

导读
近日,来自电子科技大学的齐静波课题组与合作者一起,在拓扑外尔半金属TaAs中发现了可调控的宽带手性太赫兹波发射(chiral terahertz wave emission),并揭示了该发现与外尔物理间的相互关系。研究成果以“Chiral Terahertz Wave Emission from the Weyl Semimetal TaAs”为题发表于在Nature Communications上。

光电流的产生和调控对量子光电器件的研发非常重要。尤其是跃迁选择定则的参与使得绝热利用电子的电荷与自旋自由度成为可能。同时,超快光电流也能产生宽带太赫兹辐射。众所周知,在太赫兹领域,产生稳定的可调超宽带手性(圆偏振或椭圆偏振)相干太赫兹辐射非常困难,首先没有相应的超宽带太赫兹波片,其次目前使用的方法都非常复杂。所以是否能利用超快光电流得到这种太赫兹源在基础和应用领域都很重要。
因为其独特的电子结构,拓扑外尔半金属近年来受到特别的关注。研究者认为能带的Berry相会产生很多奇异的光电现象。其中,这类材料中的圆偏振或线偏振光电效应(Circular or Linear Photogalvanic Effect, i.e. CPGE or LPGE)是未充分理解的现象之一。这类效应产生的光电流被认为是非热起源的(non-thermal),依赖于激发光的极化(或材料对称性)和能量,因此可以用光进行超快调控。如果其衍生的超快电流用来做太赫兹辐射源,就可以是一个可调的宽带太赫兹波发生器。
这一工作中,研究人员以典型的拓扑外尔半金属TaAs为例,利用飞秒激光,在很大波长或能量变化范围内研究了该材料中的太赫兹波发射、超快光电流及调控机制。研究发现(图1),该材料可产生很强的超宽带(~0.2-12 THz)太赫兹脉冲,其时域信号是具有手性的(两个垂直电场分量相位差在60-90度范围内)。通过获得的时域太赫兹信号,能够清晰的看到,太赫兹辐射的极化情况。激发飞秒光脉冲不论是圆偏振还是线偏振都能够调控出射太赫兹波的手性。比如,当采用左旋圆偏振和右旋圆偏振光入射时,会产生两个不同手性的太赫兹脉冲,采用线偏振入射光可以得到类似结果。另外,圆偏振和线偏振入射光对产生太赫兹的强度有明显的区别,前者占据主导地位。如果单独看两个垂直的太赫兹电场分量,其中一个依赖于入射光极化,而另外一个跟激发光极化几乎没有关系。另外,实验发现太赫兹辐射的最大强度已经接近传统光整流效应为机理的非线性太赫兹晶体。

图1 外尔半金属中的时域太赫兹发射谱。改变入射飞秒激光的偏振态(不同圆偏振或线偏振)可以调控发射的太赫兹波性质,包括手性(用不同颜色代表)、椭偏性和强度。
太赫兹辐射背后的原因来自于超快光电流。具体的,受入射光极化调控的太赫兹分量对应的光电流起因是nonthermal photogalvanic效应(即CPGE和LPGE),而跟极化无关的分量来源于光吸收热效应(thermal)引起的光电流。两种不同物理效应在时域上有时间延迟,造成它们之间有相位差,最终导致太赫兹辐射的手性(椭圆偏振或圆偏振)。实验发现随着入射光波长或能量的变化,占据主导地位的CPGE超快光电流,在近红外波段达到最优值(见图2)。

图2 线性外尔锥在近红外附近的圆偏振光光电效应(Circular Photogalvanic Effect)中起到关键作用。
之前所有相关的研究还不清楚1 eV量级的光子激发造成的非线性光学和光电流现象是否跟外尔费米子有关系。该工作揭示了,手性外尔费米子在倾斜的各向异性外尔锥和体带之间的选择性光学跃迁过程中,相对能带速度发生巨大变化是引起高强度圆偏光电效应(CPGE)超快光电流的原因,对应强度依赖入射光的光子能量(ħw)。在近红外光谱附近满足关系:
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该工作展示了拓扑外尔半金属TaAs可以做为一个很好的手性太赫兹源,为该类材料的实际应用指明了一个很好的方向。物理上,该工作揭示了外尔半金属受到高能的光激发,参与光跃迁的线性外尔能带对巨大超快光电流的产生起到了关键作用。这些发现也对今后利用量子材料制造手性光源提供了一个全新设计概念,并为利用外尔物理研发超快光电子器件开辟了新的道路。
电子科技大学硕士研究生高羽为第一作者,齐静波教授作为通讯作者设计和指导了整个研究项目。美国纽约石溪州立大学Mengkun Liu教授和Dmitri Kharzeev教授课题组为本工作提供了理论支持,两位教授为论文的共同通讯作者。中科院物理所的翁红明研究员提供了理论帮助。中科院物理所李治林博士提供了高质量单晶材料。相关工作得到国家自然科学基金委、广东东莞核心科学技术前沿项目、和科技部重点研发计划等项目的资助。
文章链接

https://www.nature.com/articles/s41467-020-14463-1
两江科技评论编辑部
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