近日，来自德国雷根斯堡大学的Rupert Huber团队，成功实现了对太赫兹量子级联激光器（Quantum Cascade Laser, QCL）的非线性性质的测量。研究团队的测量结果首次反映了量子级联激光器中的非线性偏振动力学，并且观察到了激光器的高阶多波混频非线性在没有吸收损耗的情况下受到了谐振增强的增益。这一发现可以用于腔内频率转换，模式扩散以及被动锁模等激光器的重要应用中，具有极高的应用潜力。
电磁频谱的太赫兹频段是近年来光学领域科学与技术革命的核心。通过超短太赫兹脉冲，研究者们能够获得凝聚态物质中的各种低能量基本激发，例如超导体中的等离子体，声子，磁振子等等；而强太赫兹场则为基于极端非线性的技术铺平了道路，比如多波混合，高次谐波产生，光波电子学和超快纳米显微镜等等。因此，高效、集成的太赫兹脉冲源和宽带频率梳对于这些技术的发展与应用都有着极其重要的意义，而太赫兹量子级联激光器则是达到这一目的最有前景的应用方案之一。
为了满足非线性光学和超短脉冲领域日益增长的需要，对太赫兹量子级联激光器中相干和非相干电子动力学的详细理解与控制是必不可少的。现有的研究已经报道了中红外量子级联激光器的增益弛豫振荡性质，以及弱脉冲太赫兹量子级联激光器的增益性质。因此，在已有发现之外，如果能够对量子级联激光器的非线性性质在其他条件下的特征进行测量与分析，对于非线性光学技术的发展无疑具有着重要的意义。
在本研究中，研究团队将强太赫兹场与 QCL 相结合，展示了太赫兹QCL的高频场光谱（图一），并首次测量展示了自由运行的太赫兹QCL的二维场分辨谱（图二）。通过使用具有kV/cm量级的峰值场的相位稳定的单周期THz瞬变在超短时间尺度上进行受激发射，研究团队使QCL的增益强烈饱和，并且能够以子周期分辨率直接观察整个电流工作范围内的QCL增益恢复动态过程。
研究同时对高达八波混频的相干非线性进行了记录（图三），这使得QCL可以作为一种有效的非线性光学介质，并且能够直接获取关于偏置电流的函数的移相时间。这种现象揭示了一种罕见的情况，即在具有粒子数反转的系统中发生了共振增强的高阶非线性，并且绕过了其他情况不可避免的吸收损失。而在理论上，研究团队利用密度矩阵理论再现了非相干和相干多波混合信号，并将内部的QCL动力学过程映射为相应Bloch向量的轨迹（图四）。本研究所发现的现象将非常有利于制造能够实现高效的腔内频率转换、模式扩散和自启动模式锁定的激光器，具有极其重要的应用价值。
图一：太赫兹QCL的高频场光谱。（a）实验设置示意图。灰色：GaAs衬底；红色：活性介质；金色：波导与电触点。太赫兹波形Ein（蓝色箭头线）聚焦在 QCL 面上，透射波形Eout（橙色箭头线）则通过光电检测。偏置电压的矩形调制使得研究人员可以提取非线性响应的电流感应变化。（b）测量的太赫兹波形关于延迟时间 t 的函数，在通过 QCL 传输后，带有（红色实线）和不带有（蓝色实线）偏置电流。（c）（b）中波形的幅度谱（对应（b）中线条颜色）和QCL的激光谱（灰色实线）。（d）QCL传输调制关于频率的函数，定义为两个峰值电场（分别用红色实线和绿色虚线表示）在偏置QCL与非偏置QCL下的传输谱。
图二：自由运行的QCL的二维场分辨太赫兹光谱。（a）实验设置示意图。太赫兹波形EA和EB（蓝色箭头线）聚焦于QCL面上，透射波形（EAB，橙色箭头线）则通过光电检测。（b）由非偏置QCL的非线性偏振产生的电场ENL(t,τ)关于延迟时间t和τ的函数。电场乘以了系数10并且按照（c）中所展示的图例进行了颜色编码。（c）与（b）中类似的ENL(t,τ)，但是是在电流为IB=840mA的条件下由偏置QCL所产生的。（d）ENL(vt,vτ)对于（b）中非线性响应（IB=0）的二维幅度谱。对于vt＜-5THz和vτ＞2.8THz范围的场，乘以了系数7。（e）ENL(vt,vτ)对于（c）中非线性响应（IB=840mA）的二维幅度谱。为了更好地观察 6WM 和 8WM 信号，频谱的相应部分乘以系数 7。（f）模拟所得的对应二维幅度谱。
图三：QCL 中相干和非相干动力学的定量分析。（a）对应泵浦探测信号EPP1的逆变换电场。（b）延迟时间t=1.0ps时，EPP1(t,τ)关于τ的函数（对应于（a）中的黑色虚线）。蓝色虚线：数值拟合结果。（c）从 PP1信号（红点）和全非线性时域信号（灰色）中提取的QCL的增益恢复时间 Tgr 关于偏置电流的函数。 误差条显示数值拟合的不确定性。浅蓝色虚线：Tgr 关于泵速 G的函数，由速率方程模型中提取。（d）对应四波混合信号E4WM1的逆变换电场。（e）延迟时间t=1.0ps时，E4WM1 (t,τ)关于τ的函数（对应于（d）中的黑色虚线）。蓝色虚线：数值拟合结果。（f）相干布居T2的衰减时间关于偏置电流的函数。误差显示了 0.45ps和1.75ps之间不同延迟时间的T2不确定度。
图四：QCL动力学的微观图像。（a）在一个半径为0.2的bloch球体中展示的QCL的密度矩阵的时间演化，延迟时间τ=0ps，偏置电流IB=780mA。（b）（a）中bloch轨迹的特写视图。（c）与（b）类似，不同的是偏置电流IB=1080mA.（d）在F=1.1kV/cm的电场下QCL的模拟能带图。蓝色实线和橙色实线代表上下激光能级的波函数的平方模（分别为|Ψ2|2和|Ψ1|2）。此外，最高迷你带态|Ψmb1|2以及其他迷你带态|Ψmb |2也用黑色和灰色实线在图中进行了展示。（e）与（d）类似，不同的是偏置电压为F=1.7kV/cm。小插图为计算得到的T2关于偏置电流IB的依赖性。
该文章发表在国际顶尖学术期刊《Light: Science & Applications》，题为“Field-resolved high-order sub-cycle nonlinearities in a terahertz semiconductor laser”, Josef Riepl为论文的第一作者，S. S. Dhillon为论文的通讯作者。
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https://doi.org/10.1038/s41377-021-00685-5
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