Light | O-FIB：利用远场激光诱导近场烧蚀实现纳米精度自由直写

封面图来源：Esist

撰稿 | 课题组供稿

近日，清华大学孙洪波教授、吉林大学陈岐岱教授与斯威本科技大学Saulius Juodkazis教授等人合作在国际顶尖期刊Nature子刊《Light: Science & Applications》发表文章，提出了一种光学FIB（O-FIB：Optical far-field-induced near-field breakdown）新原理，可以实现固体材料的任意图案纳米直写，精度优于20纳米；通过其内禀印刷模式，可大幅度提升直写效率。

该原理利用飞秒激光脉冲辐射随机损伤生成的纳米孔作为“种子结构”，通过远场激发实现纳米孔的消逝场（光学近场）增强效应，通过光学近场增强的自规则效应（self-regulation）实现了直写定位、精度可调和结构一致。

技术上，只需要调控激光脉冲能量和激光偏振方向，简单可行，为飞秒激光纳米制备的高效率、大规模工业应用提供了可能。

纳米级的表面图案化对于薄膜太阳能电池、光子芯片、抗反射表面、润湿性及摩擦减阻在内的一系列应用都是至关重要的。

现有纳米级的材料直接去除技术，如聚焦离子束（FIB）刻蚀，虽可以提供较高的加工精度，但却受限于高能粒子的产生和传播所必须的真空条件而难以应用于大规模生产。

一个适合工业化生产的纳米加工技术不仅要能提供较高的分辨率，更应该具备在大气环境中简便、快速进行加工的能力。从这个角度讲，本世纪初兴起的飞秒激光加工因其具有空气/溶液环境中超衍射极限的真三维加工能力和材料广谱适用性等优势，得到了纳米加工领域的广泛关注。

经过近二十年的发展，基于多光子吸收，阈值效应，热收缩以及受激辐射损耗效应等技术的飞秒激光3D打印有机聚合物的分辨率已经可以达到几十甚至十几个纳米。

但遗憾的是，这些方法均不适用于固态硬材料的加工。由于飞秒激光同固态介质的相互作用非常复杂，如何可控地利用飞秒激光在固态硬材料上实现高分辨率加工目前仍是一个尚未解决的问题。

在这项工作中，研究团队展示了通过飞秒激光脉冲辐射损伤产生的初始纳米孔作为引发光学近场定向增强的“种子结构”来实现超高精度的远场激光直写。

这种定向增强的光学近场起源于电位移在空气-介质交界面上法向分量的连续性，其增强方向始终严格同入射激光偏振方向保持垂直。

因此，只要联合控制激光聚焦光斑的运动和入射激光的偏振方向便可以产生动态变化的光学近场能量分布以实现给定纳米图案的加工。同时，由于纳米孔产生的类狭缝波导（slot waveguide）效应，光学远场的能量得以被高效地聚集并转换至不受衍射极限限制的定向光学近场增强，从而来形成材料的定向去除。

论文具体展示的分辨率为18纳米，仅为激光波长800纳米的1/40。同时，由于加工中的自规则效应的存在，该技术的加工分辨率具有由物理规律自身带来的可控性和鲁棒性，因此可以在激光器、光斑运动控制系统存在一定波动和误差的情况下仍然维持加工的高分辨率。

由于光学近场只能被已有的“种子结构”激发，其具有高度的空间局域性和选择性，因此可以有效消除传统光学加工中的邻近效应。

实验表明，在利用该技术依次写入两个相距为50纳米（激光波长的1/16）的结构时仍未观察到结构之间的相互影响。

进一步地，采取种子结构阵列预沉积和激光扫描相结合的策略可以来快速制备大面积的周期性纳米结构图案化，并支持进一步的光学并行加工扩展继续提升效率，因此具有广阔的科学研究和工业应用前景。

图2. 光学远场诱导近场损伤（O-FIB）中的自规则效应及其加工精度的调控。

（a-b）自规则效应的原理图。近场增强效应的强度同种子结构的宽度成反比，此负反馈机制保证了结构自发向更均匀的方向演化。

（c-d）自规则效应的实验验证。

（e-f）通过调控脉冲沉积间距对加工精度进行调控的原理图及实验验证。在保持激光单脉冲能量高于材料光学损伤阈值4%不变的情况下，激光烧蚀的线宽与激光光斑运动的速度成正相关，实现加工精度从18nm到113nm的连续变化。

图3. 光学远场诱导近场损伤（O-FIB）的鲁棒性及其偏振调控。

（a）O-FIB抗加工系统扰动的鲁棒性。

（b）O-FIB直写结构的曲率控制。

（c）O-FIB直写结构避免邻近效应的理论计算及实验验证。

（d）纳米双折射效应及偏振调控原理验证。

图4. 光学远场诱导近场损伤（O-FIB）的快速印刷模式。

（a）O-FIB的快速印刷工作模式的示意图。

（b-c）通过印刷工作模式制备的周期结构的电镜照片。

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