度，这些过程会产生与单光子发射波长重叠的强宽带经典光发射，。有效抑制此类经典背景发射是提高单光子纯度的关键，现有方法包括施加电场、使单层TMD与石墨或分子接触等，但这些策略需要复杂的电极制备或仪器配置。因此，开发能稳定产生低g⁽²⁾(0)值的简易方法，对于推动TMD单光子源满足各类量子应用需求至关重要。

成果介绍

有鉴于此，Rice 大学黄声希教授和A&M大学Xiaofeng Qian教授（共同通讯作者）提出两种通过抑制经典背景发射在TMD材料中稳定获得高纯度单光子源的策略。针对单层WSe₂，利用交叉圆偏振方案协同调控谷自旋锁定效应与自旋简并缺陷态，在保留缺陷发射的同时有效抑制自由激子背景。该方法实现的g⁽²⁾(0)值低至0.017，对应实测纯度达98.3%。采用近共振激发时纯度进一步提升至99.0%。在双层WSe₂体系中，得益于其间接带隙特性以及谷态与缺陷态的双重自旋简并性，无需偏振调控即可实现97.0%的纯度。实验观测到g⁽²⁾(0)值与峰背比存在强相关性。该研究方法具有优异的一致性：在采用手性调控或双层方案的32个发射器中，29个表现出单光子发射特性，其中9个纯度超过90%。相比之下，未采用这些方法的27个发射器中仅有8个呈现单光子发射，且无一纯度超过90%。这些研究成果不仅揭示了二维TMD材料中单光子发射的微观机制，更为二维材料体系高通量制备高纯度量子光源提供了可扩展路径。

图文导读

图1. 尖锐发射峰下的宽谱背景对单光子纯度的影响。(a) hBN/单层WSe₂/hBN样品在纳米柱上的光学显微镜图像及侧视图示意图。单层WSe₂区域已标出，A-C位点分别用深红、浅蓝和藏青色圆点标注。(b) 10K温度下样品的PL强度分布图。(c-e) A-C位点的PL实测光谱，用于光子统计和时间关联分析的PL峰位用浅蓝色框标出。各曲线颜色与图a中位点标记色相对应。稳态PL光谱采集使用532 nm连续波(CW)激光器。(f-h) 分别对应(c)(e)中所选PL峰位的二阶关联函数g⁽²⁾随时间变化曲线，拟合获得的g⁽²⁾(0)值分别为0.43 ± 0.01、0.66 ± 0.05和1.00 ± 0.02。(i) 所选PL峰位的发射强度-时间曲线。(j) 通过多指数函数拟合PL衰减曲线获得的寿命组分。关联函数及衰减曲线测量使用509 nm脉冲激光器。

图2. 通过偏振选择提升单光子发射纯度。(a,d) 两个不同位点在σ⁺σ⁺（深红）和σ⁺σ⁻（藏青）配置下测得的PL光谱（激发光源：532 nm连续波激光器）。(b,e) 对应位点在σ⁺σ⁺（蓝）、σ⁺σ⁻（红）及非偏振（灰）配置下获得的二阶关联函数g⁽²⁾随时间变化曲线（激发光源：509 nm脉冲激光器），测量所选PL峰位已在(a)(d)中用浅蓝色框标出。(c,f) 分别对应(a)(d)中两个位点的光谱背景（灰线）与不同能量峰位（黑星）的偏振度计算结果，红色三角标记为所选PL峰位。(g) 基于第一性原理计算获得的5×5×1超胞内含V_Se缺陷的单层WSe₂自旋S_z投影能带结构。(h,i) Γ点处下缺陷态(h)与上缺陷态(i)的α旋量实部分布。

图3. 双层WSe₂的高纯度单光子发射。(a) 单层（青色）与双层（紫色）WSe₂的PL光谱对比。(b) 所选PL峰位的g⁽²⁾随时间变化曲线，零延时处g⁽²⁾(0) = 0.03 ± 0.03。(c) 图(a)中标示PL峰位的发光强度-时间曲线，经指数衰减拟合获得寿命12.05 ± 0.09 ns。(d) 两个不同位点在多种偏振配置下测得的PL光谱。(e) 对应(d)中PL峰位在σ⁺σ⁺（蓝）和σ⁺σ⁻（红）偏振配置下的g⁽²⁾曲线（σ⁺σ⁺曲线已垂直偏移以便观察），从上至下获得的g⁽²⁾(0)值分别为0.09 ± 0.01、0.10 ± 0.01、0.18 ± 0.04和0.20 ± 0.08。(f) 对应(d)的光谱背景（灰线）与不同能量峰位（黑星）的偏振度计算结果，红色三角标示所选PL峰位。(g) 图(d)中选定峰位的PL寿命，上下两图分别对应不同偏振配置。 (h) 第一性原理计算获得的5×5×1超胞内含V_Se缺陷的双层WSe₂自旋S_z投影能带结构。(i,j) 分别展示最高价带（K′点）与下缺陷态的自旋密度ρ^z分布。

图4. 单层与双层WSe₂中所有分析PL峰位的α = I_peak/I_background与g⁽²⁾(0)值汇总。(a) 计算获得的α值与对应峰位g⁽²⁾(0)的关联图，藏青色实线表示g⁽²⁾(0)与α的理论关系曲线：g⁽²⁾(0) = 1−[α/(α+1)]²。(b) 不同偏振配置下单双层WSe₂所有峰位的g⁽²⁾(0)值分布（红色三角：共偏振，蓝色矩形：交叉偏振，灰点：非偏振）。

结论与展望

此研究展示了两种提升原子级薄层WSe₂单光子纯度的有效策略。在单层WSe₂中，交叉圆偏振激发与检测能有效抑制宽带背景发射，同时保留尖锐的缺陷发射峰，从而持续获得低g⁽²⁾(0)值，这印证了手性调控激发对提升光子纯度的可靠性。双层WSe₂则提供了偏振无关的替代方案：其间接带隙抑制了自由激子发射，而反演对称性消除了谷圆二色性，使得即使在非偏振激发下也能实现高实测纯度。相较于单层体系，这些本征特性带来了更低的背景噪声和更长的激子寿命。两种方法均具有实验简易性，无需复杂制备工艺，且展现出优异的可重复性。值得注意的是，所有低g⁽²⁾(0)值的实现均未经过任何后处理。这些发现不仅深化了我们对二维半导体中缺陷束缚激子的理解，更为量子信息与安全通信技术领域提供了可扩展、高保真单光子源的实用化制备路径。

文献信息

Wenjing Wu, Alex Strasser, Zhongqi Xiu, Kinfung Ngan, Thi D. Hoang, Song Liu, Hangzheng Shen, Luke Nemetz Holtzman, James H. Edgar, James C. Hone, Vasili Perebeinos, Shuo Sun, Junichiro Kono, Xiaofeng Qian, and Shengxi Huang, Ultrahigh-Purity Single-Photon Emission from 2D WSe₂ via Effective Suppression of Classical Emission, Nano Letters, DOI: 10.1021/acs.nanolett.5c01718.

文献链接：

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c01718

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