二维磁性材料CrI3的磁序共存新进展- 大数跨境

两江科技评论

2019-12-09

导读：近日，加州大学河滨分校 Yong-Tao Cui教授团队与Jing Shi教授团队合作，在研究二维磁性材料CrI3的磁序共存方面取得进展。他们发现在25 nm至200 nm厚的CrI3中，反铁磁序与铁

导读

近日，加州大学河滨分校（UC Riverside）物理与天文学系 Yong-Tao Cui教授团队与Jing Shi教授团队合作，在研究二维磁性材料CrI₃的磁序共存方面取得进展。他们发现在25 nm至200 nm厚的CrI₃中，反铁磁序与铁磁序在样品表面和内部可以共存，相关成果以“Coexistence of Magnetic Orders in Two-Dimensional Magnet CrI₃”为题，在线发表于美国化学学会期刊《Nano Letters》上。

（DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b04282）

研究背景

二维层状材料中磁性的发现，引起了人们广泛的研究兴趣，其层间的弱范德华作用力使剥离磁性单层成为现实。二维磁性材料CrI₃展示出许多激动人心的物理性质，如巨隧穿磁阻、磁电耦合、磁二次谐波等，在实现自旋电子器件方向有潜在应用价值，但仍有一些物理问题亟待回答。CrI₃块体样品在61 K以下被认为具有铁磁性，而薄层样品却展现出层状的反铁磁性，磁转变温度降为45 K。最近的实验和理论研究认为其磁序差异来源于层间堆叠结构的不同。块体CrI₃在220 K发生结构相变，由高温单斜相转变为低温菱方相，然而薄层样品在低温仍为单斜相。通过施加压力可以改变薄层样品层间堆叠结构，实现反铁磁向铁磁序的转变。那么在块体与薄层CrI₃之间磁序如何过渡，中间厚度样品的磁序是怎样的？这些问题对理解CrI₃的磁性非常重要。

创新研究

针对这一问题，研究团队利用低温磁力显微镜（MFM）研究不同厚度CrI₃样品的磁性。MFM利用磁性探针在样品表面扫描，测量样品磁场的分布，擅长对磁畴成像。在均匀磁化区域，MFM信号正比于样品磁矩，因此也可作为纳米尺度的磁强计。本文首先研究200 nm的CrI₃样品。图1 b展示了不同外加磁场下样品的MFM图像，2 T以上样品内部磁性均匀，在2.1 T与1.9 T之间，样品内部出现磁畴，信号强度轻微减弱，说明少部分磁矩发生翻转。0.2 T以下，磁性信号迅速减弱，-0.1 T时面外方向的总磁矩几乎为零，磁畴图案对比微弱，说明此时磁畴结构如图1 a中所示的仿真情形（ii）。

图1.CrI₃磁翻转过程中的MFM图像。(a) 仿真的两种情形中磁畴壁附近的MFM信号：(i) 每个磁畴中磁矩都完全极化。(ii）磁畴只存在于样品中某个薄层，剩余净磁矩为0。(ii）中磁性信号比 (i）减弱10倍。(b) 外磁场从5 T减小到-0.1 T过程中，200 nm CrI₃的MFM图像。比例尺为2微米。

接下来，本文提取CrI₃样品内部MFM信号随外加磁场的变化，定量地分析磁矩的翻转过程。图2 a数据显示存在两组不同的磁层翻转。2 T附近硬磁层翻转，与薄层CrI₃的行为相似。0.2 T以下软磁层翻转，与块体CrI₃的行为相似。随着样品厚度减小，硬磁层翻转的比例增加，而25 nm样品在2 T全部翻转（图2 b、c和补充材料）。本文认为2 T的硬磁层翻转归因于样品表面薄层的强反铁磁耦合，而软磁层翻转是由于样品内部磁层的弱铁磁耦合。根据信号变化的百分比计算可知，样品两个表面各有13 nm的反铁磁层，内部为铁磁层。

图2. CrI₃中两组不同磁层的共存。(a)200 nm,(b)110 nm和 (c) 25 nm样品中 MFM信号随外磁场的变化。(d) 25—200 nm样品中硬磁层的厚度。

最后，本文研究了不同温度下（10 K—100 K）的磁层翻转情况，如图3 a所示。硬磁层的翻转磁场和信号变化大小均随温度升高而降低，在40—50 K时，硬磁层翻转消失（图3 b），与薄层CrI₃的磁转变温度一致。软磁层翻转则在60—70 K时消失（图3 c），与块体CrI₃的居里温度一致。将磁序差异与磁层堆叠结构联系在一起，图3 d总结了中间厚度（25 nm—200 nm）CrI₃样品中磁序共存的模型：样品两个表面各有约13 nm强耦合的层状反铁磁层，低温为单斜相。样品内层为弱耦合的铁磁层，低温为菱方相。

图3. 不同温度下，CrI₃表面和内部磁层的翻转。(a)10 K至100 K，200 nm样品MFM信号随磁场的变化。(b) 硬磁层翻转磁场和信号变化大小随温度的关系。(c) 软磁层翻转信号变化大小随温度的关系。(d)样品表面和内部磁层的堆叠结构和磁序模型。

总结

该团队利用低温MFM研究不同厚度CrI₃的磁层翻转过程，发现了中间厚度样品中表面反铁磁序和内部铁磁序的共存，并归因于样品表面和内部不同的层间堆叠结构。该模型合理地解释了不同厚度CrI₃中磁序的差异，为将来在同一材料中调控磁性异质界面提供了可能。

UC Riverside的Yong-Tao Cui教授和Jing Shi教授为论文的共同通讯作者。南京大学现代工程与应用科学学院与UC Riverside联合培养的博士研究生牛奔、北京大学量子材料科学中心与UC Riverside联合培养的博士研究生苏唐为论文的共同第一作者。南京大学吴迪教授也提供了重要支持。该研究工作得到了UC Riverside启动基金、美国能源部、中国国家自然科学基金、国家留学基金委、日本基本战略计划和科技振兴机构的支持。