Laser Photonics Rev.: 硅纳米阵列中的高效二次谐波产生

撰稿|由课题组供稿

近日，西安电子科技大学微电子学院郝跃院士团队刘艳教授课题组和西北工业大学物理科学与技术学院甘雪涛教授课题组提出了一种实现了硅材料中高效二次谐波的纳米结构设计。通过在硅纳米立方体中引入空气凹槽，一方面可以扩大硅表面二阶非线性效应产生的区域，另一方面可以强烈增强硅表面的电场强度。进一步将有空气凹槽的硅纳米立方体排成阵列，以激发其中准连续域束缚态（BIC），形成共振局域光场，增强硅与光场相互作用。最终，在具有中心反演对称性的硅材料上实现了有效的二阶非线性效应。

光学非线性效应在现代光子功能器件实现中有着重要的作用，包括激光频率转换、超短脉冲产生、全光信号处理和光开关快速切换。硅材料被认为是发展先进光学非线性器件中最有潜力的材料之一。这不仅是因为它优秀的三阶非线性响应和近中红外波段的低损耗特性，还得益于其它优点：（1）高折射率。这个特性使得它能够被用于制备紧凑的光子集成回路，保障其能够支持Mie共振以便实现不同类型功能器件的制备；（2）CMOS工艺兼容性。利用硅基集成电路上成熟的经验和技术，硅基光子器件也能够实现大规模的低成本生产；（3）与硅基微电子器件的集成。充分发挥微电子成熟工艺技术、高集成度、低成本和光子高宽带、超快传输和强抗干扰能力的优点，进一步推动硅基光电子集成电路的发展。

在非线性光学领域，材料的二阶非线性极化率要比三阶非线性极化率大数十个数量级。因而二阶非线性效应在非线性光子器件的应用更加广泛。遗憾地是，硅的中心反演对称晶体结构导致其体块材料无法产生二阶非线性效应，一定程度上阻碍了硅在光学非线性相关领域中的应用。不过在硅结构的界面/表面处，由于中心反演对称性的缺失，二阶非线性效应依旧存在。这种表面二阶非线性效应的存在为在硅材料中实现SHG（二次谐波产生）提供了一种新思路。然而，该效应仅发生在原子层级的厚度，光与物质的相互作用并不充分，导致所产生的非线性响应较弱。尽管已有相关工作采用不同策略来增强硅中的SHG，但是效率仍然有较大的上升空间。

由于高折射率，单个硅纳米立方体能够支持Mie共振，如图1（a）和（b）。然而，模式几乎分布在结构内部。边界处泄露的模式由于强度较低，并不能有效地激发表面SHG。为了解决这个问题，本工作通过在硅纳米立方体中引入空气凹槽，如图1（c）所示。引入空气凹槽后，硅纳米立方体依旧能够支持Mie共振。不同的是，凹槽处的电场将会得到明显增强，如图1（d）所示。界面处法向电位移矢量需要满足连续条件（ε₀E_air=ε_SiE_Si）。考虑到硅的高折射率，空气凹槽界面附近产生了强电场。空气凹槽的引入，不仅增强了凹槽处的电场强度，同时也增大了表面SHG的区域。

图1.单个硅纳米立方体的结构示意图（a）及其模式分布（b）；引入空气凹槽的硅纳米立方体结构示意图（c）及其模式分布（d）。

将带有空气凹槽的单元进行周期性排布，表面SHG效应将会得到进一步增强。随着阵列数的增加：（i）结构的Q（品质因子）值会不断增大，伴随着结构中电场的有效增强，如图2（a）所示；（ii）出现更多的空气凹槽界面。如图2（b）所示，相比于无空气凹槽的阵列结构，引入空气凹槽的阵列，其SHG强度提升了近200倍。不仅如此，阵列结构还支持准BIC（连续域束缚态）模式。课题组前期工作基础表明（Opto-Electronic Advance 4, 200030(2021)），对于支持对称保护型BIC的结构，其Q值可以通过改变缺陷大小（即空气凹槽尺寸）来有效调控。实验表明，随着空气凹槽尺寸的减小，结构的Q值增大，SHG强度提升，如图2（c）和（d）所示。该研究不仅推动了硅材料在非线性领域的进一步发展，同时为在晶格结构中心对称材料中研究高效的二阶非线性效应和器件提供了一种新策略。

图2.（a）结构仿真Q值与其阵列数的关系，插图为阵列数3 x 3的阵列结构示意图；（b）有/无空气凹槽阵列结构的SHG计算值对比；不同尺寸空气凹槽阵列结构的实验反射谱（c）与SHG（d）对比。

刘艳：西安电子科技大学微电子学院教授、博士生导师，入选西安电子科技大学菁英计划与华山学者。刘艳教授团队长期从事新型半导体功能器件方面的研究，在微纳光子器件、后摩尔微电子新器件以及光电融合和集成方面进行了大量开拓性研究。现承担国家自然科学基金重大研究计划项目和重大项目、科技部重点研发项目等多项研究项目。在IEDM、IEEE EDL、Optics Express、Laser & Photonics Reviews等微电子与光电主流会议和期刊上发表论文150多篇,，申请专利40多项，做各类邀请报告10余次。

甘雪涛：西北工业大学物理科学与技术学院、微电子学院教授，博士生导师。主要从事微纳光子学、二维层状材料光电子学、光谱学等方面的基础和应用研究，致力于为新型光学信息处理、片上光学互连、光电子器件提供新理论、新技术。主持国家自然科学基金“优秀青年项目”，重大研究计划项目，在Nature Photonics、Light: Science & Applications、Laser Photonics & Reviews、Optica等国际著名SCI期刊上发表论文100余篇。

相关研究成果以“Efficient Second-Harmonic Generation from Silicon Slotted Nanocubes with Bound States in the Continuum”为题发表于国际知名光学期刊《Laser & Photonics Reviews》（DOI: 10.1002/lpor.202100498）上。刘艳教授和甘雪涛教授为论文的共同通讯作者，博士研究生方慈浙为论文的第一作者。该研究受到国家重点研发计划、国家自然科学基金委和之江实验室科研攻关项目的资助。

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/lpor.202100498