太赫兹时变超表面实现高效线性频率转换

图1 超导-金属混合超表面中太赫兹频率转换的原理图。(a)由两个耦合超原子（金属谐振器）组成的超分子示意图。超分子的时变耦合强度用 J(t) 表示， f₀ 代表谐振器的谐振频率。(b)混合超分子阵列和太赫兹泵浦-探测光谱测量实验示意图。泵浦脉冲和探测脉冲的峰到达混合超分子阵列的时间分别为 t_J 和 t_p。时间延迟定义为 t_pp =t_p - t_J。输入波的中心频率为 f₁，输出波的频率变为 f₀。(c)耦合系数 |J| 的绝对值随时间变化曲线图。上部分区域显示了不同时刻超分子的键合状态和能级图。τ_J为打破超分子键所需的周期。超分子在强耦合状态和弱耦合状态下，计算的传输谱分别在左边和右边。f₁和 f₂ 代表超分子在强耦合状态下的两个谐振频率。(d)不同 t_pp 时输出波的功率谱。蓝色阴影区域和红色曲线分别表示输入波和输出波的功率谱。

图1a为设计的超导体-金属混合超分子结构示意图，每个超分子由两个“键合”的超原子组成，其中超原子是两个镜像对称的平面金属谐振器，并由两个超导NbN微桥连接。低温下，NbN微桥处于超导态，两个超原子之间存在强耦合作用。太赫兹泵浦-探测实验如图1b所示，强太赫兹泵浦脉冲可以在几皮秒内使NbN微桥失去超导电性转变为高损耗导体，导致两个超原子处于弱耦合状态。

研究团队提出了一种具有时变耦合系数(J)的时域耦合模理论模型，对时变过程进行瞬态动力学分析。如图1c所示，当泵浦脉冲超快打破键时，J会随时间变化。超分子的能级结构发生改变，电子从激发态到基态的跃迁导致新频率的太赫兹光子发射。当探测脉冲在泵浦脉冲之前到达超表面且两者到达时间差很小时，如t_pp = -5.0 ps，输出功率谱显现出新转换的频率分量（图1d）。

图2 混合超分子阵列中频率转换的实验和计算功率谱。(a) 制备的超导体-金属混合超分子阵列的显微镜图像。(b) 以中心频率为0.34 THz的输入脉冲透过氧化镁 (MgO) 基底，归一化后的参考功率谱。(c)测量和(d)计算的输出功率谱随泵浦-探测延迟 (t_pp) 变化的彩色等值线图。红色标记曲线表示转换频率的区域。蓝色箭头表示输入脉冲的中心频率。黑色虚线表示频率转换发生和结束的时刻。不同 t_pp 时刻的 (e) 测量和 (f) 计算得到的输出功率谱（每条曲线垂直偏移 0.15）。红色虚线表示转换波峰的频率偏移，蓝色虚线表示输入信号的中心频率。

实验测量的输出功率谱随t_pp变化的彩色等值线图和不同t_pp时刻的功率谱，如图2c,e所示。当 t_pp = -10.0 ps 时,功率频谱中只有一个位于0.37 THz的主峰。当 -8.0 ps ≤ t_pp ≤ -1.7 ps时，在超分子处于弱耦合状态的谐振频率周围出现了新的频率分量，转换效率最高达4.1%。除了振幅的变化，转换波的峰值频率也发生了偏移。当 t_pp = -1.5 ps 时，只有一个位于 0.33 THz 的主峰。将测试时入射脉冲的中心频率和带宽等参数带入到时变耦合模理论模型中，得到了计算的功率谱，如图2d，f所示。计算结果与实验结果展现了良好的一致性。

图3 线性太赫兹频率转换以及转换波的频率和相位。(a)当t_pp = -3.7 ps 时不同入射功率 (P_in) 下的功率谱。 (b) 0.47 THz处转换的峰功率随输入功率线性变化。测量数据用与图3a中的点相对应的实心圆表示, 虚线表示拟合曲线。(c) 转换波的峰频率(f_c)随t_pp变化的曲线。实心圆圈表示测量的 f_c，实线表示计算的 f_c。(d) 转换波在峰频率处(对应图3c)相对于输入波中心频率处的相对相位(Δφ)。空心圆表示测量的 Δφ，实线表示计算的 Δφ。

图3a展示了当t_pp = -3.7 ps时，不同输入功率(P_in)下的输出功率谱。0.47 THz处转换的峰功率随输入功率的变化如图3b所示，转换波功率和输入波功率之间符合线性变化关系，证明实现的是线性太赫兹频率转换从实验和计算的功率谱中提取了不同t_pp时刻转换波的峰频率(f_c)，如图3c所示。当t_pp从-8.0变化到-1.7 ps时，转换波的频率调谐范围约为80 GHz。对应计算的转换波频率调谐范围约为100 GHz。研究人员进一步分析了转换波在峰频率处相对于输入波中心频率处的相对相位(Δφ)。测量和计算的Δφ随t_pp变化曲线，如图3d所示。当t_pp从-8 ps增大到-1.7 ps时，Δφ呈现出从0到1.7π的线性增加。理论模型的预测结果与实验结果吻合较好，证明了频率转换的相位可控性，并且转换后的场保留了输入场的相位信息。