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北大郭少军Nature:把合金做成石墨烯的模样,ORR/OER活性倍增!

北大郭少军Nature:把合金做成石墨烯的模样,ORR/OER活性倍增! 两江科技评论
2019-09-27
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导读:近日,北大郭少军研究员(通讯作者)等以高度配位的金属前驱体作为反应物,在弱还原环境下,经低温长时间液相反应得到高度卷曲的二维PdMo双金属烯(bimetallene)。


研究背景
通过电催化方法将电能转化为化学能是实现可再生能源高效利用的必经之路。由于氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)的动力学缓慢,通常采用铂基金属催化剂来保证这两个氧催化过程的活性和稳定性。为了提高酸性条件下的ORR活性,通常采取合金化、表面应力、优化配位环境等策略来合成Pt纳米晶。然而,在碱性条件下,铂基催化剂表面的氧吸附能难以达到最优,这使碱性条件下的ORR活性偏低,并且难以提高。
成果速览


近日,北大郭少军研究员(通讯作者)等以高度配位的金属前驱体作为反应物,在弱还原环境下,经低温长时间液相反应得到高度卷曲的二维PdMo双金属烯(bimetallene)。


该工作制备的PdMo双金属烯呈卷曲的片状,其厚度为亚纳米级别。


PdMo双金属烯在碱性条件下表现出高效、稳定的OER/ORR双催化活性,因此适合用作锌空电池和锂空电池的空气正极。


在碱性溶液中催化ORR时,PdMo双金属烯在0.9 V(相对于RHE)电位下达到16.37 A/mgPd的电流密度,其优异的OER/ORR活性来自高的电化学活性表面积(138.7m2/g)和原子利用率。


这一质量比活性分别是商业Pt/C和Pd/C催化剂的78倍和327倍。经30,000圈循环后,催化电流几何不衰减。


DFT计算表明,合金效应微、量子尺寸效应以及卷曲二维薄片结构带来的应力效应共同起到了调节电子结构的作用,实现了催化剂表面的氧吸附能优化。


该工作为众多金属烯材料的开发和利用带来了曙光!


该工作以“PdMo bimetallene for oxygen reduction catalysis”为标题于2019年9月26日发表在国际顶刊Nature上。


图文导读
图一:PdMo双金属烯的形貌、结构、组分表征


图二:PdMo双金属烯/C、Pd金属烯/C、商业Pt/C和Pd/C的电催化ORR性能



图三:DFT计算氧吸附能和d带中心

文献链接:

PdMo bimetallene for oxygen reduction catalysis (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-019-1603-7 )

文章来源:微算云平台

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两江科技评论编辑部


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