资讯：莱斯大学&加州大学ACS Nano :Janus MoSSe/MoS2异质结构中二次谐波产生各向异性的光机械调控

图文导读

图1. Janus MoSSe/MoS₂的二次谐波产生。(a) MoSSe/MoS₂二次谐波产生示意图。(b) 3R和2H堆叠方式的MoSSe/MoS₂晶体结构。(c) 3R和(d) 2H堆叠样品的光学图像。(e) 3R和(f) 2H MoSSe/MoS₂在800 nm入射激光下的二次谐波强度随偏振角变化关系。0度方向对应实验坐标系X轴。

图2. 实验中测得的(a)MoSSe、(b)3R MoSSe/MoS₂和(c)2H MoSSe/MoS₂拟合平均SHG强度。 (d)无应变条件下二阶磁化率张量随入射波长变化的理论计算结果。

图3. (a) MoSSe、(b) 3R及(c) 2H MoSSe/MoS₂异质结构在850、900、950和1000 nm入射波长下与波长相关的偏振分辨SHG强度。

图4. 在ε_xx = −νε_yy条件下，MoSSe、3R MoSSe/MoS₂和2H MoSSe/MoS₂的(a-c)拟合强度比及(d-f)拟合应变随入射波长变化关系。

图5. 在ε_xx = −0.2%和ε_yy = −νε_xx（ν = 0.29）应变条件下2H MoSSe/MoS₂的二阶磁化率张量计算结果。(a) 含应变的SHG张量元随入射波长变化关系；(b) 有无应变条件下的能带结构对比；(c-d) 基于群论模拟的SHG极坐标图：(c) 无应变；(d) 有应变。

图6. MoSSe/MoS₂异质结构的拉曼光谱分析。(a) 四种不同3R/2H堆叠构型的MoSSe/MoS₂光学显微图像；(b) 2H堆叠MoSSe/MoS₂的拉曼光谱；(c) 3R与2H堆叠样品中A₁′振动模式的频率分布图。

结论与展望

本研究成功实现了3R与2H堆叠MoSSe/MoS₂异质结构中二次谐波产生各向异性的光机械调控。SHG强度的偏振依赖性偏离了C_3v点群的六次对称性，这种特性在较长激发波长下尤为显著。理论分析表明，该各向异性源于应变诱导的异质结构对称性破缺。实验观测到2H与3R堆叠MoSSe/MoS₂的SHG各向异性和强度分别在925 nm和975 nm入射波长处出现峰值，该现象对应于通过二次谐波过程在Γ点处发生的共振跃迁。这些结果表明，受强能带杂化影响的光学共振通过光致伸缩效应调控着光诱导应变。此外，3R堆叠较2H堆叠表现出更强的光诱导应变，这可由影响光诱导应变与固有应变的更强层间耦合作用解释。群论分析与第一性原理计算共同证实，光致伸缩是驱动各向异性应变的主要机制，特别是在以对称性破缺、电子杂化与层间耦合为特征的Janus异质结构中。该研究凸显了SHG技术在应变、堆叠构型及光学共振研究中的潜力，为探索vdW异质结构非线性光学特性提供了重要工具。

研究表示，后续研究可着力于Janus异质结构中应变的动态调制，实现非线性光学特性的主动调控，并推动光弹性张量的提取。此外，光致伸缩中共振现象的作用为通过光学激励调控异质结构非线性响应开辟了新途径。采用超快光谱技术进行深度研究，将直接揭示光机械效应的时标特征与作用机制。这些前瞻性研究方向将深化我们对应变工程功能的理解，为可调控非线性光学器件的开发开启新的机遇。

文献信息

Kunyan Zhang, Medha Dandu, Nguyen T. Hung, Tianyi Zhang, Elyse Barré, Riichiro Saito, Jing Kong, Archana Raja, and Shengxi Huang, “Optomechanical Tuning of Second Harmonic Generation Anisotropy in Janus MoSSe/MoS₂ Heterostructures” ACS Nano Article ASAP

文献链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.5c10861#