当双层范德华材料以不同的转角或晶格失配堆叠可以产生一定周期的莫尔图案。通过转角自由度/晶格适配的调控可以调节莫尔周期，由此可以产生诸多原有单层中并不存在的新奇物理现象。目前大部分的转角研究工作都集中于石墨烯和半导体相过渡金属硫族化物（2H-TMD）双层体系。例如，在转角石墨烯双层中发现了非常规超导、莫特绝缘态和磁性，以及在转角的2H-TMD双层中发现了莫尔激子等等。虽然1T相的TMD单层本身具有丰富的物理性质，如莫特绝缘态、电荷密度波、磁性以及超导等，对于1T相TMDs异质结的转角调控还几乎处于空白阶段。更为重要的是，转角自由度的调控目前主要都是通过自上而下的方法获得，如何利用自下而上的外延方法直接生长可控的转角体系迄今为止仍然是一个极具挑战的难题。
李绍春课题组长期致力于范德华外延的调控研究，包括利用衬底与外延层间的范德华调控，在国际上首次制备出黑磷结构的锑烯单层【Adv. Mater. 31, 1806130 (2019); ACS Nano 14, 16755 (2020); Nano Lett. 20, 8408 (2020)】以及全新结构的SnI2单层【Adv. Sci. 8, 2100009 (2021)】等。在前期积累的工作基础之上，课题组进一步发展了外延层间的范德华调控方法，并再次取得重大突破，在国际上首创了自下而上的范德华外延转角调控，成功生长出具有各种不同转角的1T相单层TiTe2与双层TiSe2堆叠的异质结构。利用扫描隧道显微学技术对不同转角的异质结表面进行了系统性研究，发现在小转角（~±2°）的情况下莫尔图案呈现三角形格子的棋盘状，并且在TiTe2的每个莫尔周期内都镶嵌了交替排列的电荷密度波态和正常态。相反，在较大转角的情况下，TiTe2表面均呈现正常态，却没有电荷密度波态的形成（图1）。结合扫描隧道显微学数据、几何相位分析和密度泛函理论计算（图2、图3、图4），研究人员进一步揭示了这种电荷密度波与正常态交替镶嵌的莫尔图案正是由于小转角下的强局部晶格应力涨落导致的。令人意外的是，这种莫尔限制的电荷密度波态具有高于室温的转变温度，相较于自由单层具有显著的增强，为未来基于电荷密度波的电子器件设计和应用提供了一个全新的候选材料平台。
图1：1T-TiTe2/1T-TiSe2莫尔图案的转角演化。(a, b) TiTe2/TiSe2转角异质结示意图；(c) STM形貌图；(d-f) 不同转角下的高分辨STM形貌图；(g-i) 对应的刚性晶格莫尔图案示意图。
图2：接近0°转角时莫尔条纹上的强CDW态。(a, b) 正负偏压下一个莫尔原胞的STM图；(c, d) 区域B（电荷密度波态）和区域A（正常态）的快速傅里叶变换图；(e) 沿着形貌图b中红线和黑线的线扫描结果；(f, g) 室温下的STM形貌图；(h) 不同情况下的dI/dV谱；(i) 密度泛函理论计算的局域态密度结果；(j)角度依赖的莫尔周期实验结果。
图3 ：0°转角附近的应力分布。(a) STM形貌图；(b) 对称化应力图；(c-e) 由几何相位分析得到的应力分量。
图4：0°转角附近高度和应力分布的DFT计算。(a, b) 转角θ为1.7°时顶部 TiTe2层的相对高度和局部应变场；(c) 不同应变下钛原子的畸变。
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