撰稿 | OSANJU 刘扬
近日，来自日本RIKEN先进光子研究中心和东京大学光子科学与技术研究所的Katsumi Midorikawa教授与东京大学物理系合作，在国际顶尖学术期刊《Light: Science & Applications》发表了题为“Opening a new route to multiport coherent XUV sources via intracavity high-order harmonic generation”的高水平论文。来自RIKEN先进光子研究中心的Natsuki Kanda博士为本文的第一作者，Katsumi Midorikawa教授为本文的通讯作者。此外，东京大学固态物理研究所和日本赛博激光科技(Cyber Laser)公司也为本研究做出来杰出贡献。
Katsumi Midorikawa研究团队通过在具有Yb：YAG激光介质和100 m长环腔的锁模振荡器中利用腔内高次谐波产生(HHG)来实现MHz重复频率相干远紫外(XUV)光源。以飞秒分辨率的MHz重复频率通过XUV泵和XUV探针方案执行时间分辨的测量，为XUV光源开辟了一条新途径。
基于大规模粒子加速器的同步辐射（SR）和X射线自由电子激光（XFEL）是多用户设施中远紫外(XUV)~X射线光源的当前标准。SR的高度空间相干性和高于100 MHz的高重复率有利于获取材料的准确光谱数据；然而，由于时间相干性较低且脉冲持续时间较长，因此SR的时间特性不足以解决小于皮秒的情况下的动力学问题。相比之下，XFEL可以产生持续时间小于10~40fs的超短X射线脉冲，且从XFEL发出的脉冲强度足够高，可以引起与物质间的非线性相互作用，这为研究高强度物理学中的新现象铺平了道路。但是，相对较低的XFEL脉冲重复频率（通常在10–100 Hz范围内）阻碍了泵和探头测量的执行，而重复的延迟扫描在大型设备中需要花费较长的时间。
已有的研究表明，通过飞秒激光与气体介质相互作用时产生的高阶谐波（HH）脉冲可以构成相干XUV光源，由于HH脉冲在空间和时间域上都与基本激光脉冲高度相干，并且脉冲持续时间可以缩短到几飞秒至几阿秒，但是，HH脉冲的重复频率受到基本激光系统的重复频率的限制，仍然不足以用于新型应用，例如超快XUV光谱学、光电子能谱等。
随着固态激光技术的快速发展，高次谐波产生（HHG）技术逐渐成熟，可以通过HHG来提供高度相干的远紫外（XUV）和X射线脉冲，例如可以产生重复频率为1 MHz的HH脉冲的光纤激光放大器系统。然而，基本激光器的低重复率通常在几千赫兹范围内，限制了此类基于HHG的辐射源的应用范围。
为了解决传统的基于HHG的辐射源受限于激光器重复频率的不足之处，日本东京大学Katsumi Midorikawa教授研究团队通过在具有Yb：YAG激光介质和100 m长环腔的锁模振荡器中利用腔内HHG来实现MHz重复频率相干远紫外(XUV)光源。
Katsumi Midorikawa教授研究团队提出并演示了一种实现MHz重复频率的HHG的新方法，通过该方法在高功率飞秒振荡器的腔中产生HH脉冲。该方法比现有的增强腔方法更具优势，因为不需要稳定振荡器的重复频率，从而不需要补偿HHG过程中由非线性相移引起的频率调制，这种特性使得可以为谐振腔设计多个聚焦点，以分别生成HH脉冲，而无需根据激光脉冲强度和气体目标条件准确估计非线性相移。
图1 多端口相干XUV源的设计。（a）锁模振荡器的原理图。激光器被配置为环形腔，锁模脉冲在环形腔中单向循环。空腔长度约为100m，所产生的脉冲循环频率为3.11MHz。采用Yb：YAG薄盘作为激光增益介质。在环形腔中插入两组由两个凹面镜组成的望远镜，以将锁模脉冲紧密地聚焦在不同的点上。每个聚焦点的气体喷嘴独立地输送目标气体以产生HH脉冲。从每个聚焦点产生的HH脉冲用蓝宝石制成的Brewster板从环形腔中分离出来，然后引入光谱仪中以解析HH脉冲的频谱。左下方显示了从注入到焦点的Ne气体靶发出的等离子体发光的图片，右下方显示了同时被注入到另一个焦点的氩气靶的等离子体发光的图片。（b）激光操作中增益模块的示意图。该模块由一个Yb：YAG薄盘和一个反射镜系统组成，该Yb：YAG薄盘连接到金刚石散热片上，后者在薄盘上布置24次反射的泵浦光束。来自薄盘的锁模脉冲在环形腔中的一个循环中的两次反射确保了与线性腔中的激光增益相同的激光增益。（c）反映HH脉冲的Brewster板的示意图。（d）激光系统的图片。整个腔体被封闭在真空室内。插图中显示了真空室内的一些设备和仪器，这些设备和仪器带有成束的循环冷却水的管子。
该方法具体是通过在具有Yb：YAG薄盘激光介质和100 m长环腔的锁模振荡器中利用腔内HHG来实现MHz重复频率相干XUV光源。通过将两种不同的稀有气体（氖气Ne和氙气Ar）注入到锁模振荡器的腔中来生成HH脉冲，成功实现了HHG。由于从一个腔体中产生了两种不同的HH光束，该XUV光源将开辟一条新途径，以飞秒分辨率的MHz重复频率通过XUV泵和XUV探针方案执行时间分辨的测量。
图2 高能量锁模振荡器的输出特性。（a）锁模振荡器输出脉冲平均功率的历史记录。（b）底部轨迹：来自PIN光电二极管的信号，用于检测正向循环的光束。顶部迹线：来自PIN光电二极管的信号，用于检测向后循环的光束。（c）锁模脉冲的典型频谱。（d）锁模振荡器输出脉冲的自相关曲线为红色曲线。假设sech2脉冲形状的拟合也显示为蓝色曲线。
为了表征该方法产生的激光器的重复频率的优异性，研究人员通过实验来分别检测在锁模振荡器的单HHG端口、双HHG端口操作下获得的HH频谱，进而分析HH脉冲的重复频率指标，使用锁模环形振荡器演示HHG，该振荡器采用Yb：YAG薄盘作为增益介质，重复频率为3.11 MHz，脉冲能量为0.31 mJ，即实现了MHz 级重复频率的相干XUV光源。且双HHG端口已成功构建在型腔中，可以在不干扰锁模的情况下与不同的气体目标独立作用。
图3 在锁模振荡器的单HHG端口操作下获得的HH频谱。（a）由Ne气体靶产生的HH光谱。（b）从Ar气体靶产生的HH光谱。（c）从氙气目标生成的HH光谱。每个HH光谱图的右侧显示了每个气体目标的等离子体发光图像。在每个图像中，供应气体目标的喷嘴以灰色虚线显示，激光和HH脉冲的传播轴分别以红色和紫色线示意性显示。
图4 在锁模振荡器的双HHG端口操作下获得的HH频谱。（a）从注入第一HHG端口的Ne气体靶产生的HH光谱以蓝色曲线表示，从注入第二HHG端口的Ar气体靶产生的HH光谱以红色曲线表示。（b）从注入第一HHG端口的Ar气体靶产生的HH光谱以蓝色曲线表示，从注入第二HHG端口的Xe气体靶产生的HH光谱以红色曲线表示。（c）在双HHG端口操作下，锁模振荡器（上面板）的腔内平均功率的历史以及从第一个HHG端口（下面板）获得的每个HH阶的谐波信号的腔内平均功率的历史。
研究人员发现，尽管脉冲能量非常高，但实验中的光源的HH脉冲的平均功率却较低，较低的转换效率是由于锁模振荡器的脉冲持续时间长，导致在达到脉冲峰值之前气体目标的高度电离，进而降低了转换为HH脉冲的效率。通过使用其他掺Yb的激光材料（例如Yb：Lu2O329和Yb：CALGO30），可以缩短脉冲，从而提高HH脉冲的平均功率。此外，还可以通过将泵浦激光二极管的波长调谐到增益材料的零声子吸收线来实现向Yb增益材料的有效泵浦功率传输，从而减轻激光振荡中的热问题，这将实现基于HH脉冲的升级版MHz级重复频率的 XUV光源。
该研究成果以"Opening a new route to multiport coherent XUV sources via intracavity high-order harmonic generation"为题在线发表在Light: Science & Applications。
https://doi.org/10.1038/s41377-020-00405-5
文章来源：中科院长春光机所 Light学术出版中心
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