撰稿|由课题组供稿
近日，卡内基梅隆大学(Carnegie Mellon University)的史夙飞、加州大学河滨分校(University of California Riverside)的崔永涛等研究组联合报道在WS2/WSe2二维半导体莫尔超晶格异质结中发现了谷极化的激子莫特绝缘体的证据，文章近期在线发表于《Nature Physics》。
过渡金属二硫族化合物（TMDC）异质结界面处的强电子-电子相互作用为费米子关联态的研究提供了新的平台，而II型异质结WS2/WSe2界面上电子空穴分离的层间激子则作为一个波色准粒子继承了这种强相互作用。合作团队通过对层间激子-电子以及层间激子-层间激子相互作用的研究，探索了激子的空间分布及能带特征，并从中发现了激子莫特绝缘体（excitonic Mott insulator）在单激子占据莫尔晶格元胞时存在的证据。同时合作组还发现在该绝缘态形成时，层间激子谷极化程度被提升了接近一个数量级。这一工作为强关联体系研究提供了重要的平台。
在呈近0 °或60 °对齐的TMDC异质结中，晶格的干涉会产生周期比原始晶格大一个数量级以上的莫尔（moiré）超晶格。而这种莫尔超晶格结构将会使得TMDC原本能带分裂为数个小平带。这些平带中的电子和空穴具有更大的有效质量，因此会造成其成带的动能减小。同时，由于二维体系相较于三维体系静电屏蔽作用将会明显减弱，电子-电子相互作用将被明显增强。此消彼长之下，电子-电子相互作用的库伦项的影响明显提升。这使得异质结中的载流子形成空间序，形成莫特绝缘体和广义维格纳晶体 (generalized Wigner crystal)等。同时这种强作用还使得其中的电子空穴对的相互作用增强，使其变得更加稳定并具有强谷极化。因此对于这些有强相互作用的光生波色准粒子的研究可以在性质高度可调的TMDC异质结中实现。
在最近在Nature Physics上发表的论文中，该研究团队研究了II型异质结WS2/WSe2摩尔超晶格中的层间激子的性质。由于电子和空穴在空间上的分离（电子位于WS2层中，而空穴位于WSe2层中），使得激子之间存在强排斥作用，使得该体系成为实现玻色子赫巴德模型（bosonic Hubbard model）描述的激子莫特绝缘体的可能对象。
该团队首先通过光致发光（photoluminescence，PL）谱的测量，详细研究了激子与电子之间的相互作用。通过双栅压调控，团队实现了仅对异质结中载流子密度的调控，发现在载流子填充数为n=1（每个莫尔元胞一个电子）以及n=-1（每个莫尔元胞一个空穴）时，0 °和60 °样品中的层间激子峰都出现了蓝移，且60 °样品中的峰位蓝移明显大于0 °样品，n=1处的蓝移大于n=-1处。通过对具体数值的分析及第一性原理计算，该团队发现这些差异来自于激子空间结构的区别。由于0 °样品激子的电子空穴处于莫尔元胞的同一个高对称点，而60 °样品激子的电子空穴处于不同高对称点，因此前者激子更加局域而后者更加扩展。通过计算可以得出后者总库伦排斥能大于前者，因此60 °样品中蓝移更明显；同时电子之间的排斥能大于空穴之间的排斥能，因此n=1蓝移更加明显。
而强库伦相互作用不仅存在于电子与激子之间，同样存在于激子与激子之间。这使得玻色子莫特绝缘体形成成为可能。该团队通过调控激发光光强大小来调控样品中的激子浓度，发现当光强超过某个阈值时（1-25 uW，在不同样品中存在差异），在比激子峰能量略高一些的位置出现了一个新的激子峰。通过对高能峰谷极化能谱的分析，该团队认为高能峰来源于填充了2个激子的莫尔元胞中激子的复合，而升高的能量则来源于激子与激子相互作用的库伦能。通过对激子填充数随光强变化的估计，该团队发现使得每个莫尔元胞填充一个激子的所需光强恰好为10uW左右，处于该阈值之中。同时，通过对低能激子峰半高宽随光强变化的研究，他们又发现半高宽随光强的增加先减小后增大，而谷底恰好出现在该阈值之中。通常来说，单纯增加激子浓度会导致激子寿命减少，从而导致峰宽的持续增加。而该团队观察到的恰好在单激子填充附近出现的半高宽的极小值，恰恰可以成为此时激子莫特绝缘体的形成的重要证据。同时由于这里的激子-激子库伦相互作用比GaAs/AlGaAs中强了一个数量级左右，因此该激子莫特绝缘体可以在更高温度下存在。
该团队同时对该体系的谷极化进行了测量。该体系层间激子的谷极化特性受选择定则，空穴的长寿命以及电子的强谷间散射影响等多种因素影响，因此受载流子密度调控。同时通过改变激发光的光强，在超过阈值的光强下，0 °样品电中性区域的低能激子峰表现出的谷极化程度增强了约一个数量级。
图1. WS2/WSe2超晶格异质结中激子PL谱随载流子浓度的变化。
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图2. WS2/WSe2超晶格异质结的能带结构。
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图3.随激子浓度上升激子莫特绝缘体的形成。
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图4.激子莫特绝缘体的谷极化光谱。
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该团队相信该体系中电子与激子，激子与激子的强库伦相互作用以及激子莫特绝缘体的形成说明了该体系作为费米子，玻色子以及它们共存相互作用的研究平台的广阔前景。该论文由连震博士等人完成。卡内基梅隆大学物理系的史夙飞教授以及加州大学河滨分校物理学院的崔永涛教授为本文的共同通讯作者。
文章链接：
https://www.nature.com/articles/s41567-023-02266-2
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