撰稿|由课题组供稿
近日，南京航空航天大学罗宇教授联合南洋理工大学王岐捷教授、魏磊教授、马德里自治大学Francisco J. Garcia-Vidal教授提出了一种可在室温下实现二维材料激子-等离子激元超强耦合的方法，并在柔性聚合物基底上加载的随机多奇异等离子激元超表面平台上进行了验证。相关成果以“Ultrastrong exciton-plasmon couplings in WS2 multilayers synthesized with a random multi-singular metasurface at room temperature”为题发表于Nature Communications|( 2024) 15:3295。传统的激子系统需要复杂的制备工艺，且在高温下容易退化，因此需要寻求新材料以满足下一代光电子器件的需求。本文通过在柔性聚合物基底上制备随机多奇异等离子激元超表面，并将其加载到二硫化钨（WS2）单层/多层上实现了室温条件下二维材料激子-等离子激元的超强耦合，为原子薄层光电子学的发展开辟了新的可能性。南洋理工大学的博士后吴亭亭为本文的第一作者，南洋理工大学的博士后王重午、胡光维教授为共同第一作者；罗宇教授、王岐捷教授、魏磊教授、Garcia-Vidal教授为共同通讯作者。
超强耦合是一种新的量子光-物质相互作用状态，其归一化耦合强度应大于0.1。超强耦合在光学、量子信息处理和传感器等领域具有广泛的应用。相较于强耦合，超强耦合能够在更短的器件寿命内实现更快的控制和响应，这对于量子光电子应用至关重要。虽然超强耦合自其早期提出以来已经在半导体量子阱、超导电路、Landau极化子、有机分子、声子和等离子激元中得到观察，但大多数情况下仍依赖于在低温条件下将多个偶极子耦合到腔模式中，这是技术上的挑战。为了能够在室温条件下实现超强耦合，需要寻求新的材料和腔体结构。
图1| WS2单层与随机多奇异等离子激元超表面的超强耦合。a 随机多奇异等离子激元超表面的示意图。超表面具有高密度的纳米级等离子激元间隙阵列。左侧插图展示了将机械剥离的WS2单层转移到金超表面之后的结构；中间和右侧的插图展示了生成纳米级间隙的两种主要路径。b、c超表面的透射电子显微镜图像，显示了两种路径制备的纳米级等离子激元间隙。d超表面中每1μm²里包含的纳米级间隙的平均数量随第二次拉伸的变化情况。e 80%的第二次拉伸条件下超表面的扫描电子显微镜图像。尽管纳米级间隙随机分布，但制备的随机多奇异等离子激元超表面保持着“全局均匀性”，即激光束区域内或整个超表面金膜上纳米级间隙的准均匀分布。f 间隙等离子激元的近场分布。g WS2单层与不耦合（绿色）和耦合（强耦合为蓝色，超强耦合为紫色）超表面的暗场散射光谱。
该研究的关键之处在于成功的在柔性基底上利用冷刻蚀技术制备了随机多奇异等离子激元超表面，形成了高密度纳米级奇点分布。这种超表面具有几个优点：更强的场局域化和更小的模式体积，同时增加了与等离子激元模式相互作用的激子的平均数量，从而大幅增强耦合强度，实现了室温条件下WS2单层和多层中的激子-等离子激元超强耦合。通过在柔性基底上施加机械应变，还可以调节耦合强度，使超强耦合在环境条件下实现大范围调控。这为在原子层限制条件下实现超强耦合开辟了新的途径，具有重要的理论和应用意义。
图2| WS2单层中的激子-等离子激元超强耦合。应变为0% a 和-2% b的二维材料-超表面的暗场散射光谱。c暗场散射光谱的色散曲线。d 强耦合（SC，上图，应变= 0%）和超强耦合（USC，下图，应变= -2%）区域的散射光谱与二次谐波（SHG）光谱的对比。
图3 | WS2单层中可调节的激子-等离子激元超强耦合。a 机械调谐的等离子激元共振频率（ωpl）和等离子激元增强的光致发光峰强度随应力的变化情况。b暗场散射强度随激发光能量和应力的变化情况。c 耦合强度随应力的变化情况。d 基态能量随应力的变化情况。
图4 | WS2多层中的激子-等离子激元超强耦合。a-d三层（3L）和四层（4L）WS2等离子激元系统的暗场散射光谱。e标准化耦合强度（g/ωex）在0（橙色）和-2%的压缩应变（紫色）条件下随层数的变化情况。
该研究成功利用冷刻蚀随机多奇异等离子激元超表面，在室温条件下实现了WS2单层和多层中的激子-等离子激元超强耦合，并验证了通过机械应变调节耦合强度的可行性。这一发现为下一代原子薄层光电子学提供了全新的思路和可能性。超强耦合技术还可用于探索不同金属和掺杂半导体之间的相互作用，研究低阈值频率转换、光学放大器等光学器件，从而扩展其在光电子学领域的应用潜力。
文章链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-024-47610-z
