两江专评丨振荡吧，衍射！

衍射极限的存在使传统光学成像系统的分辨率很难突破0.5λ（其中λ为照明光的波长），这是因为携带样本细节信息的倏逝场在垂直分界面方向上呈指数衰减，导致了其在远场无法被探测到。需要指出的是，不同系统的衍射极限是不一样的， 不能一概而论，若想打破极限，必然要赋予系统额外的操控自由度或付出相应的代价。对应于可见光波段，成像分辨率的极限大约在200 nm左右；如果采用更短波长的紫外照明光和高数值孔径的浸没透镜系统，虽然可以一定程度上提高光学系统的聚焦和成像能力，但却给实际领域的应用带去了更大的挑战。近年来，随着科学技术的不断发展，生物学、材料学、精密加工制备等各个领域也对成像分辨率提出了越来越高的要求。总之，如何突破光学仪器的分辨率极限，实现纳米尺度的光学成像，并进一步向其他应用领域扩展，是一项极其具有挑战性的科研任务，也有着十分重要的科学与工程意义。

为了突破衍射极限, 研究人员已经对基于倏逝场的近场超分辨技术进行了大量研究。近场扫描显微镜(near-field scanning optical microscope, NSOM)利用探针对样品邻近区域的倏逝场进行扫描, 可获得极佳的分辨率, 但其扫描效率受探针孔径大小、探针扫描位移精度和工作距离制约。超透镜(superlens)一般采用含金属介质的负折射率材料, 尽管在一定程度上弥补了倏逝场的衰减、扩大了工作距离，然而，光波段处的能量损失和工艺条件的严苛仍是目前负折射率透镜研究尚需解决的难题。双曲超透镜(hyperlens)可在远场获得衍射极限下的焦点, 但其原理上依旧借助了倏逝波。此外，基于近场操控的显微技术虽然可以实现纳米尺度的光学超分辨成像，但由于要求近场操作，其应用范围受到了一定的限制，成像过程中会对样品产生较大的影响。超分辨荧光显微成像技术是近年来发展最成功的光学纳米成像技术之一。该类技术以受激辐射损耗成像(stimulated emission depletion microscopy, STED) ，光激活局域显微成像(photoactivated localization microscopy, PALM)，随机光学重建显微成像(stochastic optical reconstruction microscopy, STORM)， 光学涨落超分辨成像 (super-resolution optical fluctuation imaging, SOFI)，以及饱和结构光照明显微成像(saturated structured illumination microscopy, SSIM)等技术为典型代表。利用荧光分子的选择性激活或淬灭，可以对经过荧光分子标定的生物样品实现20 nm~50 nm 的超分辨成像，其成像过程完全不需要消逝场的参与，可以方便地与传统显微镜集成。但是该类技术的成像过程依赖于荧光分子的非线性响应，需要用荧光分子对待成像样品进行标定，使得其适用范围一般只能局限于生物学和医学领域。

作为带限函数在有限区间内的振荡速度超过其最高傅里叶分量的这一特殊性质, 超振荡近年来受到了广泛关注和大量研究。无需荧光标记、基于传播波叠加原理的超振荡可在远场获得亚波长聚焦光斑， 这使其在超分辨光刻、高密度光存储和生物医学成像等领域存在着巨大潜力。本文就超振荡现象进行简要叙述，介绍超振荡和超临界的判断条件，并归纳总结超振荡和超临界在光学、声学与磁学中的应用。

1. 超振荡原理及判定条件

频谱在某一频率分量截止的函数可称为带限函数。传统上认为, 带限函数的振荡速度是不可能超过其最高傅里叶分量的。然而, 超振荡的发现驳斥了这一观点. 一维带限函数的超振荡现象, 见图1。图1为六个空间傅里叶频谱项组成的[1]：

其中，a_n是傅里叶系数（此处选用 a₀=19.0123，a₁=-2.7348，a₂=-15.7629，a₃=-17.9047，a₄=-1.0000，a₅=18.4910）图1 右图中可明显看到带限函数 (蓝色实线) 在原点附近的振荡速度超过了频谱的最高分量十倍 (绿色虚线), 即发生了所谓的超振荡现象。然而此时的函数值却非常小 (尖峰峰值在10^-6量级), 不易发现。超振荡的这种反常特征来源于不同幅值频谱分量的精确叠加。

图1  一维超振荡. 蓝色实线为超振荡函数, 绿色虚线为其最高的傅里叶分量。 右图中见在x = 0 附近函数的振荡速度超过了其频谱最高分量[1]。

数学上，带限函数在有限区间内的振荡速度超过其最高傅里叶分量为超振荡的判断条件。2006 年英国布里斯托大学的Berry 等人从理论上指出，利用特殊设计的光学微纳结构对传输光场的干涉现象精密调制，完全可以在远场实现超越衍射极限的光学聚焦焦斑，并把该现象命名为光学超振荡。新加坡国立大学仇成伟课题组于2013年给出了超振荡在光学领域的判定条件（0.38λ/NA）[2] 如图2所示。同时此课题组提出优化免疫法，预先设定聚焦焦斑的位置和强度分布特性，通过数值求解包含每一个环带位置和宽度信息的非线性方程的方式来得到平面衍射透镜的设计参数，把超振荡优化设计过程转化成求解符合目标值的非线性解的逆过程。

图2  平面衍射透镜聚焦光斑尺寸被瑞利判据(0.61λ/NA)和超振荡判据(0.38λ/NA)分成亚分辨、超分辨和超振荡三个区域，分别对应图中的橙色、天蓝色和蓝紫色三个部分；右侧插图为各个区域所对应的典型光斑强度分布示意图[2]。

2.  超振荡透镜

在Berry 的超振荡理论的基础之上，2007 年，英国南安普顿大学的Zheludev 小组利用金属衍射屏上准周期排列的纳米孔阵，在实验中成功观测到了半高全宽0.39λ 的远场亚波长聚焦现象，如图3 所示。同时当观察面沿Z 方向移动时，在衍射区不同位置上都可以观察到超衍射极限的聚焦现象。他们把该超衍射极限聚焦过程归因于准周期排列的纳米孔阵对激发光的超振荡调制效应。由于该过程发生在远场区域，无须消逝场的参与，因此可以使用传统的光学显微收集和成像系统来观测表征。

2012 年,该研究小组利用超振荡原理，通过算法优化的方式成功地设计并制备出了二元振幅圆对称同心环带结构的平面超透镜， 并命名为超振荡透镜 (superoscillatory lens)。在该工作中，他们利用640 nm 波长的线偏振相干光作为激发光源，在油浸介质中10 μm 的工作距离处得到了185 nm (0.29λ)的超衍射极限聚焦焦斑。研究人员通过把该超振荡透镜与共焦成像系统相结合，利用其远场超衍射极限的聚焦能力，在实验上实现了105 nm 的远场成像分辨率(图4)。超振荡透镜虽然采用了与传统光瞳滤波器类似的同心环带结构，但它们的调制特性存在着显著不同。通过精密调制各环带衍射光场之间超振荡现象所带来的相消干涉效应，在焦平面上一定区域内，可以实现带限函数的振荡速度远大于系统最高傅里叶频谱分量的现象，从而实现无物理极限的聚焦能力。但是受限于超振荡原理的本质，超衍射极限焦斑的周围无法避免地会产生强度很高的衍射旁瓣光场分布，如图4(d)所示。当主瓣尺寸逐渐减小时，其旁瓣会快速增强，对后期的成像应用过程带来显著的影响[3]。

2015年，新加坡国立大学仇成伟课题组提出一种圆对称的纳米孔阵得到了分辨率为0.32 λ的平面光筛，如图5所示。如图所示，7240个亚波长孔径圆对称的排列在22个同心圆环上。中间部分的低空间频率区被过滤掉，只允许高频通过相干增强从而得到一个超振荡焦点[4]。

此后，英国南安普顿大学的Zheludev研究组又分别提出了对线偏振光和圆偏振光响应的光针形超振荡透镜。2016 年，他们利用一维超振荡透镜实现了单光子的量子超振荡效应。2017年，利用衍射效应不同级次之间的叠加进一步实现了可见光和近红外的消色差超振荡透镜。

图3  (a) 纳米孔阵的远场超衍射极限聚焦效应示意图。(b) 超振荡效应产生大于频谱最高傅里叶分量的电场振荡。(c) 由准周期纳米孔阵衍射产生的亚波长超振荡焦斑实验图[1]。

图4  (a) 超振荡显微成像系统照片。 (b) 超振荡透镜SEM 图像。(c) 工作波长在640 nm 的超振荡透镜在10.3μm 工作距离上的聚焦能量分布模拟结果。(d) 实验测得到半高全宽为185 nm 的超衍射极限焦斑。(e) 用于测试成像能力的孔阵样品SEM图。(f) 利用超振荡透镜显微成像系统对孔阵结构成像效果模拟图。(g) 超振荡透镜显微系统成像实验结果[3]。

图5 (a) 光筛成像示意图。 (b) 成像测试原理图及超振荡透镜SEM 图像。(c) 工作波长在632.8 nm 的超振荡透镜在21λ 工作距离上的聚焦能量分布实验结果。(d) E|| 光场强分布。(e) Ez 光场强分布[4]。

2.  超临界透镜与光致磁全息

如图2所示，超临界是介于超振荡与衍射极限之间的区域。在超临界区域，光焦点分辨率小于衍射极限同时没有高能量旁瓣。光学远场超分辨成像是平面超临界透镜的重要应用方向。在利用633 nm 的超临界透镜实现了超衍射极限聚焦的基础之上，2016 年新加坡国立大学的仇成伟课题组原成员(黄坤，秦飞)与现成员(叶华朋)和洪明辉课题组 (秦飞为洪教授组现成员)合作，利用405 nm 圆偏振入射光激发，在远场得到了半高全宽为165 nm 的低旁瓣超衍射极限聚焦焦斑，同时该焦斑可沿着光轴方向稳定保持亚波长特性达5 μm，形成光针的聚焦效果，如图6 所示。结合共焦成像原理，搭建了基于405 nm 振幅型平面超临界透镜的远场超分辨显微成像系统。通过样品扫描的方式，在空气中获得纯光学的65 nm 分辨率的远场超分辨成像效果[5]。工作距离达到135λ，基本与传统显微镜相近。同时，由于超临界透镜低旁瓣的优势，使得成像结果受背景光的影响很小，具有很高的信噪比，如图7 所示。

图6  (a) 405 nm 超临界透镜的结构示意图。 (b) 加工得到的超临界透镜SEM 图。 (c) 超衍射极限聚焦特性的理论和实验对比。 (d) 实验测得的亚波长聚焦光针。

图7  (a) 超临界透镜成像原理示意图。 (b) 超临界透镜显微成像系统实物照片。(c) 纳米尺度北斗七星孔阵待成像样品SEM图。 (d) 常规透射式显微镜成像结果。(e) 激光共聚焦显微镜的成像结果. (f) 超临界透镜显微成像系统对样品的成像结果 [5]。

超临界不但在远场超分辨成像上有重要应用，此概念还可以扩展到光致磁全息中。2017年，新加坡国立大学仇成伟课题组，在原超振荡及超临界的基础上，提出了通过多光束相干干涉的方案（图8(a)），实现了三维空间超临界聚焦光斑，突破了衍射极限，达到了 1872 Tbits每立方英寸的指标（图8(b)）。此方案没有超振荡旁瓣的影响，且通过光束的自旋特性实现了每个读写点可调的磁翻转（图8(c)）。数据读取可借助共焦激光扫描显微镜技术，将激光聚焦到要读取的数据点，通过磁存储点的光偏振方向发生变化（且光强度大），在共焦显微镜的共轭相面加针孔过滤掉光强大但非所需数据点的光信号[6]。

图8   多光束相干干涉 

除高密度数据存储外，此三维磁全息技术在信息安全，如信用卡身份认证方面有潜在应用。目前，磁条刷卡支付的最大缺点是容易被复制。此光致磁全息技术可极大的提高常规磁条的安全性。图9简要说明了这种加密方式：新加坡国立大学的网址QR码和标志分别记录在磁条上，当偏振器旋转到三角形位置时，新加坡国立大学网址QR码被相机捕获；当偏振器旋转到六边形位置时，新加坡国立大学标志被相机捕获。由于磁全息图存在技术壁垒，仿造极其困难，故若将磁全息图和信用卡磁条整合起来，把磁全息图中的信息做作为交易验证码，从而可真正提高交易安全性。

图9. 超分辨磁化点光学实现原理图

图10. 磁全息图在身份验真应用的图解

以超振荡透镜和超临界透镜为代表的平面超透镜技术是当前衍射光学和纳米光子学等领域研究的热点之一。本文简要概述了超振荡和超临界的主要研究进展，并对其在远场超分辨成像和光致磁全息能力进行了介绍和总结，对比和讨论了现有的性能特性。基于超振荡透镜和超临界透镜的超分辨成像是一种纯光学的远场成像技术，既不需要消逝场的参与，也无需借助材料的非线性荧光响应，因此有着相当广阔的应用前景。

[1]. Rogers E T F, Zheludev N I. Optical super-oscillations:sub-wavelength light focusing and super-resolution imaging[J]. Journal of Optics, 2013,15(9): 094008.

[2]. Huang Kun, Ye Huapeng, Teng Jinghua, et al. Optimization-free superoscillatory lens using phase and amplitude masks[J]. Laser & Photonics Reviews, 2014, 8(1): 152–157.

[3]. Rogers E T F, Lindberg J, Roy T, et al. A super-oscillatory lens optical microscope for subwavelength imaging[J]. Nature Materials, 2012, 11(5): 432–435.

[4]. Huang K, Liu H, Garcia-Vidal F J, et al. Ultrahigh-capacity non-periodic photon sieves operating in visible light[J]. Nature communications, 2015,6: 7059.

[5]. Qin Fei, Huang Kun, Wu Jianfeng, et al. A supercritical lens optical label-free microscopy: sub-diffraction resolution and ultra-long working distance[J]. Advanced Materials, 2017,29(8):1602721.

[6]. Hao C, Nie Z, Ye H, et al. Three-dimensional supercritical resolved light-induced magnetic holography[J]. Science Advances, 2017,3(10): e1701398.

作者：郝成龙

编辑：Jane Chou

Prof. QIU, C.-W.

Dean's Chair (院長講席教授)

E4-05-17, Department of Electrical and Computer Engineering,

National University of Singapore, Singapore 117583

Tel: (65) 6516 2559; Email: eleqc@nus.edu.sg

http://www.ece.nus.edu.sg/staff/web.asp?id=eleqc