论文信息：
Jie Huang, Mingzhang Li, and Desong Fan, Core-shell particles for devising high-performance full-day radiative cooling paint, Applied Materials Today 25, 101209 (2021).
论文链接：
https://doi.org/10.1016/j.apmt.2021.101209
被动式日间辐射制冷（PDRC）是一种通过自发反射太阳光，将过多热量辐射到外层空间的被动冷却方法。PDRC可以在不需要能量输入的情况下自动冷却地面物体，因此显著地减少了传统蒸汽压缩系统带来的温室气体排放。虽然PDRC技术极具吸引力，但仍然强烈需要高性能、大规模可扩展、成本效益高度兼容的辐射制冷材料。此外，在这一创新策略的推动下，出现了多种具有高太阳反射率和热红外发射率的材料设计，其形式包括薄膜、光子结构、散装材料和涂层等。虽然这实现了有效的辐射冷却性能，但原材料的高成本、制造过程的复杂性和最终产品的脆弱性阻碍了大多数报道中PDRC材料的大规模生产和应用。因此，设计研究一种可解决以上问题的辐射制冷材料具有重要意义。
南京理工大学范德松教授课题组以简单、方便、经济的方法设计并制备了一种用于高性能辐射冷却涂层(RCC)的核壳粒子(CSP)如图1所示。低成本的原材料和易于制造的工艺使提出的RCC能够大规模生产。该RCC很容易刷或涂敷到不同的基质,如铝、木材、玻璃、水泥和不锈钢上，显示了在实际应用中与各种材料和几何形状建造的建筑或设备兼容的巨大潜力，这与市面上的产品相比是有利的。
图1. CSP和RCC的制备与表征。
RCC、商用白色涂料（CWC）、ZnO涂层和SiO2涂层的光谱特性被定量表征，如图2A和B所示。所有这四个样品都表现出超过0.94的高热红外发射率，而RCC具有超过0.95的超高太阳能反射率，但CWC、ZnO涂层和SiO2涂层分别只有0.82、0.81和0.71。值得注意的是，RCC的太阳能反射率和热红外发射率与基板无关。为了深入了解提高太阳反射率的机制，探索了核壳粒子对光散射行为的改进。如图2C所示，核壳结构由于核壳的反射率不同，可以改变粒子内部的光路。对于均质颗粒，光主要是向前散射，这种前向散射方式导致散射光被基板吸收。而在核壳颗粒中，散射光在核壳界面处经历了经过修改的光路，其中大部分光以与入射光相反的方向从颗粒中逸出。因此，预期更强的背向散射可以促进涂层的反射特性。图2E显示了太阳光谱中特征直径为2.5和10 μm的CSP的散射效率，制造的粒子有助于在可见光区和近红外区超宽波范围内有效地散射入射太阳辐射。该RCC具有比ZnO涂层和SiO2涂层更好的对太阳短波辐射的抑制能力。此外还通过FTIR光谱和拉曼分析(图2F和G)探索了热辐射能力背后的物理特性。
图2. RCC的光谱响应。
为了确定RCC的最小厚度要求，研究了光学性能对涂层厚度的依赖关系。如图3A到C所示，随着厚度的增加，太阳能反射率表现出比近红外发射率更明显的上升。显然，在厚度低至150μm的情况下，RCC仍然可以实现0.93的高太阳反射率，并且RCC的热红外发射率始终超过 0.93，即使涂层厚度仅为100μm（图3C）。根据图3C上的黄点，当涂层厚度超过260 μm 时，光学性能趋于稳定。此外，还表征了不同偏振角下RCC的热红外发射和太阳能反射光谱（图3D到F)。
图3. RCC的太阳能反射率和近红外发射率随涂层厚度和偏振角的变化。
辐射制冷性能于室外实际环境中进行测试。RCC、CWC和环境的实时温度数据如图4B所示。在测试时间的30多个小时内，RCC的温度始终低于环境温度，平均温度下降在白天和夜间分别为4.1℃和 5.3℃（图4B和C）。然而，CWC表现出明显的平均温升3.5℃，白天相同测试时间的最高温度甚至超过35℃（图4B和C），这是源于强吸收太阳能。此外还可以注意到，增强的非辐射换热使平衡温度降低更多(图4d)。红外图像进一步证实了RCC的卓越冷却性能。RCC除具有优异的PDRC冷却性能外，还具有显著的防污性能。RCC表面的多尺度微球构成了丰富的纳米和微观结构，这导致了表面粗糙度的增加，导致了高而稳定的疏水性。
图4. RCC的辐射冷却性能。
综上所述，本文开发了一种含有核壳颗粒的高性能全天辐射冷却涂层，以促进 PDRC 的商业化。涂料使用核壳结构、宽带隙和多尺度粒子来代替商业白色涂料的传统单一尺寸填料系统，可以有效地反射入射太阳能。这是增强反射特性以设计辐射冷却涂层的通用策略。通过引入丰富的红外振动模式，涂层在中红外波段表现出高热发射率，这为选择和合成红外辐射材料提供了指导。重要的是，由于高表面疏水性，涂层系统具有出色的防污能力。由于易于制造、原材料价格低廉以及对多种应用场合的良好兼容性，该RCC可以大规模制造和应用。总而言之，这项工作为辐射涂层的设计提供了见解，并为 PDRC 的商业化打开了大门，显示了未来节能和减少污染的巨大潜力。
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