图1 扭转双层超构器件的示意图。a) 扭转双层超构器件的侧视图。“α”是超构器件两层的扭转角。b) 扭转双层超构器件的侧视图。L= 300 nm, A = 535 nm。c) 扭转双层超构器件的放大视图。h = 280 nm, a = 280 nm, b = 415 nm。d) 具有不同扭转角度的扭转双层超构器件的面内波矢量图示。蓝色三角形 (g1) 和绿色圆圈 (g2) 分别表示两层的倒格矢。红色箭头和红色星号 (mα) 是一阶莫尔波矢量，它取决于 z 轴上显示的扭转角。虚线圆圈是单位圆。
1. 导读
近日，香港城市大学生物系统、神经科学和纳米技术中心和电机工程学系的彭慧芝教授 (Prof. Stella W. Pang) 和蔡定平教授 (Prof. Din Ping Tsai) 共同领导的合作团队利用纳米压印技术加工厘米级大小双层超构器件，加工材料是具有低折射率的聚合物(SU-8)。通过两层超构表面的扭角控制，超构器件表面光场可以被灵活操纵，远场的圆二色性也会随之改变。基于圆二色性的变化规律，本工作提出了手性魔角的概念。
2. 研究背景
手性物质在自然界中很常见，例如各种氨基酸和蛋白质。然而，天然材料中由手性引起的光与物质相互作用非常弱。弱的手性信号限制了生物分子检测和手性光成像技术的应用。人工超构原子组成的手性超构器件具有比天然材料更强的手性光调制效率。与自然界的原子排列不同，超构器件可以通过具有等多种自由度的人工亚波长结构创造非凡的光学现象。通过设计超构原子的几何形状及其空间排列，超构器件可以实现显著的光与物质相互作用。使用具有高折射率和低吸收的材料加工介电超构表面是一种常见做法，然而使用具有较低折射率的普通光学材料实现较强光与物质相互作用仍然是一个挑战。另一项挑战则是加工大面积超构器件。作为一种标准光刻胶，低折射率材料SU-8是纳米压印技术的典型加工介质。纳米压印是一种很有前途的大面积制造技术，具有超高分辨率、易于量产、成本低、重现性高等技术优势，使得利用大面积并且有着低折射率对比度的超构器件进行手性光调制成为可能。
3. 创新研究
在本项工作中，研究团队报告了基于低折射率材料 (SU-8) 的可扭转双层超构器件的圆二色性和手性魔角研究工作。可扭转的双层超构器件采用先进的纳米压印技术和旋转控制进行精确的堆叠制造。通过将SU-8材料和纳米压印技术应用于手性光学的研究，手性超构器件的实现变得更简单、更快速、更精准。双层超构器件以一定的扭转角度堆叠，形成不同的莫尔图案。观测到的莫尔图案的周期与对应的电场的变化特征相匹配。圆二色性实验结果和仿真计算结果相吻合。手性魔角定义为在圆二色性为零的扭转角度。以这个手性魔角为中心，增加或减少相同大小的扭转角，将得到相反的圆二色性。这可以为高级超构光学应用提供独特的光学手性超构器件。本文也报告了超构单元的形状对手性魔角的影响和超构器件表面坡印廷矢量随入射光偏振态变化的研究结果。
图1a-1c是双层超构器件的示意图。其中两层方孔的厚度为h = 280 nm, 边长为 L = 300 nm, 周期为A = 535 nm. 上下两个支持层的厚度分别为a = 280 nm 和 b = 415 nm。图1d是和结构对应的 Moiré波矢。图二展示的是双层超构器件的纳米压印加工技术和不同角度的SEM照片。图 3 是扭曲角分别为 20.3°、56.8°、60.9°和 64.4°的双层超构器件的光学显微照片和电近场模拟结果。从中可以观察到各种扭曲角度超构器件产生的莫尔图案。图4展示的是双层超构器件的光操纵和亚波长特性。图4a和4b 分别展示了扭曲角为 65°的双层超构器件由 LCP 和 RCP 光束照射时，表面的坡印廷矢量的分布。图 4(c) 和 (d) 是两种不同圆偏振下坡印亭矢量的大小，PLCP和 PRCP。我们据此计算了γ = (PLCP-PRCP)/(PLCP+PRCP)以得出坡印廷矢量的大小相对于自旋态的空间变化，如图 4(e) 所示。图 4(f) 是|γ|的定量表征，从中可以看出其具有高空间分辨率的特点。双层超构器件的模拟 CD 信号如图 5(a) 所示。图 5(b) - 5(e) 是四个不同扭角超构器件的实验 CD 信号。图 6 是在不同扭曲角下，四种波长的光的 CD 信号值。我们可以看到绘制的线在 30°、90°和 150°的扭转角汇合。以这些手性魔角为中心，增加或减少相同数量的扭转角将得到相反的手性特征。图7详细从定性和定量介绍了CD信号随结构单元形状的变化。
图2 扭转双层超构器件的制造技术和扫描电子显微照片。 a) 超构器件的SU-8底层在紫外线的照射下进行纳米压印。 b) 具有纳米孔的SU-8顶层按照相对扭转角反向纳米压印到底层上。 c) 具有纳米孔的单层SU-8。 d) 64.4°扭转双层超构器件。 e)超构器件的倾斜视图。 f) 具有中间层的双层超构器件的横截面图。
图3 莫尔图案的光学显微照片和模拟电场分布。扭转角为 (a) 20.3°、(b) 56.8°、(c) 60.9°和 (d) 64.4°。插图显示了扭转双层超构器件的模拟电场近场分布。
图 4 扭转双层超构器件的光操纵和亚波长特征。 a, b) 当入射光束的偏振态分别为 LCP (a) 和 RCP (b) 时，扭转双层超构器件表面坡印廷矢量的分布。入射光的波长为 535 nm，超构器件的扭转角为 65°。 c、d) 当扭转角为 60°时，在 LCP 光束 (c) 和 RCP 光束 (d) 的入射下，坡印廷矢量、PLCP 和 PRCP 的大小。 e)坡印廷矢量的大小相对于自旋状态的空间变化为γ = (PLCP-PRCP)/(PLCP+PRCP)。 (f)中显示了(e)中黑色虚线随空间位置变化的详细视图。
图 5 扭转双层超构器件的圆二色性 (CD)。 a) 作为波长和扭转角函数的 CD 信号图仿真。 b-e) 扭转角分别为 20.3°(b)、56.8°(c)、60.9°(d) 和 64.4°(e) 的模拟和实验 CD 信号。 3D分布为仿真结果，边缘黑色平面分别为20.3°(b)、56.8°(c)、60.9°(d)、64.4°(e)的仿真结果。二维彩色曲线分别是20.3°(b)、56.8°(c)、60.9°(d)和64.4°(e)的实验CD信号结果。
图 6 扭转双层超构器件的手性魔角。橙色线是 CD 信号为零的合并点，即手性魔角。
图 7 CD信号与晶胞形状的关系。 a) D = 300 nm 的圆孔。 b) W1 = L1 = 300 nm 的方孔。 c) W1 = 300 nm 和 L2 = 370 nm 的矩形。 d) 边长 W3 = 300 nm 和 L3 = 430 nm 的矩形。 e) 30°、60°和90°对称轴的标准偏差相对于矩形纳米孔的长度的变化。
4. 应用与展望
我们报告了基于低折射率 (n = 1.6) 材料 (SU-8) 的扭转双层超构器件的手性光学响应和手性魔角。我们开发了先进的纳米压印技术和带有旋转控制的精确堆叠技术，用于制造扭转的双层超构器件。扭转的双层超构器件包括两层方形纳米孔超构原子。超构原子排列成六角形晶格以形成莫尔图案。手性的测量和分析与数值模拟非常吻合。我们发现由低折射率对比度材料制成的扭转双层超构器件可以有效地控制光场能流，并产生高空间分辨率（0.14 λ）的光场特征。扭转的双层超构器件的手性可以通过扭转角进行调整。结果显示该器件在手性魔角处存在反对称手性。以这个手性魔角为中心，增加或减少相同数量的扭转角将具有相反的手性特征。对于C3对称超构原子，魔角分别为 30°、90°、150°、210°、270°和 330°。我们发现超构原子的形状和其不对称性都会引入圆二色性分布和手性魔角的周期性变化。这种新型手性超构器件在生物医学分子传感、手性成像、量子发射器、自旋激光和可调谐光学器件等领域有潜在的应用。
该研究成果以“Chiral-Magic Angle of Nanoimprint Meta-device”为题在线发表在Nanophotonics。
本文作者分别是Mu Ku Chen, Jing Cheng Zhang, Cheuk Wai Leung, Linshan Sun, Yubin Fan, Yao Liang, Jin Yao, Xiaoyuan Liu, Jiaqi Yuan, Yuanhao Xu, Din Ping Tsai and Stella W. Pang，其中彭慧芝教授 (Prof. Stella W. Pang) 和蔡定平教授 (Prof. Din Ping Tsai)为通讯作者。
彭慧芝教授，香港城市大学电机工程学系讲席教授，以及生物系统，神经科学，和纳米技术中心的主任。从1981年至1989年在麻省理工学院林肯实验室工作。从1990年到2011年，她是密歇根大学工程学院的电机工程和计算机科学教授和研究生教育及国际项目的副院长。她共发表了400多篇学术论文、专书及受邀演讲，同时是16本书、期刊和会议论文集的编辑和作者。她在纳米技术和微系统领域拥有10项专利，还有4项正在申请中。她的研究方向包括生物医学的纳米制造技术、微电机、微电子、光学、太赫兹和超构器件。彭教授是国际电子电机工程师学会(IEEE)、电化学学会(ECS)、美国真空学会(AVS)和香港工程师学会(HKIE)的院士(Fellow)。她曾担任IEEE、AVS、ECS、电子材料会议(EMC)、电子,离子和光子束技术和纳米加工国际研讨会(EIPBN)、美国材料研究协会(MRS)和SPIE的会议组织者。她教授了32门有关微电子制造和微电机系统的微加工及纳米压印技术的短期课程给于专业工程师。
蔡定平教授，香港城市大学电机工程学系讲席教授，博士生导师，多年来致力于纳米光子学及光电物理领域前沿的实验与理论工作，积累了丰富的研究成果。在Science, Nature Nanotechnology, Physics Review Letters, Advanced Materials, Science Advances, Light: Science & Applications, Nature Communications, Nano Letters, Nano Energy等国际期刊发表论文共353篇、专书（或专书节章）及会议论文共65 篇、技术报告及其它论文共38篇、国内外（美国、加拿大、日本及德国）专利共45项（69个）。先后当选中国光学学会(COS)、美国科学促进会(AAAS)、美国物理学会(APS)、国际电子电机工程师学会(IEEE)、光学学会(Optica)、国际光电工程学会(SPIE)、电磁科学院(EMA)、日本应用物理学会(JSAP) 、和亚太人工智能学会(AAIA)的会士(Fellow)。也先后当选亚太材料科学院(APAM)院士、俄罗斯国际工程学院(IAE)院士和美国国家发明家科学院(NAI)院士。曾荣获四十多项荣誉与奖励，包括：2020年度和2018年度中国光学十大进展、2020年和2019年全球高被引科学家(Web of Science Group/ Clarivate Analytics)、2018年国际光电工程学会(SPIE)墨子奖，以及多届国际学术会议最佳论文奖。迄今在国际会议作过326余次特邀报告（包含20 场全体会议和 61 场主题演讲），是光子学评论（Photonics Insights）及光：先进制造（Light: Advanced Manufacturing）的编辑，也担任12个国际期刊的编辑委员，多项国际知名期刊的文章审稿人。
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