光学倍频效应是一种常见的光学非线性现象，它可以通过非线性晶体将某一特定频率的激光转换为原频率两倍的激光，例如能够将1064 nm的红外光转换为532 nm的绿光。因此，该效应在激光、通信、传感、显示等方面有着巨大的应用前景。
为了得到较高的非线性转换效率，光波在非线性晶体中必须满足相位匹配条件（phase-matching condition）。相位匹配条件如下图所示：参与转换的三个光子之间不仅需要满足能量守恒（即频率ω），还必须满足转换前后的光子的动量（即波矢k）守恒。而对于大多数单晶材料，能量与动量之间的色散关系并不是线性关系，因而上述条件难以同时满足。在前期的研究和应用中，只能通过调节激光与晶体的某一特定角度来实现光学倍频，费时费力，也很难得到较高的非线性转换效率。
1962年，J. Armstrong等人提出了准相位匹配（Quasi-Phase-Matching，QPM）概念[1]，并由V.Berger 等人于1998年将它推广到二维结构，提出了非线性光子晶体（Nonlinear Photonic Crystal）的实现概念[2]。这一研究思路主要基于在非线性晶体中构造周期性结构，通过超晶格、光子晶体在倒空间上的倒格矢来“补偿”光子动量，从而相对容易地满足了动量守恒条件。在该领域的研究中，中国科学家取得了突破性贡献：1997年，来自南京大学的闵乃本院士团队[3].通过电极化反转的方法制作出准周期极化的光学超晶格准晶结构，在世界上首次利用单束激光、单块晶体实现了三倍频绿光的产生。在他们的研究中，只需一块准周期的介电体超晶格，就有可能将一种颜色的激光同时转换成三四种颜色的激光（如下图所示）。也就是说，一台激光器加一块晶体就“变出”了三四台激光器，充分展示了准相位匹配理论的神奇与魅力。从此，一维、二维非线性光子晶体的研究得到了蓬勃发展，涌现出准相位匹配增强的光弹性散射、拉曼散射、非线性切伦科夫辐射、非线性泰堡效应等新颖的光学效应，在无透镜量子鬼成像、非线性光束整形、光量子信息处理等方面有着许多新的应用。
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然而，包括晶体生长、电场极化在内的传统制备技术都很难在晶体内部“雕刻”出三维周期性电畴结构，因而制备三维非线性光子晶体成为近二十年来科学家一直难以攻破的科学难题，限制了光学非线性在更高维度、更大自由度上的潜在应用。
在该研究中，科研人员采用峰值能量极高的飞秒脉冲聚焦激光，有选择性地改变了铌酸锂（LiNbO3）晶体内部的局域二阶非线性系数，从而定点地“构造”出一种周期性的三维非线性光子晶体，获得了与以往研究相同的非线性转换效率。与以往的制备技术相比，这里的制备方案不再是通过飞秒激光实现晶体内相邻电畴的极化反转，而是利用高能激光束“擦除”或改变晶体的非线性系数，实现了非线性特性的三维空间调制和图案化。
图一：相位匹配机制与制备技术示意图。
a. 二次谐波光场强度与相位匹配机制的依赖关系；
b. 基于飞秒脉冲激光加工技术的3D非线性光子晶体结构示意图。
图一为利用飞秒脉冲激光加工三维非线性光子晶体的示意图。这里所采用的非线性晶体为5% MgO掺杂的LiNbO3单晶，构造出一个简单的四方结构，xyz三个方向上的周期分别为3 μm、3 μm和11 μm。为了表征所制备的3D光子晶体结构，研究人员采用Čerenkov型二次谐波共聚焦显微镜得到了三维图像（图2 a），绿色区域即为所加工出的结构，其二次谐波强度与基底材料有着明显的减弱（图2 b & c），从而证实了飞秒激光对非线性系数的“擦写”作用（二阶非线性系数越小，二次谐波信号越弱）。
图二：样品表征。
a. 基于Čerenkov型二次谐波共聚焦显微镜得到的三维非线性光子晶体的结构图像；
b. xy平面上的二次谐波图像；
c. 图b中黑线上的二次谐波光场强度。
为了验证三维光子晶体的二次谐波产生（Second-Harmonic Generation，SHG）现象，研究人员测量了激光照射下的二次谐波的出射图像。如图三所示，根据相位匹配理论以及光子晶体的倒格矢，二倍频激光将沿着特定的空间角度出射，也就会在某一特定平面上（这里是xz平面）形成相应的二次谐波光斑。实验测量结果与理论计算完全一致，表明三维非线性光子晶体的确“参与”了二次谐波的产生，其倒格矢可以“补偿”入射光的波矢以满足动量守恒条件。
图三：3D非线性光子晶体中的二次谐波产生。
a. 三维倒格矢与波矢匹配；
b. 二次谐波平面映射的实验测量与理论计算结果。
研究人员还对比了三维非线性光子晶体与均一材料在二次谐波产生强度上的差异，测量结果如图四所示。可以明显地发现，三维光子晶体在829 nm波长处存在明显的二次谐波峰值，而均一LiNbO3晶体几乎没有任何二次谐波输出，证明了该结构对二次谐波产生的增强作用。此外，当入射光功率为1.5 W时，测量得到的共线倍频转换效率达到了~1.2 × 10−4，总体转换效率达到了2.3× 10−4，并且仍有优化的空间。
图四：二次谐波的输出功率。
a. 二次谐波功率与波长的依赖关系；
b. 829 nm波长下，二次谐波功率与输入光功率的函数关系。
这里的研究与同一期《Nature Photonics》上由澳大利亚国立大学与山东大学等研究组合作完成的研究工作有异曲同工之处，他们也采用飞秒激光加工的方法在BaCaTiO晶体中制备了高质量的三维非线性光子晶体。我们公众号在8月12号的“超材料前沿研究”一周精选栏目中就已经报道这一工作，并大胆预测该技术可以在LiNbO3等典型的非线性光电材料中有所应用（“超材料前沿研究”一周精选 [2018.8.6-8.12]）。可以预见，这两篇论文的诞生将引领科研界对三维光子晶体更为广泛的关注。
LiNbO3晶体是目前应用最广的非线性光子晶体材料之一，该三维结构加工方案相对比较容易在现实中得以应用，并与现有的非线性光学调制技术兼容。如今，激光加工的技术相对比较成熟，该技术可以很容易地扩展到包括LiTaO3和KTiOPO4晶体在内的多种非线性材料体系。此外，这种激光工程方法可以应用于制造更为复杂的非线性光子结构，用于非线性光波的精确三维操纵，在非线性光束整形、非线性成像、三维非线性全息等方面具有潜在的应用前景。此外，作者还注意到该技术有可能应用于最近比较热门的非线性光子超材料中去，有可能替代目前的三维非线性光子晶体研究体系。
南京大学为论文第一单位，南京大学魏敦钊博士、王慧君同学、胡小鹏副教授和中国科技大学汪超炜同学为共同第一作者，通讯作者为张勇教授，吴东教授，祝世宁教授和肖敏教授。该项研究工作得到了科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金、固体微结构物理国家重点实验室和人工微结构科学与技术协同创新中心的支持。
[1] Interactions between Light Waves in a Nonlinear Dielectric, J. A. Armstrong, N. Bloembergen, J. Ducuing, and P. S. Pershan, Phys.Rev. 127, 1918 – Published 15 September 1962.
[2] Nonlinear Photonic Crystals, V. Berger, Phys. Rev.Lett. 81, 4136 – Published 9 November 1998].
[3] S. N. Zhu, Y. Y. Zhu, and N. B. Ming, “Quasi-phase-matched third-harmonic generation in a quasi-periodic optical superlattice,” Science 278, 843–846(1997).
https://www.nature.com/articles/s41566-018-0240-2
（doi:10.1038/s41566-018-0240-2）
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编辑：冯元会
审核：颜学俊
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