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撰稿 | 陶镇生
在实验上产生超短强场激光脉冲是超快光学与强场物理研究的关键技术。超短的激光脉冲一方面可以提高人类研究超快物理、化学过程的时间分辨率，另一方面它在极短的时间内聚集的极高的光功率，也为我们提供了研究光与物质在极端强场条件下相互作用的新颖的实验平台。目前，超快飞秒激光器已经在超快物理、化学和生物实验室中得到了广泛的应用。而这些应用对于激光器的脉冲宽度、能量和重复频率都有着极其不同的要求。例如，在许多表面非线性光学测量中需要高能量激光脉冲以提高非线性效应的强度，而在一些对纳米结构的测量中则希望使用低能量，但高重复频率的激光脉冲，以减小样品损伤和提高测量信噪比。
近年来，在超快激光领域也正发生一场革命性的进步。由于具有更高的热效率、更稳定的表现和更好的调节能量和重复频率的实验灵活性，以掺镱增益介质为核心的超快激光器受到了上述实验室的青睐。这类激光器包括掺镱光纤激光器、薄片、innoslab板条激光器等。但是，由于掺镱元素增益介质的频谱带宽较窄，这类激光器一般仅能产生百飞秒（10-15 秒）至皮秒（10-12秒）长度的激光脉冲，无法满足许多超快实验对于时间分辨率的要求。对于这类激光器和上述应用，发展一种高效、稳定、灵活的脉冲压缩装置正成为一个重要需求，这也是超快光学领域近年来的一个重要的研究方向。
图1 超快激光脉冲压缩系统示意图
近日，上海复旦大学、南京理工大学和维也纳工业大学研究团队合作提出并证明了一种基于光学非线性孤子态的高效率超连续谱产生和脉冲压缩装置。该装置可以稳定有效地将各种条件下的激光脉冲压缩至20飞秒左右的时间长度，并达到>85%的压缩效率和高时空质量。并且，研究团队应用该脉冲压缩技术证明了从惰性气体中高亮度、相干深紫外光的产生。
自1960年第一台红宝石激光器及稍后的氦氖激光器诞生以来，由于激光的一系列优异特性：高方向性、高相干性和高亮度，激光技术激发了广阔的社会应用需求，吸引了来自政府和民间的各方面的关注和投资。在激光器发展之初，缩短激光脉冲便成为了激光器设计和制作的重要发展方向。随着激光锁模技术的提出和啁啾脉冲放大技术的发明，以钛宝石飞秒激光器为代表的各种飞秒激光器系统在实验研究和工业加工领域中得到了广泛的应用。2018年，为表彰其在激光物理的领域中的开创性工作，Donna Strickland教授和Gerard Mourou教授被授予了诺贝尔物理学奖。
飞秒的激光脉冲是人类目前能稳定产生并应用的最快的光学工具。它的产生使我们能够第一次在原子和电子层面上观察物理和化学上物质的变化，并通过光学方法调控化学反应等过程。由于在飞秒化学领域的突出贡献，加州理工大学的Ahmed Zewail教授获得了1999年的诺贝尔化学奖。在另一方面，飞秒激光技术也被广泛应用于精细微加工领域。由于短脉冲与物质相互作用中产生的热效应较小，其对加工位置周围形貌变化会产生较小的影响，这可以大大提高微加工的精度和质量。
在实验上，超短的飞秒激光脉冲，除了从超快激光器中直接产生外，也可以通过激光器外部的脉冲压缩装置产生。由于数学上时间域和频率域存在傅里叶变换的对应关系，脉冲压缩的关键是产生一个足够宽的光谱，我们称这个过程为超连续谱产生。这通常是利用激光脉冲和非线性介质相互作用中的自相位调制现象实现的。
迄今为止，最成功使用的超连续谱产生技术是通过充气中空光纤的装置。这是Nisoli et al.在1996年发明的技术[1]。该技术是通过光纤引导入射激光脉冲在气体中实现长距离的传输，从而产生足够的非线性相位和频谱展宽。这个方法具有脉冲压缩比高、空间模式优异等优点。但是由于该方法在实验装置上需要真空系统和多个真空-气体界面，因此安装和维护都比较复杂，成本较高。同时，光束耦合进光纤的效率一般较低（~60%），且压缩稳定性对光束指向非常敏感，通常需要设计和安装复杂的光束稳定装置。因此，该方法目前仅在一些具有激光研究背景的实验室中得到应用，而无法在广大的物理、化学和生物实验室中得到推广。
近年来，在气体中的超连续谱产生方法也在得到新的发展。2016年，Schulte et al.,提出了多通路气腔的超连续谱产生方法[2]。该方法利用激光脉冲在气体中多通路聚焦积累非线性相位，从而实现>90%效率的超白光产生。但是，由于光束在腔体镜片需要反射上数十次，该方法需要特殊镀膜的镜片，以提供高反射率和避免色散积累。因此，该方法在技术上很有挑战性，成本也很高。
图2 空间光孤子的时空耦合传播与稳定状态
由于固体材料介质的非线性系数一般为气体的1000倍左右，因此应用固体材料作为非线性媒介可以更有效率地产生超连续谱。但是，光束自聚焦产生的材料损伤一直是个极难克服的问题。2014年，Lu et al.提出了应用多介质薄片的方法逐步展宽激光脉冲光谱[3]。该方法巧妙地将激光自聚焦的焦点放在了薄片和薄片之间的自由空间内，从而避免了自聚焦所产生的材料介质损伤。
但是，由于这个技术主要依靠经验选择薄片厚度和摆放位置，因此在实际应用中难以被重复和总结经验，这也极大限制了其对光束传播的有效控制。在实验中，经常会出现锥状散射等空间色散现象，造成>35%的压缩光损失。而色散补偿也往往需要特制的啁啾反射镜或脉冲整形器等。
从现有的超连续谱产生技术的发展中，可以发现实现高效率、高质量的超连续谱产生的关键是控制高能量光脉冲在介质中的稳定、长距离的传输。其次，为了能实现更简单、稳定的自由空间的设备架构，选择固体材料作为非线性克尔介质明显优于气体。
本文提出并实验证明了一种在周期性固体克尔介质层（PLKM）中形成的空间光孤子，并且证明空间孤子的形成能有效支持可持续的光与物质相互作用的，产生高效、优质的超连续谱激光。通过实验和理论相比较，本文也揭示了这些空间光孤子的稳定状态（图2）。同时，光孤子可以起到一种类似光纤的作用，优化光束的空间模式（图3）。
图3 光孤子的空间滤波效应
所提方法利用了光和物质非线性相互作用过程中产生的自聚焦效应和光束自身线性发散效应相平衡，实现一种类似于在谐振腔中的稳定传播模式。
与传统方法相比，本文中的方法巧妙地控制了光脉冲在材料介质中的传播，并有效地抑制了常见的由于时空耦合效应所产生的锥形散射、空间色散和高阶频谱色散等带来的能量损失，因而实验上可以实现>85%的压缩效率。如图4所示，光脉冲在该方法下可以有效地被从170飞秒的初始长度，压缩至22飞秒，并具有优良的空间模式。与之相对比的是，当光孤子状态被打破时，锥形散射会占据光斑外圈，造成极大的能量损失。另一方面，由于本文中的方法是基于介质薄片的自由空间方法，其构造极为简单，无需真空系统、气体系统和光束稳定系统的安装，成本极低。通过应用压缩后的激光脉冲，进一步聚焦激发惰性气体，研究者们可以在实验室尺度产生高亮度、相干的高次谐波极紫外光谱。该结果也直接证明了压缩脉冲高质量的时空模式（图5）。最后，本文也展示了该方法极大的灵活性，可以对各种脉冲能量和激光重频的超快激光器实现高效率脉冲压缩。
图4 基于光孤子态的高效率脉冲压缩
图5 压缩脉冲在氩气中产生的高亮度高次谐波发射
应用与展望
本文所提的超连续谱产生和脉冲压缩方法具有以下三个显著的优点：1）简单、稳定：自由空间传播，无需真空、真空-气体界面，光束稳定装置；2）灵活：适用于各种激光能量和重频参数，仅需要二阶色散补偿；3）高效：无需空间滤波，可以达到>85%的压缩效率。该方法将非常适用于对新型的掺镱超快激光器进行脉冲压缩，可以推广到广大的超快物理、化学和生物实验室应用。
[1] M. Nisoli, S. De Silvestri,and O. Svelto, Appl. Phys. Lett. 68, 2793 (1996).
[2] J. Schulte, T. Sartorius, J.Weitenberg, A. Vernaleken, and P. Russbueldt, Opt. Lett. 41, 4511 (2016).
[3] C.-H. Lu, Y.-J. Tsou, H.-Y.Chen, B.-H. Chen, Y.-C. Cheng, S.-D. Yang, M.-C. Chen, C.-C. Hsu, and A. H.Kung, Optica 1, 400 (2014).
本文第一作者为复旦大学物理学系博士生张盛，通讯作者为陶镇生教授。合作者包括维也纳工业大学的Andrius Baltuska教授和南京理工大学的金成教授。
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