撰稿|课题组供稿
在强场驱动下，凝聚态材料会展现出许多有趣的物理现象，其中之一就是通过电磁场的相干驱动实现三能级系统中的AT效应。这种效应能够迅速且显著地改变材料的光学性质。在之前的工作中，对无外场条件下的激子退相干机制，如声子和多体相互作用环境的作用，已经进行了广泛的研究。然而，对于激子在强场驱动下的退相干机制仍然缺乏实验和理论理解。这些研究对于在强驱动场下实现精确的量子态操控和高分辨率光谱学应用至关重要。此外，近期关于固体高次谐波和边带谐波的研究显示，强场驱动下的电子退相干时间极短，仅为1至4飞秒。然而，这些研究主要集中在高能电子，对低能激子态的退相干机制研究尚显不足。
本研究创新地运用了时间和频谱分辨的量子通道干涉技术，对强场驱动下二硫化钼中的激子退相干机制进行了系统研究。该研究采用了多周期强场太赫兹脉冲激发厚度为50 nm的二硫化钼样品，并使用近红外探测脉冲引发相位锁定的高阶边带谐波产生[图1(a)]。通过该方法，我们首次成功测量了强场驱动下激子的退相干速率，并揭示了光场引起的激子解离对激子退相干的显著影响。
实验中，一束较弱的近红外探测脉冲与多周期强场太赫兹脉冲共同作用于二硫化钼样品，并引发高阶边带谐波发射。如图1(c)所示，当近红外探测脉冲带宽较宽，并造成相邻谐波阶次光谱交叠时，在光谱交叠区，会引起量子通道干涉。在量子通道干涉的作用下，该区域的谐波强度会随着两个脉冲时间间距以两倍太赫兹频率发生振荡。而当激子共振跃迁落在光谱交叠内时，时间-频谱干涉图样可以直接测量该共振跃迁偶极矩的强度和相位。图1(d)展示了在不同近红外探测脉冲带宽条件下的时间-频谱干涉图样，可以观察到谐波强度振荡仅存在于量子通道干涉区域，验证了上述图像的正确性。
图1. 实验装置示意图及量子路径干涉示意图。(a) 装置示意; (b) 高阶边带谐波光谱; (c) 量子路径干涉示意; (d) 时间和频谱分辨的高阶边带谐波谱。
在图2中，我们绘制了在二硫化钼样品上测量的时间-频谱干涉图样，随着不同脉冲延时的变化。实验中太赫兹场包络如图2(a)所示。当太赫兹场强较弱时，在二硫化钼激子共振区域（430至465 THz范围），可以观察到对应激子共振的相位跳变，如图2(b1)所示。值得注意的是，当时间延时改变至太赫兹脉冲中心，太赫兹场强达到了最大值，这个频谱范围内的相位变化逐渐减弱消失[图2(b2)]。
进一步地，我们在图3中总结了退相干率（Γex）对太赫兹场强的依赖关系。实验中的Γex是通过使用考虑多个共振跃迁的模型拟合相位变化的延迟依赖性而获得的。为了理解我们的结果，我们探讨了三种潜在的激子退相干机制：多粒子散射 (Γmult)、激子-声子散射 (Γph)和场诱导解离 (Γdiss)。在不同的退相干机制中，我们发现只有Γdiss+Γph可以捕捉到实验结果中明显的阈值行为。我们的模型表明，太赫兹场在稳定的1s态（非电离）中引起能量上移，当能量移动到与连续态能量差等于单太赫兹光子能量时，激子的解离率急剧增加，从而引起了激子的退相干速率的急速增加。最后，我们采用了相同的场强度和相关退相干速率的数值模拟中得到了干涉图，模拟结果[图2(c1-c2)]和实验结果取得了极好的一致性。
图2. (a) 太赫兹场的包络。(b) 太赫兹场强约为3 MV/cm时产生的谐波振荡现象。(b1) 当𝜏在 -260 ~ -220飞秒之间的振荡行为。虚线突出了这个光谱区域的相移。(b2)与(b1)相似，当𝜏在 -40 ~ 0飞秒之间的振荡行为。(f1-f2) 从数值模拟中提取的谐波振荡，黄色点标记了 |1s,0⟩ 和 |2p,-1⟩ 能量的位移。
该研究不仅为理解强场驱动下激子的退相干机制提供了新的实验证据和理论支持，也为未来在量子态操控和超快光学调制中的应用奠定了基础。研究成果展示了通过量子路径干涉技术研究凝聚态物质中强场驱动激子的潜力，为进一步探索强场驱动下的量子材料提供了新的方法和思路。
复旦大学博士研究生博士生刘雅欣、朱冰冰和华东师范大学蒋士成研究员分别为论文共同第一作者；陶镇生教授、蒋士成研究员和南京理工大学陆瑞锋教授为论文共同通讯作者。本工作获得了科技部、国家自然科学基金委和上海市科委等基金项目的支持。
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https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.133.026901
