基于贵金属超构表面辅助的高效激发和操控单层 WS2 中非线性能谷-光子- 大数跨境

两江科技评论

2019-04-22

导读：近日《自然光子学》在线刊发了新加坡国立大学(C.W. Qiu组)和华中科技大学超快光学团队(陆培祥组)一项国际合作成果，在该工作中，他们首次利用贵金属超构表面辅助的方法，首次实现了单层过渡金属硫化物中

导读

2019 年 4 月 1 日，《自然光子学》（Nature Photonics）在线刊发了新加坡国立大学(C.W. Qiu组)和华中科技大学超快光学团队(陆培祥组)一项国际合作成果《Coherent steering of nonlinear chiral valley photons with a synthetic Au–WS2 metasurface》。（https://www.nature.com/articles/s41566-019-0399-1）。该工作中，他们首次利用贵金属超构表面辅助的方法，首次实现了单层过渡金属硫化物中非线性手性能谷-光子的高效率相干操控。

研究背景

众所周知，电子具有两个内禀自由度，即电荷和自旋。基于这两个自由度，人们发展了当今广泛应用的电子技术和日渐成熟的自旋电子学。近年来，单层过渡金属二硫化物（TMDC）等二维材料中因其具有特殊反演对称性，形成了一个额外的自由度：能谷赝自旋（K 和K'），引起广泛研究。谷自由度作为信息载体可实现各种新型功能器件，即谷电子学（valleytronics）。相对于传统电子元件，新型谷电子器件具有信息不易丢失，处理速度快，能耗低，集成度高、传输距离远等优点。然而，能谷激发态的寿命在室温下十分短暂，而且单层二维材料厚度仅为原子层量级，这会导致其与外部激发场的相干作用十分微弱，严重限制了谷自由度的高效激发和调控。因此，提高二维材料中非线性过程的效率和谷系数，是谷电子学中亟待解决的问题。

创新研究

针对这个难题，他们原创地提出一种基于贵金属超构表面辅助的高效激发和操控单层 WS₂ 中非线性能谷-光子的新方案：在贵金属纳米孔阵列覆盖上单层的二维材料，通过设计了具有梯度相位信息的金纳米孔阵列，当左（右）旋圆偏基频光通过金纳米孔时，产生带有相位信息的右（左）旋圆偏基频光。根据 SHG 选择定则，特定能谷 K（K'）会被激发并产生左（右）旋 SHG，实验中测得其自旋度接近 100%。由于金纳米孔的局域场增强效应，使光场与能谷相互作用强度增强，测得 SHG 转换效率提高3 个量级。更重要的是，能谷锁定的 SHG 光子携带了相位信息，可实现控制其出射角度等各种功能。该方案同样适用于介质超构表面和其他二维材料体系，这为二维材料中能谷操控、信息编码与读取提供了非常简洁可靠的途径，可促进室温下非线性、量子和谷电子纳米器件的研究和应用。

图文速览

图1. |合成的Au-WS₂超构表面的基本概念、原理和主要实验结果.

a.文中合成的Au-WS₂超构表面的示意图.单层WS₂覆盖在Au超构表面上.当线偏激发光 (|├ 0,ω⟩┤) 入射时，合成结构能从WS₂的能谷中产生很强的SHG光子，并且具有相反自旋方向的SHG光子(|├ +,2ω⟩┤ and |├ -,2ω⟩┤)会分别沿不同方向出射. b. Au纳米孔阵列的SEM图，是大小相同的取向不同的矩形Au纳米孔阵列，构成带有光学自旋-霍尔相位信息的超构表面。c. SHG信号强度随z轴方向（单位微米）传播的实验结果，注：结果已按z=0面上SHG强度进行了归一化. d. 带间能谷-激子锁定的SHG选择定则示意图. e. 合成结构中能谷-光子界面工作原理的示意图。θ是矩形孔长轴方向和x轴的夹角。

图2. |线偏振光激发下的实验光路和测试结果. a-c.实验测得的出射SHG的1阶，0阶和-1阶衍射斑中两个手性分量（RCP和LCP）的强度，由该阶数上最大强度归一化. d. z=120um上的SHG衍射斑分布. e. 实验光路的示意图，入射光是波长在1240nm的线偏光，用一个四分之一波片控制入射光偏振态（线偏或圆偏），用另外一个四分之一波片和偏振片来检测出射SH光子的偏振态. 图中可见出现SH光子分成了三束. 其中直立图中是在同一个z轴位置上转动检偏器，可见不同阶数衍射斑强度的变化. 右下插图是Au-WS₂超构表面的功能示意图.