超材料前沿研究”一周精选 2019年3月25日-3月31日

1、PNAS：两相生物组织中的机械化学模式理论

多细胞生物的繁殖发育不仅仅是细胞的分裂，同时也伴随着形态和结构的变化，这种自组织的分化现象如何在微观上去理解它，人类还知之甚少。为了解决这个问题，Alan Turing提出了一个优雅的数学模型，他假设两个反应物通过扩散速率差异驱动的不稳定性可以自发地形成周期性空间模式。这种体内反应-扩散机制的分子证据一直很难找到，直到激活物-抑制剂形态原被人提出来解释不同胚胎组织中的模式形成。然而，许多研究发现现有反应扩散模型的一些理论有很多实际局限，包括图灵模式要求抑制剂比激活剂扩散至少快一个数量级（DI /DA >10），实际上大多数激活物-抑制剂是只有分子量级的小蛋白质（DI /DA约等于1）。 

最近，来自University Grenoble Alpes和University of Cambridge的研究人员细致研究了活性双相介质的组织内的反应-扩散过程的一般数学公式。虽然包含了经典的反应-扩散结果，但该理论创新性提供了多条路径来形成稳健的图案。特别是，假设细胞内形态原浓度和多孔弹性组织力学之间存在一般耦合，证明了存在两种基本不同的非图灵模式不稳定性，分别由平流的细胞外流体流辅助和驱动，仅用一种形态原就可以解释模式的形成。

Fig：活跃的两相组织模式形成模型。（A）模型示意图。（左）细胞形成一个多孔弹性网络，由细胞外液渗透，其中可以定义三个自然长度尺度：间隙大小（li）、特征细胞大小（lc）和组织大小（l）。（右）形态原A和I之间的生物化学相互作用发生在细胞内，并由它们各自的转化率函数用f(a,i) 和g(a,i) 来描述。A和I分别以l_A,I和l_A,I的速率通过细胞膜进入流出细胞。在细胞外空间中，A和I都以相同的速率扩散，或以同样的速率被流体平流。（B）有效扩散系数随时间和空间的尺度而变化。在较短的距离和时间内，用分子扩散系数D_fick描述了形态原的扩散行为。在中等尺度上，形态原的扩散运动开始受到细胞的阻碍，整体扩散系数d依赖于组织的空间组织。在更大的范围内，形态原扩散速率由与细胞的相互作用（导入/导出、吸附/沉析）和有效系数DK_A,I动态控制。

文章链接：https://www.pnas.org/content/116/12/5344

DOI：10.1073/pnas.1813255116

2、Advanced Functional Materials: 3D打印多功能水凝胶

水凝胶是由三维的高分子交联网格和大量的水构成的。由于水凝胶良好的弹性、柔性、生物相容性和多功能性，在很多领域例如生物工程、柔性器件、柔性机器人中都有应用。受限于传统的制造技术，水凝胶只能实现简单的结构。而随着3D打印技术的发展，水凝胶的潜力得到了充分挖掘。直写成型技术（Direct Ink Writing, DIW）是3D打印水凝胶的一种常用方法。为了使水凝胶液滴能够从喷嘴挤出并且快速凝结成复杂的三维形状，通常需要加入流变修饰剂（rheology modifers）。而传统的流变修饰剂有着很大的局限性：大剂量的修饰剂会改变水凝胶本身的功能。

近日，来自浙江大学的Zhe Chen等研究人员发现了一种打印多功能性水凝胶的方式。研究人员在水凝胶中加入一种卡波姆（Carbomer）的流变修饰剂，这种修饰剂与水凝胶有着很好的相容性，只需要很小的剂量（0.5% w/v）就可以多功能水凝胶的打印。由于修饰剂的剂量很小，所以水凝胶本身的功能性得以保持。研究人员打印测试了多种结构发现，用这种加入卡波姆的水凝胶打印的结构，可以自我支撑，并且能够在后聚合前数个小时内不变形。研究发现，随着卡波姆含量的增加，打印结构的力学性质有着显著的增强，这是由于卡波姆链和水凝胶链发生纠缠，从而增加整个结构的力学性能。另外，卡波姆和很多水凝胶有着很好的兼容性，所以配合不同功能的水凝胶实现多功能打印，例如和韧性水凝胶打印出高韧性结构，配合对外界刺激有反应的水凝胶实现4D打印，甚至可以通过加入磁性颗粒实现结构的远程控制。同时，卡波姆有着很好的生物相容性，低浓度的卡波姆含量意味着水凝胶中有着高含量的水，而水又是细胞活动必要的介质，所以这种水凝胶在生物医学领域有着潜在的应用。

文章链接：Zhe Chen, Donghao Zhao, Binhong Liu, Guodong Nian,* Xiaokeng Li, Jun Yin,Shaoxing Qu,* and Wei Yang，3D Printing of Multifunctional Hydrogels，Adv. Funct. Mater. 2019, 1900971

3、太赫兹量子级联激光器在相干成像中的应用

太赫兹(THz)频率(~0.1-10 THz)辐射具有独特的太赫兹波特性，对多种成像和传感应用具有很大的潜在应用价值。包括穿透许多不透明材料的能力，各种有机和无机材料THz光谱响应特性，以及THz辐射的非电离性质。特别是反射模式、非侵入性、快速THz成像系统的发展，对于实现生物医学成像、安全筛查、无损检测等领域的关键应用至关重要。然而高对比度和低成本的THz成像系统应满足以下几个关键要求：(1) 高发射THz功率; (2) 帧频高; (3) 有足够的分辨率。亚THz (< 1 THz)成像系统由于其波长较长，因此分辨率不高，而基于THz时域方法的成像系统通常又缺乏足够的功率或着信号采集速度较慢。近年来，THz QCL作为一种高灵敏度的THz成像系统的光源，越来越受到科研人员的关注。虽然已经取得了很大的进展，但一些关键性的问题还有待解决，比如成像系统的成本，结构的复杂度和成像帧率的刷新率等。

近日，澳大利亚昆士兰大学Aleksandar D. Rakic课题组搭建了一个相干太赫兹(THz)成像系统，他们使用一台在脉冲模式下工作的量子级联激光器(QCL)，该激光器既作光源又作探测器。短脉冲THz QCL反馈干涉仪的应用，既能实现高峰值功率，又能提高热效率。研究人员对脉冲扫频激光反馈干涉技术进行了实验研究。他们的干涉探测方案不仅能同时提取振幅和相位信息，而且还可以从本质上抑制了不必要的背景辐射。该研究表明，利用微秒脉冲每秒能捕获25万像素甚至更高，适用于视频帧速率成像。相关工作发表在《Optics Express》上。

图1 实验装置示意图

图2 (a) 硬币实物图 (b) 成像效果图

文章链接：Yah Leng Lim, Karl Bertling et al. Coherent imaging using laser feedback interferometry with pulsed-mode terahertz quantum cascade lasers.(2019).

DOI:https://doi.org/10.1364/OE.27.010221.

4、超薄金属薄膜中的可调谐等离激元

金属等离激元效应已经获得了广泛的研究，人们对等离激元的产生机制和行为都具有了较深的理解。随着金属合成的复杂化和模式化，金属等离激元催生了许多光学方面的应用。例如，突破衍射极限的超分辨技术、金属等离基元超表面用于波前调控、生物传感等等。其中，等离基元的电光可调性一直以来是人们重点关注的性质。例如，石墨烯的电学、光学和等离子体特性之所以独特而又重要，一个重要的原因就是其物理属性能够通过门控或化学掺杂来调节。与此同时，当材料的一个或多个维度减小到纳米级时，电子，光子及等离子体相互作用的物理学机制会产生很大变化。同样，低至原子厚度的超薄金属薄膜（UTMF）也可以具有新的量子光学效应、独特的介电特性和强等离激元效应等。然而，由于难以生产大面积的足够薄的连续薄膜，迄今为止，金属薄膜中的二维等离激元仍然没有得到很好的研究，具有可调谐性质的超薄金属薄膜等离基元也亟待人们研究。

近日，来自西班牙巴塞罗那科学技术研究所的研究团队展示了几纳米厚的黄金UTMF中的等离激元，并且这种黄金UTMF体系具有电可调性。通过使用相对低电压进行调控，在1.5-5μm的波长处的共振峰移位数百纳米，并且通过门控能够调幅百分之十左右。物理气相沉积的方法能够有效避免金元素的岛状生长问题，因而具有工业可拓展的技术优势。该研究成功展示了超薄金属薄膜中的可调谐等离基元，在电光调制、生物传感等方面具有极大的应用价值。

文章链接：Rinu Abraham Maniyara, Daniel Rodrigo, Renwen Yu, Josep Canet-Ferrer, Dhriti Sundar Ghosh, Ruchirej Yongsunthon, David E. Baker, Aram Rezikyan, F. Javier García de Abajo, and Valerio Pruneri, 'Tunable Plasmons in Ultrathin Metal Films', Nature Photonics (2019).

5、介质微腔内/外部模式的非厄米简并

开放性是真实的量子和波动系统的一般属性。开放系统的动力学特征一般由具有复数特征值的非厄米哈密顿量描述。这种非厄米物理学的一个有趣特征是参数空间中的奇异点（Exceptional Point），即参数空间中特征值（复频率）和相应的本征态（模式）简并。到目前为止，奇异点在各种领域得到了广泛研究，如氢原子、光子晶体、微纳激光器、微波谐振器和光学微腔等。这种奇异点具有二次方甚至更高次方的色散曲线，因而能够增强传感器的灵敏度。

光学微盘是研究非厄米物理学的理想系统。微腔中的奇异点可以由几种机制引起，例如通过边界变形或外部扰动。然而，在这些研究中，所涉及的模式总是所谓的内部模式，其强度很好地限制在腔内，这种模式衰减率小，品质因子一般都较高。除了内部模式之外，还有另一类被称为“外部模式”的光学模式，其具有大的衰减率并且在腔内几乎没有强度。根据它们在无限折射率极限中的行为，或者在系统开放性逐渐消失的极限条件下，内部和外部模式能够被很好的区分。在这些极限条件下，外部模式并不是局域的，因此被称为“形状共振”模式。但是，内部模式可以在这些极限条件下成为具有实数频率值的局域态。尽管在以往的研究中证明了内部和外部模式之间的相互作用，但内部模式与外部模式之间的奇异点还没有被发现。

近日，来自德国马德堡的研究团队成功验证了涉及内部和外部模式对的奇异点。为了证明这一点，他们引入了两种圆形腔的系统扰动：（i）腔的边界变形和（ii）吸收材料。通过变形参数的变化成功构造出奇异点。这种奇异点成功的联系起了高品质因子的内部模式和低品质因子的外部模式，因而可能为光学模式调控提供新的思路。

文章链接：Chang-Hwan Yi, Julius Kullig, Martina Hentschel, and Jan Wiersig, "Non-Hermitian degeneracies of internal–external mode pairs in dielectric microdisks," Photon. Res. 7, 464-472 (2019)

6、基于光学高频能带的谷涡旋态和退简并

近年来，二维材料中的光-谷相互作用引发了凝聚态物理和光-电子学等多学科内的广泛兴趣。

谷赝自旋表示动量空间中简并的能量极值。类似于自旋电子学中的电子自旋自由度，与谷赝自旋相关的谷自由度和谷电子学有望应用于编码电子信息。谷电子学中一个关键问题是获得纯的谷偏振态。例如在2D材料MoS₂中，可以通过施加各种外部场来获得谷偏振电子态，并且由于两个不等价谷的相反的Berry曲率，不同的谷电子态能够表现出不同的行为。

有趣的是，谷自由度和相关的谷涡态的概念已经扩展到基于人工石墨烯晶格的经典波系统，例如光学或声学体系。在破缺反演对称性的蜂窝晶格结构中，谷偏振已经被成功的验证。利用谷态的独特拓扑特征，人们发掘出一种操纵经典波的新方法，从而实现了特殊的谷拓扑输运现象。

近日，来自南开大学、山西大学等单位的联合研究团队报道了一项新的科研成果。在这项工作中，研究人员证明了光学诱导蜂窝点阵中谷涡旋和涡旋对的产生。在没有破坏反演对称性的情况下，两个谷偏振态的激发形成光学涡旋，其位置在布拉格反射到第三等效谷，其手性由谷自由度确定。 通过数值模拟也观察并证实了具有与谷相关的拓扑电荷翻转的涡旋-反涡旋对。 此外，研究人员还开发了一个三带有效哈密顿模型来描述耦合谷的动力学，并发现常用的双带模型不足以解释观察到的涡旋退简并现象。 这种谷极化涡流状态来自高频激发，而没有规范场引入的能带破缺。 这种光子体系的谷涡旋行为可以为研究其他系统中的谷和贝里相的拓扑现象提供新的启发。

文章链接：D Song, D Leykam, J Su, X Liu, L Tang, S Liu, J Zhao, N K Efremidis, J Xu, and Z Chen, Valley Vortex States and Degeneracy Lifting via Photonic Higher-Band Excitation, Physical Review Letters  122 (12): 123903 (2019)

 DOI: 10.1103/PhysRevLett.122.123903.

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