华南理工大学娄文勇教授和宗敏华教授团队CEJ：具有水解活性的超小尺寸Ce-MOFs纳米酶增强抗生物被膜防治
●近日，华南理工大学食品科学与工程学院娄文勇教授和宗敏华教授团队在有机磷化物降解和细菌生物被膜预防和清除方面取得重要进展，该成果设计了一种在室温条件下水相制备的超小尺寸铈基金属有机框架（Ce-MOFs）纳米酶用于模拟天然有机磷水解酶活性中心结构，在温和条件下获得高的磷酸键和糖苷键水解活性，并且实现了在温和条件下对多种强稳定性的有机磷农药，有机磷战争毒剂模拟物，生物磷酸酯化合物及糖苷化合物的高效水解，同时在细菌生物被膜的预防和清除方面表现出良好的效果。这项工作有望为纳米酶的合理设计提供见解，并在食品安全控制和环境修复方面具有很大的前景。
该成果在国际期刊Chemical Engineering Journal（JCR 1区TOP, IF: 15.1）上发表题为“Ultrasmall Ce-based metal-organic frameworks nanozyme with hydrolytic activity for boosting antibiofilm therapy”的研究论文。华南理工大学娄文勇教授和吴晓玲副教授为论文的共同通讯作者；华南理工大学博士生袁欣为论文第一作者。上述工作得到国家重点研发计划项目(2021YFC2102800)、国家自然科学基金项目(22278161)、广东省基础与应用基础研究基金项目(2022B1515020013)资助与支持。
● （点击页面左下角阅读原文，直达文献页面）
成果介绍
背景介绍
生物膜附着在各种表面上，是自然界普遍存在的问题，在工业和卫生保健相关领域，如海事、食品污染、疾病感染等，往往会造成严重的后果。细菌的聚集和细胞外聚合物质(EPS)（包括脂质、DNA、蛋白质和多糖）自发形成的致密基质导致生物被膜的分解是一项艰巨的任务。目前，通过酶驱动的催化过程去除生物被膜是一种高效和绿色的途径。与氧化酶/过氧化物酶介导的生物膜中断过程(通常需要额外的过氧化氢来生成活性氧(ROS))相比，涉及水解酶的抗生物被膜更具吸引力。虽然实现了酶介导的抗生物被膜能力，但天然酶固有的操作稳定性低、可回收性差、经济成本高等缺点阻碍了其在非生物环境中的进一步应用。因此，具有类酶活性材料的开发研究受到了广泛的关注。
在自然界中，典型的有机磷水解酶(OPH)的活性位点是由一对由羟基桥接的Zn2+组成的。双核锌中心与周围氨基酸残基的协同作用完成了水解活性。通过组装氨基酸残基类似物和金属节点作为Lewis酸位点，模拟MOF支架中天然水解酶活性位点的结构，有望使设计的MOF具有水解活性。基于此，开发活性可控、降解效率高，绿色高产的水解活性的金属有机框架纳米酶可以弥补天然酶固有缺陷，对生物被膜预防和去除方面具有重要研究意义。
文章要点
本团队采用了一种简单易行的仿生策略，在室温(25℃)下，以2-甲基咪唑(2-Hmim)为有机配体，在水溶液中合成了尺寸约 5 nm的超小Ce-MOF(aq)。相比于从有机溶剂中获得的Ce - MOF，小尺寸Ce-MOF(aq)在生物磷酸盐和有毒磷污染物中水解磷酸酯键的活性高3~15倍。研究结果表明，Ce(III)和Ce(IV)的协同作用、Ce与有机配体的良好组织以及丰富的可达活性位点是其高活性的主要原因。此外，制备的Ce-MOFs在高温和不同pH条件下具有良好的稳定性，并具有良好的重复使用性能。通过对环境中常见的生物磷酯、毒死蜱、农药残留的完全水解和糖苷键的水解，证明了Ce-MOFs具有潜在的环境应用潜力。更令人兴奋的是，超小Ce-MOF(aq)在抑制细菌生物被膜形成和清除预形成的生物被膜方面表现出令人满意的抗生物被膜活性，为生物被膜治疗开辟了新的途径。此外，Ce-MOF(aq)具有良好的抑制和降解生物被膜的性能，在食品污染、传染病和环境方面具有很大的应用潜力。
图文赏析
图1. Ce-MOF(X)纳米酶的合成及结构表征。（a）模拟有机磷水解酶合成Ce-MOF (aq)的示意图。（b）Ce- MOF(aq)的SEM图像和相应的C、N、Ce的EDX元素映射图像。（c）Ce-MOF(aq)的SEM图像与DLS尺寸分布。(d) Ce-MOF(aq)的TEM图像。（e）Ce-MOF(DMF)和（f）Ce-MOF(MeOH)的SEM图像。（g） Ce-MOFs的PXRD谱图。（h）FT-IR光谱表征。（i）Ce-MOFs的氮吸附曲线。Ce-MOFs的高分辨率C 1s XPS光谱(j)、N 1s XPS光谱(k)和Ce 3d XPS光谱(l).。
图2. 纳米酶的催化活性和稳定性
图3. Ce-MOF(aq)的催化机理研究和验证
图4. Ce-MOF纳米酶催化反应的底物普适性研究
图5. Ce-MOF(aq)对生物膜的抑制和降解
参考文献
Title: Ultrasmall Ce-based metal-organic frameworks nanozyme with hydrolytic activity for boosting antibiofilm therapy (Chem. Eng. J., IF=15.1, Q1)
DOI: 10.1016/j.cej.2023.148246
专家/团队介绍
通讯作者：娄文勇，教授，博士生导师，华南理工大学食品科学与工程学院副院长（主持工作），党委副书记，国家食药同源产业科技创新联盟食药发酵产业专业委员会名誉主任委员，中国食品科学技术学会传统酿造食品分会理事会常务理事；全国百篇优秀博士学位论文获得者、国家优秀青年学科基金获得者（首届优青）、教育部新世纪优秀人才，广东省“千百十工程”国家级培养对象、“百千万工程”领军人才，获广东省自然科学类二等奖、中国轻工业联合会“十一五”科技创新先进个人奖，国际遗传工程机器大赛（iGEM）金奖（指导老师）以及中国石油和化学工业协会青年科技突出贡献奖。2005年获华南理工大学生物化工专业博士学位，2007年赴英国Warwick大学从事合作研究。研究方向为食品生物技术、生物催化过程调控与应用、食品功能因子的挖掘及生物制造、营养素的包裹及定向递送等。承担过国家重点研发计划，国家自然科学基金、广东省重点研发计划、广东省自然科学基金重点项目、校企合作项目等30余项。在Nat. Commun., Microbiome, Coordin. Chem. Rev., Biotechnol. Adv., Small, Green Chem., Biotechnol. Bioeng., CEJ, J. Agric. Food Chem., Food Hydrocoll.等著名刊物上发表了SCI论文130余篇 (封面论文9篇, ESI高被引论文4篇，热点论文1篇), 他引6000余次，h因子41；担任Frontiers in Bioengineering and Biotechnology, Frontiers in Microbiology等刊物副主编，Bioresources and Bioprocessing和《中国食品学报》等刊物编委；获授权中国发明专利45件，申请国际PCT专利（美国）7件，转让专利8件；主编中文专著3本及英文专著1本，参编中英文专著5本；多项科研成果已实现了产业化推广。
通讯作者：吴晓玲，华南理工大学副教授，广东省自然科学杰出青年基金项目获得者。分别于2013年及2018年获得清华大学化学工程系学士及博士学位，入选2018年“博士后创新人才支持计划”。主持国家自然科学基金面上项目等，已发表SCI论文30余篇，他引600余次，其中以第一/通讯作者身份在Nat. Commun., Small, J. Hazard. Mater., Bioresour. Technol., Microbiome和J. Agric. Food Chem.等期刊上发表SCI论文20余篇。
第一作者：袁欣（第一作者），华南理工大学食品科学与工程学院2020级在读博士研究生，研究方向仿生人工酶催化，高性能光催化剂合成，食品功能因子及其纳米技术。荣获省级优秀硕士论文，承担湖南省研究生科研创新课题，参与多项国家级科研课题，已发表SCI论文20余篇，其中以第一作者及共同一作在Nat. Commun., AIChE J., Chem. Eng. J., Int. J. Biol. Macromol., Environ. Res., J. Environ. Chem. Eng., 等期刊发表SCI论文14篇，授权发明专利3项。
详细内容请点击文末“阅读原文”。
文章来源：食品加 智食科技
食品科学家论文汇总
（点击专家姓名，查看论文）
《食品工业科技》特邀主编专栏征稿
《食品工业科技》青年编委专栏征稿：AI for Food Industry:人工智能在食品工业中的应用 ☚
《食品工业科技》青年编委专栏征稿：组学分析技术在食品品质研究中的应用 ☚
群聊：食品工业科技作者群
温
馨
提
示
我刊正式组建微信作者群，为作者提供更多的学术与论文资讯，如需进群，请联系刘老师（微信：上方二维码,电话：87244117-8062）。
