英文原题：General Syntheses of High-Performance Thermoelectric Nanostructured Solids without Post-Synthetic Ligand Stripping
通讯作者：徐骉，南京理工大学化学与化工学院
作者：娄悦, 黎晓坤, 施展, 周浩, 冯天利
背景介绍
胶体合成已在光电子学，生物标记，催化，热电等方面展示了极大潜力。复合胶体纳米晶体通常由无机晶核和附着在其表面的有机分子配体层（例如油酸，三辛基氧化膦，烷硫醇）组成。配体选择对于纳米晶体胶体稳定性，以及以纳米晶体为载体的器件的作用最为关键。成核与长大过程中纳米晶核尺寸，化学成分，结构与形貌受到配体调控，从而决定了纳米晶核理化性质。配体性质及覆盖率所决定的纳米晶体组件，其颗粒间距，胶体分散性及堆积密度等因素，均对电荷载流子的传输特性，热传导性及化学反应等产生影响。
图1. 保留有机配体提高纳米晶体热电性能示意图。
文章亮点
近日，南京理工大学徐骉教授在Nano Letters上发了配体辅助的湿化学合成方法，可以生产可控的纳米晶体。配体后处理对功能器件性能至关重要。本课题组发展了保留胶体配体制备热电纳米材料，与常规采用多步繁琐过程进行配体剥离不同。配体保留法可在纳米晶体被固定成致密颗粒时对纳米晶体尺寸及分散性进行控制，其中所保留配体在无机基质上被转化成有机碳并建立起明确的有机-无机界面。对未剥离及剥离后的试样进行表征，验证了该策略能略微影响电传输却较大程度地减弱热传导性。从而使保留配体后的材料达到较高zT峰值及较好机械性能。该方法还可应用于其他胶体热电纳米晶体和功能材料。
图2. 非配体剥离样品与配体剥离样品热电性能对比
以Cu2-xS为例，针对配体剥离后试样，得到比较高电导率，碳盖层则对非配体剥离样品电传输有轻微影响。Cu2-xS样品得到的塞贝克系数随温度上升而增大，并在整个温度区间随配体剥离程度的增大而减小。全部试样的功率因子示于图4e。在937K,非配体剥离的样品的功率因子（0.97 mW m-1K-2）高于配体剥离的样品（0.90 mW m-1K-2），这是由于非配体剥离的样品具有较高的塞贝克系数。并且，保留配体后样品的热导率大幅下降。最终非配体剥离样品zTmax为1.9（937 K），原因是功率银子稍有提高，同时热导率显着降低。
总结/展望
研究团队开发了一种通用的合成方法，以避免复杂的配体剥离程序，并引入可控数量的第二碳相。团队证明了晶界之间的残余碳抑制了热导率，并增强了数控固体的机械性能。与配体剥离的对照样品相比，它们具有更高的zT。此结果为抑制有机/无机杂化材料中的热传输提供了一般的途径。此方法还能广泛适用于其他胶体纳米材料，有助于将界面工程扩展到其他设备应用，如光伏、电子和发光二极管。
相关论文发表在Nano Letters上，南京理工大学硕士生导师娄悦、博士研究生黎晓坤为文章的共同第一作者，徐骉教授为通讯作者。
通讯作者信息：
徐骉 教授
徐骉教授1987年出生于江苏镇江。2009年和2014年在清华大学获得学士和博士学位，师从王训教授。随后在美国爱荷华州立大学在吴越教授的指导下进行博士后研究。2018年被聘为南京科技大学正教授，2019年入选 "全国1000名海外青年人才"。徐骉教授的研究领域包括热电材料的合成、表征和理论分析。
徐骉教授个人主页：
http://gsmis.njust.edu.cn/open/TutorInfo.aspx?dsbh=KBBQ!Z0lIroz5g0!lOhnsA==&yxsh=zlZ-rScvYjU=&zydm=ysOG5Q!gtQY=
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Nano Lett. 2023, ASAP
Publication Date: May 22, 2023
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01438
Copyright © 2023 American Chemical Society
