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同时，李志远教授团队还研究了在周期性极化铌酸锂和啁啾极化铌酸锂两种非线性晶体中，在高峰值功率超短飞秒泵浦激光驱动下通过超宽带横向相位匹配原理实现的超宽带非线性拉曼-纳特衍射(ultrabroadband nonlinear Raman-Nath diffraction, UB-NRND)的产生。实验中，可以同时观测到沿固定衍射角输出的多阶超宽带拉曼-纳斯二次谐波信号。这种显著的满足横向相位匹配的超连续谱产生现象是由超短飞秒泵浦激光的自然宽频带和三阶非线性效应引起的光谱展宽的协同作用，以及主要的超宽带非共线二次谐波产生过程共同作用的结果。其中，CPPLN非线性晶体中具备多个准相位匹配相互作用的非线性拉曼-纳斯衍射过程促使二次谐波衍射信号输出覆盖了389-997 nm的极宽带波长范围，且其能量转换效率比之前的研究工作高出几个数量级。这种超宽带的非线性拉曼-纳斯衍射方案将为超短脉冲表征到晶体畴结构的无损识别，固态非线性微结构材料中二阶和三阶非线性极化率的精确参数监测等应用带来更好的技术和工具。
图一 PPLN晶体通过二阶和三阶非线性协同作用产生彩虹切伦科夫辐射实验结果。
图1. PPLN样品中产生的彩虹切伦科夫辐射实验结果。实验中，飞秒泵浦激光波长为1300 nm，输入功率为60 mW。(a) 多色彩虹切伦科夫二次谐波产生的照片。测量到的整体辐射量与右边放大图之间的比率约为1:2。(b-c) 西、东方向切伦科夫弧的局部放大图像，其中不同颜色的区域分别标记为a, b, c, d, e和f。(d) a, b, c, d, e和f区域的切伦科夫辐射弧的超宽带彩虹光谱。
图二 产生彩虹切伦科夫辐射的超宽带纵向相位匹配原理图。
图2. PPLN非线性晶体中产生超宽带彩虹切伦科夫辐射的相位匹配原理图。(a) 单色泵浦光通过二阶非线性效应产生单色切伦科夫二次谐波的相位匹配图。(b) 超短泵浦激光脉冲通过二阶非线性效应产生宽带彩虹切伦科夫二次谐波的相位匹配图。(c) 高峰值功率飞秒泵浦激光通过二阶和三阶非线性协同作用产生宽带彩虹切伦科夫二次谐波的相位匹配图。(d) 通过二阶和三阶非线性协同作用结合PPLN非线性晶体的倒格矢带作用产生加宽的宽带彩虹切伦科夫二次谐波的相位匹配图。
图三 CPPLN晶体通过二阶和三阶非线性协同作用产生超宽带拉曼-纳斯衍射实验结果。
图 3. CPPLN样品的超宽带非线性拉曼-纳斯衍射实验结果。(a) 用1300 nm飞秒泵浦激光泵浦CPPLN样品获得的多阶超宽带拉曼-纳斯衍射图案。(b) 从CPPLN样品辐射出的不同衍射级的非线性拉曼-纳斯衍射信号的归一化超宽带光谱(根据-20 dB的标准估计)。
图四 产生超宽带拉曼-纳斯衍射的超宽带横向相位匹配原理图。
图 4. PPLN和CPPLN晶体中非线性拉曼-纳斯衍射产生的相位匹配图。(a) PPLN晶体中通过单色光泵浦产生单色拉曼-纳斯二次谐波信号的相位匹配图。(b) 超短泵浦激光脉冲在PPLN晶体中通过二阶和三阶非线性协同效应产生多个宽带拉曼-纳斯二次谐波信号的相位匹配图。(c) CPPLN晶体中通过多个准相位匹配过程的二阶非线性作用产生单色拉曼-纳斯二次谐波信号的相位匹配图。(d) CPPLN晶体中通过二阶和三阶非线性协同作用连同多个准相位匹配的相互作用，获得多阶超宽带非线性拉曼-纳斯衍射信号输出的相位匹配原理图。
1. Lihong Hong, Baoqin Chen, Chenyang Hu, Peng He, and Zhi-Yuan Li*, Rainbow Cherenkov second harmonic radiation, Physical Review Applied 18, 044063 (2022).
https://doi.org/10.1103/PhysRevApplied.18.044063
2. Lihong Hong, Baoqin Chen, Chenyang Hu, and Zhi-Yuan Li*, Ultrabroadband nonlinear Raman–Nath diffraction against femtosecond pulse laser, Photonics Research 10, 905 (2022).
https://doi.org/10.1364/PRJ.449297
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