撰稿|由课题组供稿
近日，伦斯勒理工(Rensselaer Polytechnic Institute)的史夙飞(Sufei Shi)，加州大学河滨分校(University of California Riverside)的崔永涛(Yongtao Cui)，和德州大学达拉斯分校张传为(Chuanwei Zhang)等研究组联合报道在WSe2/WS2/WSe2二维半导体莫尔超晶格异质结中发现了四极激子态和层间耦合莫特绝缘体，文章近期在线发表于《Nature Communications》。
合作团队在先前研究（Nature Physics, (2022) https://doi.org/10.1038/s41567-022-01703-y）中发现，在单层WS2/双层WSe2莫尔超晶格异质结中存在激子绝缘态。在本次研究中，合作团队进一步挖掘WSe2/WS2/WSe2 莫尔超晶格异质结中的新奇量子态，深入研究了偶极激子叠加引起的四极激子态和由此产生的新的关联绝缘态。进一步展示了二维莫尔超晶格异质结作为探索新型量子关联态的巨大前景。
当两片单层过渡金属二硫化物（TMDC）的晶相呈近0 °或60 °对齐时，晶格的干涉会产生周期比原始晶格大一个数量级以上的莫尔（moiré）超晶格。目前，大量实验研究已经证实人工制造的摩尔超晶格展现出了大量奇异的激子效应以及电子强关联现象。
先前的光致荧光测量表明TMDC异质双层中存在具有面外偶极矩的层间激子，这是由一层中的电子和另一层中的空穴通过强库仑相互作用结合而成的准粒子。激子在复合时可产生光子，同时由于面外偶极矩的存在，层间激子的能量可通过面外电场调节，使其具有被用作可调光源的前景。此外，TMDC 莫尔超晶格还具有莫尔平坦带，强烈增强了载流子之间的相互作用。在空穴或电子的特定整数或分数填充下，莫尔超晶格中的电子-电子的相互作用可表现为关联绝缘体（不传导电流的量子态），包括莫特绝缘体（Mott insulator）和广义维格纳晶体 (generalized Wigner crystal)等。
在最近被Nature Communications接收的论文中，该研究团队和其他研究机构的合作者共同观测到了在WSe2/WS2/WSe2三层莫尔超晶格中的可调的跨层激子和关联绝缘体。通过面外电场依赖的光致荧光（PL）光谱测量，该团队发现在这种异质结构中，顶层WSe2层和底层WSe2层接近零度对齐使得两层之间产生相干空穴隧穿，形成四极激子态，这是一种电子位于中间WS2层，而空穴在顶层和底层WSe2层中非局域分布的激子。对于常规的偶极层间激子来说，其能量随着面外电场的变化呈线性变化；与其不同的是，四极激子具有面外电四极矩而非电偶极矩，导致其在较小面外电场下能量呈二次函数变化。上述现象可以由一个耦合的二能级系统，将四极激子视为两个电偶极层间激子的叠加态进行建模，由此获得的激子能量随电场变化与实验结果有较高的吻合度。以上结果显示四极激子态具有实现基于激子的量子叠加态的可能性，因而在量子信息领域具有广阔的前景。
图1. WSe2/WS2/WSe2 Moiré超晶格异质结示意图和能带图，以及零电场下荧光光谱图。
图片来源及版权：Nature Communications及论文作者（转载请务必保留此版权说明，以免引起版权纠纷及诉讼）
图2. 电场可调的偶极激子和四极激子荧光光谱图。
图片来源及版权：Nature Communications及论文作者（转载请务必保留此版权说明，以免引起版权纠纷及诉讼）
图3.层内Mott绝缘体和层间耦合Mott绝缘体之间的转变。
图片来源及版权：Nature Communications及论文作者（转载请务必保留此版权说明，以免引起版权纠纷及诉讼）
通过测量载流子密度依赖的PL光谱，该团队进一步研究了该体系中的关联绝缘态。在面外电场为零的条件下，四极激子的PL峰位在每个莫尔晶胞填充一个或两个空穴 (n = -1 或 n = -2)的情况下表现出跳变，在 n = -1 填充下表现出峰面积增强。这些特征可被解释为PL光谱对关联绝缘态的响应。考虑到层间空穴隧穿机制的存在，n = -1 的绝缘态被归因于层间耦合的莫特绝缘体，即一种由顶层WSe2层和底层WSe2层的平坦带价带之间共享空穴的莫特绝缘体。在施加面外电场的情况下，n = -1 的PL峰位跳变表现出增大的趋势，更加接近于WSe2/WS2 双层莫尔超晶格中莫特绝缘体的特性。该结果显示面外电场可实现由层间耦合莫特绝缘体向层内莫特绝缘体的相变。
该团队相信四极激子的发现表明TMDC三层莫尔超晶格是一种研究量子相变的实验平台，例如理论中预言的四极子激子晶格向偶极子激子晶格的相变。层间耦合莫特绝缘体亦为莫尔超晶格中强关联电子态的调控提供了更多可能性。
论文的共同第一作者为伦斯勒理工学院的连震，陈东学博士，马磊以及孟余泽博士。伦斯勒理工学院的史夙飞教授以及加州大学河滨分校的崔永涛教授为本文的共同通讯作者。
课题组招聘：博士后研究员，二维器件光谱研究 （实验），详情🔎见本期第三篇推文信息。
文章链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-023-40288-9
免责声明：本文旨在传递更多科研资讯及分享，所有其他媒、网来源均注明出处，如涉及版权问题，请作者第一时间后台联系，我们将协调进行处理，所有来稿文责自负，两江仅作分享平台。转载请注明出处，如原创内容转载需授权，请联系下方微信号。
