DOI：https://doi.org/10.1038/s41565-022-01135-y
太阳能驱动的基于吸附的大气集水(AWH)为干旱地区的淡水短缺提供了一种经济高效的解决方案。创造能够每天执行多个吸附-解吸循环的AWH设备对于提高满足人类用水需求的产水率至关重要。然而，由于吸附剂缓慢的水吸附-解吸动力学，在被动收割机中实现快速循环AWH一直具有挑战性。
1. 本工作报道了一种MOF衍生的纳米多孔碳材料，该材料具有快速的吸附动力学和优异的光热性能，用于高产率的AWH。
2. 由于扩散阻力最小，优化后的结构（40%的吸附位点和~1.0 nm的孔径）具有优异的吸附动力学。此外，碳质吸附剂通过高效的太阳能加热和高导热率表现出快速的解吸动力学。
3. 本工作开发了一种基于金属-有机框架纳米多孔碳的快速循环集水器，在一次阳光照射下，在相对湿度为30%时可产生0.18 L kgcarbon−1 h−1的水
4. 本工作所提出的设计策略有助于为先进的淡水发电系统开发高产、太阳能驱动的AWH。
1、实现高产集水的关键是实现快速的水分吸附-解吸动力学。但遗憾的是，由于多级吸附机制的复杂性，纳米多孔碳的构效关系和水的吸附动力学研究仍然缺乏。
2、如图1a所示，水在纳米多孔碳上的吸附-脱附是一个多步骤的过程：水分子首先吸附在吸附剂颗粒(i)上，然后进入开孔(ii,iii)并被结合位点(iv)吸附；最后，水被释放离开吸附剂(v)。因此，有必要系统地研究结构因素如何影响水在吸附剂中的所有扩散步骤，以设计和制备能够快速循环从而提高产率的纳米多孔炭。
3、为了了解表面亲水性如何影响水蒸气的扩散，本工作建立了一个具有不同吸附位密度η的狭缝形碳孔模型，定义为表面杂原子的浓度(主要是含氧基团和含氮基团)。一般来说，较大的η对应较强的亲水性。外渗能垒随η的增大而减小，表明孔隙亲水性有助于渗透(图1b)。
4、附近的结合位点协助水分子在纳米孔内由高到低的浓度扩散，从而减少了内部扩散的障碍。综合考虑外部和内部扩散障碍，吸附位组成为40 at.%的纳米多孔碳整体扩散阻力最低，最有利于实现快速输水(图1b)。
▲图2. 通过蒸汽选择性蚀刻对MOF衍生的纳米多孔碳的结构和组成分析
1、本工作表明，所得炭前驱体热解后的吸附位浓度为40%，孔径为0.59 nm。由于40 at.%的吸附位已经是理想的含量，因此需要一条既能拓宽孔道又能同时保护孔道亲水性的合成路线(图2a)。
2、本工作开发了一种蒸汽选择性蚀刻策略来扩大孔隙。在图2b中，所有的样品，在蒸汽腐蚀前后，显示相同的O和N含量(N和O分别约占原子的15%和25%)。未改变吸附位点的含量证实了蒸汽刻蚀不会破坏表面亲水性。
3、MOF衍生的纳米多孔碳具有优异的光热性能，有利于太阳能驱动的水释放。在图2h中，MOF衍生的纳米多孔碳表现出300~2500 nm的宽带吸收(>92%)，占太阳能的96.8%。
1、从平衡吸水能力和吸附-脱附动力学两个方面评价所得纳米多孔炭的AWH性能。在25℃和20-50% RH条件下测定了平衡吸水量。在图3a中，水蒸汽的平衡吸水量与孔径密切相关：孔径越大，吸水量越高。
2、在25 ℃和20~50 % RH条件下，测定了水蒸气的吸附-脱附动力学。图3b显示了典型的蒸汽- 80的水吸附-脱附动力学测量。在整个RH范围内，蒸汽-80具有快速的捕水能力：在40 min内达到90%的平衡负荷。
3、高温退火显著减缓了水蒸气的吸附：k从0.071 min-1 (500℃)下降到0.011 min-1(1000℃) (图3c)。k的显著下降说明纳米多孔炭对水的快速吸附是由于结合位点的存在。
4、纳米多孔碳在循环实验中也表现出优异的稳定性。综合前面的研究结果，先将蒸汽-80暴露在50% RH和25℃下，约40 min后达到满负荷；在单太阳光照下进行脱附实验，以保证高效释水和吸附剂再生。在图3d中，在此条件下，蒸汽-80在7个循环中保持了较高的性能。
1、本工作已经成功研制出一种既具有快速吸附动力学又具有优良光热性能的吸附剂，用于高产率太阳能驱动的AWH。接下来，本工作建立了一个快速循环的太阳能驱动水收割机来证明这种方法的可行性。
2、如图4a所示，快速循环取水器由MOF衍生的纳米多孔碳、丙烯酸箱和热电冷却器组成。它的作用是将吸附剂暴露在大气中吸收水蒸气。初步试验表明，在15 min内，可将近100%的吸附水释放出来并凝结在收获机内壁，与吸附剂的快速解吸动力学相匹配。
3、侧壁上水滴的形成、生长和聚并如图4b所示。3 min后出现雾滴，6 min后出现微小水滴。15 min后，管壁上形成大的水滴，最大可达0.4 cm。控制实验表明，在没有吸收剂的情况下，AWH内壁没有形成水滴，验证了AWH中收集到的水来自吸收剂而不是环境空气。值得注意的是，这样的主动冷却并必不可少的，可以用设计良好的被动冷凝器来代替。
https://www.nature.com/articles/s41565-022-01135-y
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