撰稿 | 邵明川，于浩海
导读
近日，山东大学晶体材料国家重点实验室于浩海教授、张怀金教授课题组提出一种相位匹配方式-周期性添加相位（Additional periodic phase，简称APP）匹配，其核心是在非线性光学晶体中引入周期性无序结构实现非线性频率变换和相位匹配的“分而治之”，从而实现非线性频率的有效转换。
在此基础上，研究团队以成熟的石英晶体为非线性介质，通过APP相位匹配实现了从可见到紫外光的有效输出。
该方法理论上可以实现对晶体材料透过范围内任意波长的相位匹配，在非线性光学和光子学等领域具有广泛的应用前景。
研究背景
激光是现代科技的重要光源，激光波长是激光的重要参数，不同波长的激光有不同的应用需求。
非线性光学频率变换是拓展激光波长的重要技术。
为获得有效的频率变换，非线性过程中参与的光子必须遵守动量守恒，即为相位匹配条件。由于材料的色散特性，不同波长的光波在非线性介质中传播时，通常会产生相位失配，难以获得高效率的非线性频率变换。
图一 （a）负单轴晶双折射相位匹配（BPM）原理示意图。（b）铁电晶体的准相位匹配（QPM）原理示意图。
但是这两种技术也排除了大量的非线性光学晶体，限制了可实用非线性光学晶体的种类和激光波长的拓展，如研究最为成熟的石英晶体，虽然它是第一个被发现具有非线性光学效应的晶体且在紫外波段有良好的透过性，但其自然双折射不合适且不含铁电畴，长期被人们所弃用。
创新研究
在这项工作中，山东大学晶体材料国家重点实验室于浩海教授、张怀金教授课题组从非线性频率变换的基本原理出发，提出在非线性介质内部引入周期性的无序结构，实现非线性频率变换和相位匹配的分步操控，通过附加周期相位(additional periodic phase-APP)的引入实现有序结构中相位失配的补偿，使其相位差达到2mπ（m为整数），达到与相位匹配几乎相同的效果。
图二（a）周期性添加相位（APP）调控原理示意图。（b）不同APP调控二次谐波振幅对比。其中，相同作用长度下π相位添加调控转化效率最高。
在此基础上，以石英晶体为非线性光学介质，通过飞秒激光直写技术在其内部引入周期有序/无序结构，实现了从可见到紫外的有效输出。
图三 (a) 不同周期APP石英样品附加周期相位理论计算。（b）真空深紫外波长177.3nm倍频实验光路图。样品加工周期为La=Lb= 2.1μm，对应石英晶体177.3 nm倍频的3π相位添加调控。（c）波长177.3nm倍频光谱图。（d）波长177.3nm倍频输出功率图。
该团队还以铌酸锂为研究对象，实现了其APP相位匹配下的绿光倍频激光输出，初步验证了该相位匹配技术的普适性。
该相位匹配方式，理论上适用于所有无对称中心的非线性光学晶体，可实现材料透过范围内任意波长的有效输出。为非线性频率转换提供了一个新的途径。
图四 (a) 1064nm倍频实验光路图及飞秒激光直写铌酸锂（LiNbO3）晶体相位光栅图。（b）APP石英样品倍频信号观测图。其中晶体上半部分为未光刻区域，下半部分为晶体光刻区域，可看到明显的倍频增强。
据悉，该团队从本工作的核心概念的提出到激光实验验证的完成历时约4年，且本论文的核心技术已申请中国发明专利和国际PCT专利。
相关成果以“ Pushing periodic-disorder-induced phase matching into the deep-ultraviolet spectral region: theory and demonstration ”在线发表在国际光学顶尖期刊《 Light: Science & Applications 》上。
论文第一作者为山东大学晶体材料研究所博士生邵明川，第二作者梁飞博士，通讯作者为于浩海教授、张怀金教授。
文章地址：
https://www.nature.com/articles/s41377-020-0281-4
文章来源：中科院长春光机所 | Light学术出版中心
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