Nat. Commun.| 克尔-斯托克斯共锁孤子光频梳驱动的石墨烯微腔单分子探测

撰稿|由课题组供稿

近日，电子科技大学光纤传感与通信教育部重点实验室饶云江教授、姚佰承教授课题组在微腔光传感研究中取得重要突破：以石墨烯为赋能材料，首次提出了在超模态微球上不对称沉积石墨烯的新型微腔结构，并且在其中实现了克尔孤子和多个斯托克斯孤子的共同锁定，进而展现了对化学气体的超灵敏、高分辨和多参量传感性能。相关工作发表在Nature Communications（《自然·通讯》）上。

超高灵敏度和多参量综合分析能力的结合是智能化光子检测方案的主要目标和关键挑战之一。近年来，依靠不同脉冲重复频率的两个频率梳的多外差检测的双梳光谱技术已经能够实时识别气体种类。然而，由于集成光子器件在光谱分辨率和超低噪声方面的严格要求，对单个气体分子的选择性检测仍然是一个挑战。当前，用于气体感知的孤子微梳装置的材料(二氧化硅、氮化硅或金属氟化物)限制了气体分子吸附，从而限制了其传感性能。因此，对微腔光梳器件进行化学功能化，将显著提升微光梳装置在超敏传感应用中的能力。

针对上述问题，电子科技大学的研究人员提出了一种基于二维材料的功能化多模式共生光频梳器件。使用单一光泵浦，结合受激拉曼辐射，产生了多个模式家族的孤子同时输出，这些不同载频中心的孤子，其重频相互锁定。石墨烯的引入为各个光频梳带来了异化的“电子-光子”响应。该器件使无标记的多参量气体混合物单分子探测成为可能，为光频梳的生化精密测量提供了新的路径，突破了当前光学多组分气体探测灵敏度的纪录。该器件制备简单、工作可靠，可封装为厘米尺度的光学模块完成即插即用的测试任务，有望为化学分析、环境监测、疾病诊断等领域提供新的超灵敏传感手段。

     图1（a）展示了基于石墨烯的多模光梳装置(GMDC)。其微腔部分采用直径为600 μm、本征品质因子为3×10⁸的二氧化硅微球，FSR约为100 GHz。得益于它的大模式体积，该微腔支持多个横向共振荡腔内模式，全部由单个泵浦激光器驱动。这使得不同的孤子频率可以在低阶模式(蓝色箭头)或高阶模式(黄色箭头)中同时产生。图1（b）呈现了该器件的光学显微镜顶视图图片和扫描电子显微镜图像，在微腔赤道面30度的位置，覆盖了一层80*30 μm²的单晶石墨烯薄膜。图1（c-d）展示了克尔和斯托克斯孤子光梳的频谱和时域信息，它们激发在不同波段，但是共享同一重复频率。

图1 石墨烯功能化的克尔-斯托克斯共锁光频梳器件

(a)器件原理图；(b)石墨烯微球腔的光学显微镜和扫描电镜照片；(c-d) 克尔-斯托克斯孤子的共通激发

图2（a）展现了该器件的超敏传感原理，一旦气体分子被吸附在石墨烯上，孤子模式的有效折射率就会发生变化，我们可以测量拍频信号的频率位移，以获得气体动力学。为实现超高灵敏度和多参量测量能力，研究者利用了多个光频梳的拍频信号。进而，利用基于锁相放大的电外差技术，可以分别多多个频率梳拍频信号进行解调，完成多参数测量，如图2（b）所示。图2（c）展示了目标气体单分子检测结果。在图2（d）中，该器件被集约地小型化封装了起来，整体尺度为厘米量级，内部包含了GMDC，温度控制器(TEC)，偏振控制器(PC)和光电探测器。所有的部件都由光纤连接。

图2 传感原理和结果

(a)器件感知原理；(b)基于多模式光梳拍频的多参量分析；(c)单分子气体感知实验结果；(d)器件封装实物图 

该工作以题为“Multispecies and individual gas molecule detection using Stokes solitons in a graphene over-modal microresonator”（使用石墨烯交叠模式斯托克斯孤子的多参量单分子探测）为题发表在《Nature Communications》上。电子科技大学博士生谭腾为论文第一作者，硕士生袁中野和张浩为论文共同第一作者，饶云江教授和姚佰承教授为论文通讯作者。该研究得到了国家重点研发、国家自然基金、欧盟地平线2020计划和之江实验室重大项目的支持，德国耶拿大学和之江实验室参与了研究工作。

论文信息：

https://www.nature.com/articles/s41467-021-26740-8