前沿| Nature：光学魔角！二维材料转角遇见光

自“魔角石墨烯”的非常规超导被实验发现后，双层旋转的二维材料中的新奇电子现象成为一个研究热点，包括双层过渡金属硫化物中的层间激子激元，双层旋转的磁学二维材料中的层间磁学性质等。这背后的物理来自于旋转控制的电子波函数的层间耦合，由此发展出了“转角电子学”（twistronics）研究领域。然而，类似的双层旋转的低维材料系统里，其光学波函数及能带的层间耦合却鲜为人知。

有鉴于此，新加坡国立大学、美国纽约城市大学和澳大利亚蒙纳士大学合作报道了一种基于天然范德瓦尔斯材料的光学魔角（photonic magic angles）。这种双层旋转的a相三氧化钼 （a-MoO₃） 体系（图1）产生了一种新型拓扑极化激元（topological polaritons），实现了高度压缩的纳米红外光沿特定方向低损耗且无衍射传播。

2020年初, G. Hu等理论发现（Nano Lett. 2020, 20, 3217）, 在双层旋转的石墨烯纳米光栅阵列构成的双曲光学超表面（hyperbolic metasurface）中，类似于双层旋转的二维材料中的电子波函数层间耦合，光学波函数和能带也有层间耦合现象，实现了光学能带由双曲型到椭圆型（hyperbolic to elliptical）的拓扑变换（topological transition），光学平带（类比于双层旋转石墨烯中的电子在费米面上的平带），以及新奇光子轨道角动量耦合（类比于双层过渡金属硫化物中的电子轨道角动量耦合）等。

光学波函数层间耦合的理论发现一定程度暗示了天然光学材料层间旋转耦合的可能性。近几年天然面内各向异性材料与光学特性陆续被发现和报道，这为克服基于石墨烯纳米光栅阵列在实验上观测层间耦合的难度提供了契机。2018年W. Ma等在Nature报道了天然范德瓦尔斯材料 a-MoO₃ 中的面内各向异性和超低损耗声子极化激元（Nature 2018, 562, 557）。研究发现被压缩的纳米光场在 a-MoO₃ 材料中会沿着特定的晶体方向传播（双曲型），并且具有超长的寿命。因此，能否利用天然双曲材料从实验上观测层间旋转的光学耦合，成为本文的研究重心（图2）。

该项工作通过理论预测并实验证实了双层旋转的天然范德瓦尔斯材料 a-MoO₃ 体系，可以实现由转角控制的声子极化激元，并且调控其光学能带从双曲型到椭圆型之间拓扑变换。在拓扑变换角附近，光学能带变成平带，从而实现极化激元的直线无衍射传播。类比于双层旋转石墨烯中的电子在费米面的平带，作者因此将这一转角命名为光学魔角。

如图3理论和数值模拟所示，随着转角的增加，极化激元的光学能带从双曲向椭圆发生变化。在接近魔角时，能带逐渐扁平化，直至平带。这种开口或闭合的能带面由上下两层双曲能带间的交点（number of anti-crossing point, N_ACP）决定。当N_ACP =4，类似椭圆为闭合的；当N_ACP =2，类似双曲是开口的。因此，由简单的几何关系可以得到，拓扑转换由单层的双曲开角（β）决定，发生在光学魔角（180^o-2|β|）附近。

为了在实验上进一步证实，我们采用散射型近场光学显微镜（s-SNOM）对双层 a-MoO₃ 转角体系进行扫描测试，如图4所示。在固定激发频率下，单层 a-MoO₃ 晶体的声子极化激元的表面传播始终呈现双曲型近场图像及光学能带。然而，在双层结构中，随着层间旋转角变大，近场图像实现从双曲型到椭圆型的拓扑转变。更有趣的是，在接近光学魔角时，极化激元沿直线无衍射传播，这与前面理论预测的光学能带变平完全一致。

此外，通过制备和测试不同转角的双层 a-MoO₃ 结构，我们成功观测到不同频段大幅可调的光学拓扑转换。由于此拓扑转换仅决定于上下两层材料的双曲能带开口角及夹角，改变激发频率与双层转角很容易在所需要的频段下实现特定的光学拓扑转换现象，同时调控极化激元的能带。

区别于通常报道的由频率变化引起的单一频率拓扑转换，本文所实现的极化激元拓扑变换，不但可以实现宽频段可调，而且具有超低损耗。如图5所示，在光学魔角条件下，我们清晰地观测到双层区域中的极化激元具有确定的能量传播方向，并不取决于边缘的反射角度。这正是由于光学魔角下的拓扑转换平带所致，使得极化激元的群速度方向基本一致。进一步比较单层与双层区域的极化激元在相同角度边缘的反射与传播特性，双层中的极化激元在边缘顶端处无明显衍射和能量耗散。具体数据分析显示，此极化激元展现出超高的空间分辨率，压缩因子小于激发光波长的40倍，并且传播距离远大于通常的拓扑转换。

最后，我们注意到本文所提到的拓扑现象，不同于拓扑光子学中能带的拓扑参数如Chern number等的变化。本文的光学拓扑现象是类比于Lifshitz transition。Dr.  Lifshitz 在1960年发现，电子在等费面上的能带可以有双曲和椭圆等形态（Sov. Phys. JETP 1960, 11, 1130）。在两种形态之间发生变化时，电子的局域态密度会发生巨大变化；这种现象可以通过光学系统中等能面（isofrequency contour） 的双曲和椭圆形态等来代替，从而实现光学系统的拓扑变换。

这一重要发现奠定了“转角光子学”的基础，为光学能带调制、纳米光精确操控和超低损耗量子光学开辟了新的途径。同时提出了一种通过转角控制天然范德瓦尔斯材料和人工超材料的光学色散与纳米尺度光物质相互作用的全新策略。这对未来发展纳米成像，生物检测以及辐射能量控制等应用具有重要意义。此外，这一发现也衍生出“转角极化激元”这一重要分支研究方向，为进一步发展“转角声学”或“转角微波系统”提供了重要的线索和启发。

<作者简介>

Guangwei Hu （胡光维）

新加坡国立大学电子工程与计算机系博士候选人，NUS总统奖学金获得者，师从仇成伟教授和Andrea Alù教授。研究涉及纳米光学，电磁超材料及超表面，二维材料等方向，目前已在Nature，Nature Photonics，Light: Science and Applications，Nano Letters等期刊发表论文20余篇。

欧清东

2019年获澳大利亚蒙纳士大学博士学位，现于蒙纳士大学材料系及未来低能电子技术研究中心（FLEET）从事博士后研究。主要致力于纳米材料的光电性能研究及在光电器件中的应用，已在Nature，Nature Communications，Advanced Materials，Chemical Reviews等期刊发表论文50余篇。

鲍桥梁

2016年受聘为蒙纳士大学材料科学与工程系副教授（tenure），入选澳大利亚科研委员会“未来研究员”奖励计划。致力于研究石墨烯光子学和光电子器件，以及受限空间的光与物质相互作用与极化激元（等离子体极化激元、激子极化激元和声子极化激元等），研究工作曾入选“2018中国光学十大进展（基础研究类）”。已在Nature，Nature Materials，Nature Photonics，Nature Chemistry，Light: Science and Applications等期刊发表论文200余篇, 2018年和2019年Clarivate Analytics高被引学者。

仇成伟

新加坡国立大学电子与计算机工程系的副教授（tenure），工学院“院长讲席教授”。研究方向为电磁散射理论，结构表面和结构光场，以及光力操控，（光学、声学、热学）超材料与超表面，低维材料光电子材料与器件。已在Science，Nature，Nature Nanotechnology，Nature Materials，Nature Photonics，Light: Science and Applications，PNAS，PRL等期刊发表论文300余篇。2019年Clarivate Analytics高被引学者。现任eLight杂志（Springer Nature 和长春光机所联合创办）创刊主编。

Andrea Alù

Andrea Alù is the founding director of the Photonics Initiative at the CUNY Advanced Science Research Center, Einstein Professor of Physics at the CUNY Graduate Center, and Professor of Electrical Engineering at The City College of New York. His research interests span over a broad range of technical areas, including applied electromagnetics, nano-optics and nanophotonics, microwave, THz, infrared, optical and acoustic metamaterials and metasurfaces, plasmonics, nonlinearities and nonreciprocity, cloaking and scattering, acoustics, optical nanocircuits and nanoantennas.

该工作在2020年1月31日投稿，4月1日正式接收，6月11日在Nature在线发表。第一作者为Guangwei Hu （博士候选人, 新加坡国立大学）和Dr. Qingdong Ou （澳大利亚蒙纳士大学）。通讯作者为Prof. Qiaoliang Bao （澳大利亚蒙纳士大学），Prof. Cheng-Wei Qiu （新加坡国立大学） 和Prof. Andre Alù （Advanced Science Research Center, City University of New York）.

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文章来源：中科院长春光机所·Light学术出版中心

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