本文由论文作者团队（课题组）投稿
功能材料与光子结构的异构集成不仅支撑了广泛的光学和光电子器件应用，而且为研究新型异质结构中的纳米光子物理现象提供了理想的平台。目前，基于硅和氮化硅的集成光电子学已在信息处理、光通信、显示、成像、与生物传感等诸多领域取得了丰硕的成果，但是单一的光学材料平台已越发的难以满足信息社会对高速、宽带、多功能、可重构光电子器件的要求。因此，多种功能型光学材料的异构集成（hetero-integration）的新型平台已在近年来吸引了学术界和工业界的广泛关注[1]。
近年来，基于III-V族（例如GaAs和InP等）的半导体材料，在激光器和探测器等领域展现出了优异的性能[2]；基于薄膜铌酸锂（LiNbO₃）的集成光子平台，近期在电光器件、声光器件、以及非线性光学领域大放异彩[3,4]；基于石榴石类晶体（YAG, YIG）的磁光材料可实现非互易的光传输[5]，基于金属卤化物钙钛矿（perovskites）的薄膜材料在有源光器件和激子物理等领域也具有诸多突出优势[6]。如果可以将这些不同类型的功能型光学材料有序的集成在同一个光学平台上，则可以实现诸多创纪录的高性能光电子器件并探索多功能的光学应用。
但遗憾的是，传统的异构集成方法依赖于异质外延生长（heteroepitaxy），受限于严格的晶格匹配（lattice matching）、生长温度以及工艺兼容性等要求。为了获得高品质的单晶的外延层薄膜，生长的材料通常需要具有与衬底具有相同的晶体结构，并且它们的晶格参数的差异不一般不能几个百分点；否则的话，多晶态和缺陷一般将会产生，从而使所获得的光学薄膜的特性出现大幅度的劣化。上述条件则极大的限制了目前可实现的异构集成的材料组合，使得在单个光电子集成芯片（photonic integrated chip）上集成多种功能不同且晶格结构迥异的功能型光学材料成为了一个亟待解决的国际难题。
而光学的范德华集成（van der Waals integration）策略则不受上述条件的制约[1，7]。此概念一开始为研究二维材料（2D materials）以及范德华异质结（van der Waals heterostructures）的学者所提出，通过将预先准备的好的光学薄膜通过物理转移和组合的方式，与二维材料或其他结构进行组合，并通过范德华力相连接，便可以任意的设计具有不同材料、不同衬底、不同结构的人工异质结构，进而实现多种光电子应用。
来自新加坡国立大学（NUS）的Cheng-Wei Qiu（仇成伟）课题组，美国圣路易斯华盛顿大学（WUSTL）的Sang-Hoon Bae和Lan Yang课题组，与韩国成均馆大学（SKKU）的Jin-Wook Lee以及加州大学洛杉矶分校（UCLA）的Yang Yang等学者系统性的介绍了二维材料以及可从衬底上抬离的、具有认为界定的范德华光学薄膜的研究进展，从材料的制备、剥离、和特性到其与纳米光学结构的耦合、应用、以及其在异构集成的光子芯片、柔性光学、激子物理、非线性光学、以及生物医学等方面的机遇。
光学范德华薄膜
若按照维度来划分，用于光学范德华集成的纳米薄膜可以分为二维（2D）材料与三维（3D）材料；若按照功能来划分，光学薄膜又可以分为光学增益材料（如GaAs，GaN，InP等）、电光材料（如KTP晶体， LiNbO₃， BaTiO₃，SrTiO₃等）、磁光材料（如掺杂的YAG，YIG等）、压电材料（如AlN，GaN，PMN-PT等）、光伏材料（Si，Ge，GaAs等）等。这些晶体结构各异、功能多样的薄膜材料可以与各类经过人工设计的光学结构（例如介质光波导、光纤、谐振微腔、光子晶体、超构表面等）相耦合[8]，进而设计多种器件与应用（图2）。
基于光学范德华薄膜的设计与应用方法具有一下几点突出优势：
与传统外延生长中薄膜层与衬底层之间存在一一对应的强力的化学键不同，由于此类薄膜可以从原衬底上剥离，所以可以与任意的衬底材料或者光学结构相耦合。这些二维与三维薄膜的范德华界面，使其可以容易与便利的通过平面内衔接或垂直堆叠等方式相混合，可以与预先制备好的平面光学结构甚至三维的立体光学结构相集成，进而设计之前传统方法无法实现的器件结构与应用[9，10，11]。
传统的集成电路以及集成光子芯片沿着晶片的二维平面来设计并制作器件，而在垂直纬度上的设计却很少被深入探索。高质量2D和3D薄膜的出现使沿着垂直方向的新型器件和电路架构成为了可能：通过分层制造工艺以及垂直堆叠各类功能性范德华构建块，这类三维集成的方案可使得多功能光子系统能够在相邻层之间实现密集、高速的垂直连接[12,13]。
先进的材料生长与分离技术目前已可以提供厚度可变、种类多样的高质量的单晶三维光学薄膜[1,9]，这便对范德华集成领域提供了一个全新的视角：不再局限于选择很有限的二维材料（要求其存在天然的可分离的层状晶格结构，层与层之间由范德华力相连接），目前几乎任意的传统三维材料都可以通过机械剥离、激光剥离、化学剥离、二维材料辅助剥离[14]等技术来实现具有范德华界面的光学薄膜的制备，这极大的拓宽了可用于范德华集成的薄膜选项：例如砷化镓、磷化铟、铌酸锂、石榴石、氮化铝、金刚石、以及金属卤化物钙钛矿薄膜等三维材料都可以被加工的像二维材料那样的薄膜来实现转移和集成。并且，随着这些三维薄膜被加工的超级薄，其机械柔韧性也大幅的增加，可以实现多种柔性、可穿戴的光学应用。
不限于二维材料，目前三维材料的薄膜也可以用于构建横向或者纵向的范德华异质结。单晶的三维纳米膜可以选择性地与二维单层材料堆叠或与其他光学结构和衬底相组合，形成新的范德华分界面来研究包括新型光子、激子、或声子的纳米光学现象[15,16]。
尽管III-V族材料在多方面具有极好的光电特性，但是其昂贵的造价是阻碍其像硅基光子学那样更广泛发展的因素之一。目前绝大部分的应用中，起到功能性作用的只有材料上层约纳米到微米量级的器件层；而占生产成本相当大比重的昂贵的衬底层却大部分只起到机械支撑的作用。而使用二维材料包裹的远程外延生长（remote epitaxy）和范德华外延生长（van der Waals epitaxy）技术可以循环的使用同一个衬底材料来多次制作可分离的三维光学薄膜[17]，因此可以大幅的降低非硅光学材料的生产成本来促进多种新型光学材料的商业应用。
应用与展望
如图3所示，功能多样、种类丰富的三维光学薄膜可以实现从集成光学到量子光学、柔性光学、非线性光学等各式各样的新型高性能光学应用。并且与绝大部分二维材料不同的是[16]，一般的二维材料其卓越的光电特性一般只在单层或少数单原子层时才能展现，而随着二维材料厚度的增加，一般其能带结构和光学参数都会发生显著的变化；但是三维的光学薄膜则不同，他们由传统的材料加工而成，随着厚度的变化，其光电参数一般不会发生明显的改变。不同于厚度极薄的二维材料，这些三维材料的厚度从几十纳米到几微米（甚至更厚）是可以设计的。因此，这类三维的光学薄膜更适合用于需要较长或较强的光—物质相互作用的场合，例如光调制、探测、激光器、光放大、与传感等领域。
在看到了诸多激动人心的机遇与前景的同时，该论文也概述了在光学范德华集成领域待解决的关键问题与挑战：对于二维材料来说，目前具有在晶圆尺度下实现厚度均匀、晶向一致、可批量生产的单原子层的挑战；而利用率几何限制来预定义了生长区域的化学气相沉积法（confined CVD）可以部分的应对此问题[18]。对于三维薄膜材料来说，其在单晶态薄膜的生长与剥离、以及高质量、低缺陷的薄膜转移方面也需要进一步的研究和提升[9,14]。
论文信息
https://doi.org/10.1038/s41578-023-00558-w
参考资料
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