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两江科技评论

2026-03-11

导读：加州大学伯克利分校（UCB）Sayeef Salahuddin教授课题组通过将广泛使用的介电材料二氧化钛（TiO₂）薄膜的厚度减小至3纳米以下，可以诱导其发生维度驱动的介电-铁电相变，从而在低至1纳米

文章来源：化学与材料科学

铁电材料因其可被外电场反转的自发极化特性，在非易失性存储器和逻辑器件等领域具有重要应用。然而，在纳米尺度下稳定铁电性极具挑战，因为去极化场会随尺寸减小而增强。此前，在原子层沉积生长的HfO₂基薄膜中发现铁电性，引发了人们对萤石结构氧化物的兴趣，因为它们具有硅工艺兼容性和厚度可扩展性。理论计算预测，同为萤石结构二元氧化物的TiO₂在特定条件下也能稳定铁电正交相（Pca2₁），但体相的TiO₂是简单的中心对称介电体，不具有极性相。实验上验证TiO₂在超薄尺度下的铁电性，将开辟一条全新的材料探索路径。主要挑战在于如何在实验上实现并证实TiO₂这种常规介电材料在原子尺度下的铁电性。这需要：1）合成高质量的超薄TiO₂薄膜；2）使用多种互补的表征技术确认其发生了从中心对称介电相到非中心对称铁电相的结构转变；3）最关键的，要演示其极化可以被外电场可逆地切换，这是铁电性的核心判据。

据此，加州大学伯克利分校（UCB）Sayeef Salahuddin教授课题组通过将广泛使用的介电材料二氧化钛（TiO₂）薄膜的厚度减小至3纳米以下，可以诱导其发生维度驱动的介电-铁电相变，从而在低至1纳米（约两个晶胞）的原子尺度上稳定出具有电压可切换极化的铁电正交相。

2026年3月5日，相关工作以“Ferroelectricity in atomic-scale titanium dioxide dielectric films”为题发表在Science上。

通过在原子尺度降低材料维度，可以在通常被认为是简单介电质的二氧化钛薄膜中稳定出铁电相。研究发现，当二氧化钛薄膜厚度降至3纳米以下时，会发生从中心对称介电相到非中心对称铁电正交相的转变。尤为引人注目的是，这一铁电性在薄膜厚度低至1纳米（约两个单胞厚度）时依然稳定存在。通过原子层沉积技术在350℃以下的低温制备，该铁电薄膜可在硅衬底及非晶表面（如二氧化硅、非晶碳膜）上稳定生长，展现了极佳的材料兼容性和集成潜力。

图文介绍

首先通过同步辐射面内掠入射衍射对不同厚度的二氧化钛薄膜进行了系统表征。衍射结果表明，厚度大于3纳米的二氧化钛薄膜呈现典型的金红石介电相，而厚度低于3纳米的薄膜则出现了铁电正交相的特征衍射峰。通过对晶格纵横比的精确计算，研究发现在亚3纳米区域这一比值急剧增加至与理论预测的铁电相一致的数值。即使在1纳米厚度的薄膜中，铁电相的特征衍射峰依然清晰可辨。为了排除衬底晶格的影响，团队直接在非晶碳膜上制备了超薄二氧化钛薄膜并进行选区电子衍射分析，结果同样证实了铁电正交相的存在，表明这一维度驱动的铁电相变不依赖于衬底晶格，为超越硅基技术提供了可能。

图1. 原子尺度TiO₂薄膜中的铁电正交Pca2₁相。A) 在原子尺度厚度下，于常规介电TiO₂薄膜中稳定铁电正交Pca2₁相的示意图。B) 用于IP-GID研究的、在Si上通过ALD生长的TiO₂（1纳米至10纳米）薄膜示意图。C) 厚度约1纳米的TiO₂层的截面高分辨TEM图像，可见约两个晶胞的厚度。D) 晶格纵横比[2c/(a+b)]在亚3纳米薄膜中急剧增加至约0.9，与预测的TiO₂铁电正交Pca2₁相的结构匹配，表明铁电相在亚3纳米薄膜中稳定。插图：1纳米TiO₂的IP-GID图案，可自洽地指标化为Pca2₁相。

为进一步揭示铁电相的微观起源，研究人员利用X射线吸收谱和X射线线二色技术对薄膜的电子结构进行了深入分析。氧K边的吸收谱显示，厚度低于3纳米的薄膜呈现出显著的晶场劈裂变化，并出现二次劈裂特征，这是铁电正交相极性菱形畸变的典型指纹。钛L边和氧K边的线二色信号在超薄薄膜中显著增强，证实了轨道极化的加剧，与铁电极性畸变密切相关。与此同时，厚度依赖的二次谐波产生测量进一步证实了结构反演对称性的破缺 - 亚3纳米薄膜展现出强烈的二次谐波信号，而较厚薄膜的信号则几乎可忽略。这一系列实验证据系统地勾勒出维度驱动的介电-铁电相变图景。

图2. 光谱学研究揭示了TiO₂中的维度驱动极性畸变。A) TiO₂在氧K边的厚度依赖性X射线吸收谱，显示亚3纳米薄膜的晶体场劈裂发生变化。B) 钛L₂,₃边的X射线线性二色性信号，在亚3纳米薄膜中增强。C) 氧K边的X射线线性二色性信号，同样在亚3纳米薄膜中增强。D, E) 二次谐波产生测量结果，显示亚3纳米薄膜的SHG信号显著增强，证明反演对称性破缺。

铁电材料的核心特征在于其极化状态可被外电场可逆翻转。通过多种电学测试手段对这一关键性能进行了验证。压电力显微镜测量显示，1纳米和1.6纳米厚的二氧化钛薄膜在施加极化电压后可形成清晰的180度相位对比，且这一对比在12小时后依然稳定保持，表现出良好的极化保持特性。相比之下，5纳米和10纳米的厚薄膜在极化后无明显相位对比。压电力显微镜开关谱测量进一步揭示了典型的相位迟滞回线和蝶形振幅曲线，确认了面外极化翻转行为。为了探测面内极化翻转，研究人员制备了叉指电极器件结构。极化-电压测量结果显示，亚3纳米薄膜呈现出典型的铁电迟滞回线，而较厚薄膜则表现为线性介电行为。即使在10万次循环后，这一铁电迟滞回线依然稳定。正-上-负-下脉冲测量进一步证实了1纳米薄膜中的电压驱动极化翻转。这些结果共同确立了超薄二氧化钛薄膜中电场可翻转的自发极化特性。

图3. 原子尺度TiO₂薄膜中的极化切换。A) 用于面外PFM测量的器件结构示意图。B) 用于排除静电贡献的电容结构PFM测量示意图。C) 用于面内极化测量的叉指电极结构示意图。D, F) 厚膜（5, 10纳米）的面内P-V曲线呈线性介电行为。E, G) 1纳米和1.6纳米薄膜的PFM开关谱，显示面外极化切换的相位滞回和“蝴蝶”振幅曲线。H) 1纳米和1.6纳米薄膜的面内P-V测量，显示明确的铁电极化滞回环。

综上，本工作通过实验证明，广泛使用的介电材料TiO₂在厚度减至3纳米以下时，会经历一个维度驱动的介电-铁电相变，从而在低至1纳米的原子尺度稳定出具有可切换极化的铁电相。多种互补的表征技术（衍射、光谱、显微术、电学测量）一致地证实了反演对称性破缺和稳健的面内/面外极化切换。这项工作揭示了维度减小可以作为一种普适的对称性破缺途径，不仅限于已知的铁电/反铁电氧化物，也可能适用于一大类接近压力诱导极性失稳的非铁性材料，包括众多与CMOS工艺兼容的萤石结构介电体。从技术角度看，低温ALD生长的铁电TiO₂薄膜具有优异的硅工艺兼容性，其倾斜的极化方向有利于实现面内极化切换，为三维集成电子学中的原子尺度铁电器件提供了超越HfO₂基体系的全新材料平台。

原文链接

https://doi.org/10.1126/science.aec9417

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