撰稿|本文由课题组投稿
网络在生活中常用来描述复杂的相互关系，比如人际关系网络、通信网络、飞机航线网络等等。在科学研究中，网络也常用于生物、信息等领域，比如生物信号网络、蛋白相互作用网络、分子能量传递网络、量子信息网络等。网络所描述的相互关系可以视作事物的基本特征，能够反映事物的内在联系。
近日，新加坡南洋理工大学Yu-Cheng Chen教授课题组将网络概念扩展到微腔激光器领域，用于提取微腔内部生物样品的隐藏信息。微腔激光器是一类利用微米尺度的光学谐振腔实现光反馈的小型激光器。得益于微腔提供的强反馈作用，微腔激光器内部光和物质相互作用被显著增强。一直以来，微腔内部模式相互作用引起的强度起伏被视作一种噪声，研究人员在微腔激光器设计中一直努力克服。Chen教授课题组则将该强度起伏抽象成“光子网络”，并证明激光模式之间的相互作用与微腔内部结构有密不可分的联系。如图一所示，研究者将人胰岛素蛋白夹在FP腔内部，利用胰岛素蛋白的自组装特性在腔内形成不同结构，包括低聚体（oligomer）、纤维状聚集体（Fibril）、网状聚集体（Network）以及簇状聚集体（Cluster）。研究显示，由微腔激光器模式的动态特性抽象的“光子网络”能够表征微腔内部蛋白质纤维之间的光学联系。该研究工作以“Self-Assembled Biophotonic Lasing Network Driven by Amyloid Fibrils in Microcavities”为题在线发表在ACS Nano。
研究发现，微腔激光器输出模式依赖于腔内部胰岛素蛋白的结构特性。如图二所示，当形成低聚体时，输出激光模式为基模高斯光束；当形成纤维状聚集体时，激光模式沿着蛋白纤维呈现明暗分布；当形成网状聚集体时，激光模式能够在各蛋白纤维之间耦合；当形成簇状聚集体时，激光模式包含多阶拉盖尔-高斯模式的叠加。此外，研究人员还发现腔内蛋白的结构也能显著影响激光输出的光谱、阈值、偏振特性。
图一: 生物激光光子网络示意图。图片来源: 新加坡南洋理工 Yu-Cheng Chen课题组
图二. 激光输出的模式依赖于腔内蛋白质结构。图片来源: 新加坡南洋理工 Yu-Cheng Chen课题组
网状聚集体中的光能够在各蛋白纤维之间相互耦合。如图三所示，研究人员通过数值仿真和实验两方面证实蛋白纤维之间存在光耦合现象。在网状结构中，波矢在xy平面的分量被耦合进网状聚集体，并形成驻波。网状结构支持不同空间分布的驻波场，因而激光输出具有不同的横模。
图三. 网状聚集体中的光耦合现象。图片来源: 新加坡南洋理工 Yu-Cheng Chen课题组
不同横模相互作用的动态特性可以转换成点-线连接的“图”。因为激光横模之间较大的空间重叠，各模式之间存在较强的竞争关系。如图四所示，激光模式之间的强度波动仿佛能量来回“流动”。通过记录激光强度的时域波动，研究人员将其用转换成“图”。“图”中的点表示激光模式中的亮点，点与点之间的连线表示时域上的相关性。研究人员证实，“图”决定于蛋白网络中纤维的连接关系，并且同一网络结构的“图”在多次测量中表现出良好的重复性。因此， “图”可视作腔内网络结构内部的一个基本特征，反映蛋白网络中各个纤维之间的光学联系。
图四.将模式动态特性转换成点-线连接的“图”。图片来源: 新加坡南洋理工 Yu-Cheng Chen课题组
蛋白网络对应的“图”在不同波长上表现出不同的连接关系。如图五所示，由于FP微腔的多模特性，同一时刻，不同波长上具有不同的横模输出。研究人员分别记录了不同波长的横模时域特性，并将其转换为“图”。结果显示，不同波长上的“图”具有不同的连接关系。研究人员将“图”视作微腔内部网络结构的基本特征，那么一个波长上的“图”相当于网络结构的一个特征。波长为描述网络结构的基本特征提供了新的维度。将图在不同波长上进行区分，一方面使得“图”能够更全面地刻画蛋白网络结构的光学联系，另一方面也让“图”成为一种蛋白网络结构无法复制的特征。研究人员提出，“图”对网络结构的高度依赖和不可复制特性有望用于信息的加密和防伪。
图五. 不同波长上的“图”展现出不同的连接关系。图片来源: 新加坡南洋理工 Yu-Cheng Chen课题组
蛋白网络的“图”对来自环境的刺激有高灵敏的响应，有望实现高性能的生化传感。如图六所示，研究人员在网络结构中引入荧光共振能量转移效应（FRET）来演示“图”对外界环境的响应。通过加入新的染料（RhB），腔内部的增益曲线红移，激光模式的空间分布和时域特性呈现明显变化，最终蛋白网络的“图” 展现出截然不同的连接关系。
在本文中，利用“图”对蛋白质网络结构中激光模式相互作用的时域特性进行研究，研究人员发现：
1. 蛋白网络结构中各纤维之间存在光耦合。
2. 不同横模相互作用的动态特性可以转换成点-线连接的“图”。
3. “图”能够描述网络中各纤维之间的光学联系。
4. “图”对网络结构具有高度依赖且不可复制，有望应用于信息加密和防伪。
5. “图”能够对外界刺激进行响应，有望实现高灵敏的生化传感。
这项研究的意义在于证实了通过将激光模式相互作用的时域信号转换成“图”的方式可以提取微腔内部隐含的结构信息。该团队认为，该技术有望应用于生物传感、信息加密、信息防伪等领域。同时，该技术也为研究生物控制、生物编程的新型光子器件提供了新思路。
本文的通信作者为新加坡南洋理工大学电机与电子工程学院Yu-Cheng Chen教授， 第一作者为课题组博士后龚朝阳。以 “Self-Assembled Biophotonic Lasing Network Driven by Amyloid Fibrils in Microcavities”为题在线发表在著名期刊ACS Nano上。
参考发表文章 DOI: 10.1021/acsnano.1c05266
Yu-Cheng Chen课题组网页 :
https://www.ntubimp.com/
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c05266
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