今天我们继续为大家带来本周的超材料前沿研究精选，内容涉及具有可编程时空行为的曲线型超短激光脉冲，压致WTe2电子拓扑转变的超快光谱研究，多稳态构型的水凝胶薄片等，敬请期待！
索引：
1.具有可编程时空行为的曲线型超短激光脉冲
2. 具有硅空位中心的应变松弛纳米晶金刚石薄膜
3.压致WTe2电子拓扑转变的超快光谱研究
4.二维磁性绝缘体的小电压多铁性调控
5.超快电子衍射揭示VO2相变瞬态动力学
6.一种具有高能量吸收的金、铜准体心立方纳米晶格结构力学超材料
7.具有可重构形状和功能的自折叠软体机器人链
8. 多稳态构型的水凝胶薄片
超短激光脉冲在物理、化学、光子学、显微学等多个领域有广泛的应用和研究。由于飞秒激光脉冲具有超短的照射时间和高强度，可以作为探针研究光物质相互作用和测量快速动态过程(如原子和分子动力学和化学键)，或用于触发相关过程，如材料烧蚀(如激光微加工和材料加工)和激光驱动的粒子加速。这些相关应用激发了人们对聚焦超短激光束的先进技术发展的兴趣，以优化和控制其空间和/或时间特性。在过去的几年中，一些时空调控技术被提出，以沿光轴的直线形式聚焦产生超短脉冲，使脉冲强度峰值沿光轴的速度可调控制。
结构化激光脉冲的另一个相关案例是所谓的“时空”波包，以光片的形式聚焦。这种类型的一维脉冲光片以固定或可变的速度在自由空间中传播，表现出拉长的横向聚焦强度分布。在时空控制和激光微加工的背景下，科学家研究了飞秒贝塞尔、拉盖尔-高斯和艾里光束对应的结构化激光脉冲。然而，控制这些结构脉冲在自由空间中的群速度的能力将是非常有限的。超短激光脉冲沿任意轨迹聚焦时强度峰值和相位的时空调控是一个长期存在的问题。
近日，西班牙马德里康普卢腾斯大学物理科学学院José A.Rodrigo等人为了解决这一具有挑战性的问题，提出了一种技术和实验设置，允许结构化超短激光脉冲的直接实现，控制其时空属性，从而实现沿目标轨迹的定制脉冲传播动力学。该理论框架描述了这种曲线激光脉冲的设计和控制，根据曲线的几何形状和相位规定。研究人员推导了一个封闭形式的表达式，描述了曲线几何和控制脉冲动力学的规定相位之间的相互作用，包括脉冲峰值强度的时间行为，同时保留脉冲持续时间。理论结果和相应的数值模拟使得能够以飞秒曲线涡脉冲为例分析脉冲动力学，包括在微米尺度上跟随物体轮廓而产生的轮廓脉冲。该实验装置结构紧凑，成本效益高，因为它只需要一个SLM就可以将输入飞秒激光脉冲作为曲线形激光器脉冲进行全息整形。该工作为下一代基于超短激光的光学工程研究提供一种新的思路。相关研究工作发表在《Optica》上。（丁雷）
文章链接：
Enar Franco et al. Curve-shaped ultrashort laser pulses with programmable spatiotemporal behavior.Optica(2023).
https://doi.org/10.1364/OPTICA.478086.
纳米晶金刚石薄膜（厚度为100-500 nm），具有带负电荷的发光硅空位（SiV）中心集合，由于其可扩展且价格低廉的制造工艺与单晶金刚石相比，可能会在光子学或生物传感领域找到应用。然而，由于存在辐射和非辐射缺陷，金刚石薄膜的潜在应用受到限制。前一种类型是光致发光光谱中不需要的背景的来源，后者降低了光发射的量子效率，并且两种类型的缺陷都会导致SiV发射在层内传播期间的重吸收。在这里，通过显微镜物镜聚焦在纳米晶金刚石薄膜上的飞秒（fs）激光脉冲可用于将背景光致发光强度相对于SiV中心的发光降低5倍。拉曼光谱表明，这种减少主要是由晶粒之间存在的sp2相关碳相的激光烧蚀引起的。sp2碳相的减少也导致光吸收的局部降低，随后SiV发射峰值强度几乎增加两倍。此外，fs辐照还会导致该层内的应变释放，表现为观察到的拉曼金刚石峰向单晶金刚石中测量的值的偏移以及SiV中心的零声子线峰位置的蓝移。这一发现可能能够改善基于纳米晶金刚石的光子纳米结构的光学质量，甚至可以通过散焦照射激光在更大的面积上使用，以创建大规模的应变松弛纳米晶金刚石薄膜。
近期，捷克科学院 Lukáš Ondic 研究团队研究了纳米级金刚石薄膜在飞秒激光作用下的性能，发现飞秒激光有助于消除其 sp2 石墨相，提升 SiV 发光性能。纳米级多晶金刚石薄膜有望被应用于金刚石基光电子器件中。与单晶金刚石相比，纳米级多晶金刚石薄膜具有如下优点：成本低廉且容易量产，可生长在低折射率基底上进而形成波导，可以在 CVD 生长过程中形成硅空位（SiV）色心缺陷。然而，由于多晶金刚石薄膜中存在大量的辐射和非辐射缺陷，导致背景光较强，且 SiV 发光也受到抑制。相关研究成果以“Strain-relaxed nanocrystalline diamond thin films with silicon vacancy centers using femtosecond laser irradiation for photonic applications”为题发表在《ACS Applied Nano Materials》上。（郑佳慧）
文章链接：
DOI:10.1021/acsanm.2c04976
压力调节是一种可以连续调整原子间相互作用的常用研究方法，能够在无晶格断裂的情况下引起电子结构的改变，进而导致电子拓扑转变(ETT)或使材料中出现新的Dirac/Weyl点。通常，可以通过角分辨光电子能谱(ARPES)对高度对称的Dirac/Weyl点直接表征，但ARPES无法在高压等极端条件下进行。Shubnikov-de Haas效应、电阻测试和拉曼/红外光谱技术常被用来探测压力下出现的Dirac/Weyl点，但这些测量方法对能带极值或费米能级附近的电子结构很敏感，而上述能量的电子分布容易受到近邻电子和空穴的缺陷态和扰动的影响，难以反应出干净的ETT信息。因此，为了理解压力下的电子拓扑转变过程，需要一种远离费米能级和能带极值点的电子信息探测方法。飞秒或皮秒激光脉冲的超快光激发能够建立瞬态非平衡电子态，随后向平衡态弛豫的动力学过程主要取决于电子结构。因此，超快光谱学相比传统稳态光学或输运测量，可用于表征带内和带间电子跃迁的时间演化，解释不同准粒子之间复杂的相互作用。
近日，中国科学院固体物理研究所苏付海团队将飞秒泵浦-探测技术(OPPS)与金刚石对顶砧单元(DAC)结合，研究了层状Ⅱ型Weyl半金属WTe2中的非平衡光生载流子动力学随压力的演化过程，反映了k空间上电子结构变化的细节，为理解压力下出现的Dirac/Weyl点和电子拓扑转变开辟了一条新途径。研究表明，随着压力的增加，来自A1模式的相干声子振荡在3.5 GPa以上的压力下开始消失。与此同时，电子弛豫时间的快分量在0.8 GPa左右出现了骤降，在3.5 GPa附近也出现了显著的跳变，这种光生载流子动力学随压力变化的行为间接反应了晶体中的电子结构转变。此外，该工作还通过第一性原理计算得到了费米面的拓扑变化和一个低于6GPa的新型Ⅱ型Weyl点，对WTe2材料中的电子-声子相互作用做了更深入的理解。相关工作发表在《arXiv》上。（侯玥盈）
https://doi.org/10.48550/arXiv.2303.04974
由于磁绝缘体兼备自旋波输运以及高电阻率的特性，为开发低能耗自旋电子器件提供了全新的平台，解决了传统磁性材料工作中产生焦耳热的问题。通过抑制电子-磁子散射作用，钇铁石榴石的磁阻尼常数最低可以达到10-5量级，具备数十至数百微米的超长自旋扩散长度。另外由于强法拉第效应及高光学透明度，铽镓石榴石具备高效的光学隔离效应。磁性绝缘体具备多种自旋传输以及磁光效应，因此广泛被用于光学调控及自旋器件的研发中。最近，研究学者们发现了多种二维(2D)磁性绝缘体材料，如 Cr2Ge2Te6和CrI3等，由于其广泛的性质可调性和范德华异质结构的简单构造，尤其可以用于制造结构紧凑的磁性器件，由于这种材料很难实现静电掺杂，因此2D磁绝缘体的高效电调控仍具备挑战。
近日，美国马里兰大学Cheng Gong等人通过机械剥离法及旋涂法制备了少层Cr2Ge2Te6/P(VDF-TrFE)多铁性异质结构，并实现了磁性的非易失性电控制。由于强烈的界面磁电耦合，在多铁性异质结构上施加±5 V电压，可以打开和完全关闭双层Cr2Ge2Te6的磁滞现象，Cr2Ge2Te6磁各向异性的多铁性调制导致两种磁化状态之间的非易失性电切换。另外这种开关效应仅存在于少于4层的Cr2Ge2Te6中，这与界面的磁电耦合强度有关。该工作提出的2D磁性绝缘体磁性的低电压、非易失性调控有望用于纳米级自旋电子器件及紧凑磁光器件的开发，相关工作发表在《Nature Electronics》上。（袁铭谦）
文章链接：
S. Liang, T. Xie, N.A. Blumenschein, et al. Small-voltage multiferroic control of two-dimensional magnetic insulators. Nat. Electron. (2023).
https://doi.org/10.1038/s41928-023-00931-1
飞秒脉冲激光可以实现超快动力学的激发，操纵电子、磁和结构自由度之间的相互作用，目前被用于各种量子材料动力学特性的探测，包括电荷密度波材料、超导体、铁磁材料和相变材料等，其中强关联氧化物VO2引起了研究学者们的广泛关注。VO2在室温附近的加热过程中表现出一阶绝缘体-金属相变，并伴有单斜结构向金红石结构的转变，VO2的电学和光学性质也发生了巨大变化。这种相变同样可以由超快激光脉冲触发，并伴随着奇特的物理现象，例如单斜结构金属相的发现，这也使得VO2在热管理器件和光子器件应用中具有巨大的潜力，但是截至目前为止，光致相变过程的动力学过程仍不明确。
近日，上海交通大学向导教授与钱冬教授合作利用激光脉冲沉积法在SrTiO3 衬底上外延生长了40 nm准单晶VO2薄膜，并利用超快电子衍射探测其光诱导结构相变。实验观察到钒二聚体和锯齿形链的消失与晶体对称性的转变并不一致，在光激发后，晶格结构在200 fs内发生了剧烈的转变，呈现出不含钒二聚体和锯齿链的瞬态单斜结构，在大约5 ps的时间后转变为四方相。此外与多晶薄膜不同的是，对于不同的衍射峰只观察到单一的通量阈值。该工作为VO2薄膜中光诱导的超快结构相变的研究提供了重要指导意义，相关工作发表在《Nature communications》上。（袁铭谦）
文章链接：
C. H. Xu, C. Jin, Z. J. Chen, et al. Transient dynamics of the phase transition in VO2 revealed by mega-electron-volt ultrafast electron diffraction. Nat. Commun. 14, 1265 (2023).
https://doi.org/10.1038/s41467-023-37000-2
一种具有高能量吸收的金、铜准体心立方纳米晶格结构力学超材料
理想的能量吸收材料一般具有高强度，并在较低的重量或体积下可以承受较大的力学冲击，但是在大多数情况下，高屈服或断裂强度通常是对应材料的低失效应变。为了解决这一矛盾，研究人员通过对超材料的结构和原材料进行设计，得到了较为理想的能量吸收材料。同时，纳米晶格结构的出现，为具有超高刚度、大变形性和可恢复性的超轻材料提供了广泛的三维构型可设计性。然而，目前这类材料无法实现上述性能的有效融合和可扩展式生产，这阻碍了它在能源转换等领域的应用。
近日，中国科学院近代物理研究所段敬来课题组研发了一种金和铜的准体心立方体（quasi-BCC）纳米晶格，其纳米束的直径小至34纳米。研究表明，其准BCC纳米晶格的抗压屈服强度甚至超过了相应的体积对应物，同时，这些准BCC纳米格子表现出超高的能量吸收能力，其中金的准BCC纳米格子为100±6
，铜的准BCC纳米格子为110±10
。经有限元模拟和理论计算显示，quasi-BCC纳米晶格的畸变是由纳米束弯曲导致的。其超常的能量吸收能力主要来自于金属天然的高机械强度和可塑性、尺寸减小引起的机械增强以及准BCC纳米晶格结构的协同作用。该工作中报告的具有超高能量吸收能力的准BCC纳米晶格可能在传热、电传导、催化等领域具有巨大的潜力。相关成果以“Mechanical metamaterials made of freestanding quasi-BCC nanolattices of gold and copper with ultra-high energy absorption capacity”为题发表在《Nature Communications》上。（孙嘉鹏）
https://doi.org/10.1038/s41467-023-36965-4
与传统的开放手术相比，微创手术（MIS）通过最小化皮肤和软组织的切口尺寸，为患者提供了许多益处。手术过程往往涉及将小型手术器械通过支撑导管鞘内的狭窄通道，在曲折的路径中导航，并在受限的体内环境中进行外科手术。机器人技术正在通过提供更高的精度和稳定性、高质量的成像和3D建模、自动导航、遥操作、精准给药和潜在的全自动化手术干预等方式，改变MIS的几乎所有方面。与拉线、液压和气动驱动机构相比，磁驱动软体机器人不需要通过电缆传输动力；相反，它们由软可弯曲尖端上的一块磁性材料传输。这种简化的设计有利于磁驱动手术工具的微型化，有望作为集成多个功能部件的平台，用于全功能和先进的显微手术工具。尽管手术工具的复杂程度和功能性不断提高，但整体尺寸仍受限于导管鞘内腔的尺寸以及人体切口和自然腔口的大小。这种尺寸限制阻止了大型工具和功能结构进入目标位置，即使目标位置是相对开放的。通过这些小开口的需求对手术工具的设计提出了挑战，特别是系统集成、装配和包装。在某些情况下，弹性折叠可以作为一种克服尺寸限制的方法来实现。可重构软体机器人可以通过原位主动改变形状来潜在地克服这些限制。
近日，苏黎世联邦理工学院Hongri Gu、Minsoo Kim、Quentin Boehler、Bradley J. Nelson团队介绍了一类磁性软机器人链（MaSoChains），通过将它们从引导导管中推出，可以重新配置为可编程形状。MaSoChains由3D打印的软段和与NdFeB磁体组装的硬段组成。当推出导管鞘时，预拉伸的软弹性段开始弯曲，并允许相邻的刚性段连接在一起，因为NdFeB磁体会吸引和锁定装配形状。这种坚固的折叠机制可以通过将MaSoChain沿管子来回拉动和推动来重新翻转和组装。这种形状改变策略可以在明显大于插入维数的可编程形状的广泛选择中实现。该策略在MIS工具设计中开辟了新的机会，并允许一些不可预见的特性，包括连续体软体机器人尖端的可达区域增强和大夹持器。结合柔性印制电路板（柔性PCB）可以进一步扩展MaSoChain的功能，将其作为集成现有和定制电子器件的平台，用于传感、驱动和计算。最后，演示了一种基于MaSoChain的功能性系留胶囊内窥镜，它带有机载相机、转向磁铁和工作通道来进行活检。相关研究发表在《Nature Communications》上。（徐锐）
文章链接：
H. Gu, M. Möckli, C. Ehmke, et al. Self-folding soft-robotic chains with reconfigurable shapes and functionalities[J]. Nature Communications, 2023, 14(1).
https://doi.org/10.1038/s41467-023-36819-z
进行复杂且可控的变形和运动能力一直是动物满足生存要求的重要特征。具有内骨骼的动物表现出多种多样的运动（如摆尾、扑翼、爬行等），这是特定模式下基本动作的集成。以人体为例，肢体可以通过肌肉的伸展和收缩来驱动不同关节的运动，以实现复杂的运动，尽管每个关节都是单模态转换。由此，各个关节的运动机制及其协同作用对肢体的运动至关重要。由骨骼形状固定的关节形态结构决定了肢体运动的自由度。各种关节的集成导致了自由度的增加，从而实现了由肌肉驱动的各种姿势和步态。受动物关节的启发，工程领域发展出了各种机械关节。然而，这些机械关节通常与电源相连，需要单独的系统来控制变形方向和幅度。最近，活性和软材料被应用于设计能够适应环境条件的软体驱动器和机器人。水凝胶作为一种典型的具有较大体积变化的响应性材料，在构建柔软、主动关节方面表现出巨大的潜力。折叠和扭曲作为两种基本的形变方式，已经在水凝胶中通过创建厚度梯度结构实现。单模关节有利于最终结构的控制，但限制了水凝胶中最终构型的多样性。
近日，浙江大学吴子良团队描述了一种在外部刺激下构建能够折叠或扭曲成选择性方向的双稳态水凝胶关节的方法。具有面内梯度结构的水凝胶关节是通过将被动和刚性凝胶条组装为框架，随后光聚合形成活性和软凝胶作为驱动单元来制备的。当在生理盐水中培养时，受约束的中央软凝胶收缩导致关节的折叠或扭曲变形。由于厚度上的对称性，这些关节具有双稳态的特征，变形方向可以通过预溶胀法进行选择性控制。通过调节培养条件，水凝胶关节的转变是可逆和可控的。通过集成多个这样的折叠和/或扭曲关节，在水凝胶中获得复杂的多稳态结构。通过选择性控制每个关节的变形方向，在恒定条件下获得不同的构型，促进水凝胶器件的适应性功能，正如几个概念验证的例子所证明的那样。这种简单的双稳态主动关节设计，以提供具有多稳态结构的复合凝胶，为超构材料、生物医学器件、软体致动器和机器人的发展提供了支撑。相关研究发表在《Advanced Materials》上。（徐锐）
文章链接：
C. Y. Li, D. Jiao, X. P. Hao, et al. Bistable Joints Enable the Morphing of Hydrogel Sheets with Multistable Configurations[J]. Adv Mater, 2023: e2211802.
https://doi.org/10.1002/adma.202211802
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