撰稿|由课题组供稿
近日，南京大学张荣院士、王学锋教授课题组与多个课题组合作，在强自旋轨道耦合的钽酸钾KTaO3 (111)界面，通过紫外光激发的载流子转移过程显著地调控了界面二维电子气的非互易电荷输运行为；非互易输运系数获得了三个数量级的巨大提升，达到了105 A-1 T-1。该工作不仅提供了一条利用光学手段调控非中心对称体系非互易输运的可行路径，而且为发展新型光控整流器件与自旋光电器件奠定了实验基础。相关研究成果以“Light-induced giant enhancement of nonreciprocal transport at KTaO3-based interfaces”为题，于2024年4月6日在线发表于国际著名期刊《自然·通讯》(Nature Communications)。
对称性是物理学研究的重要概念，当对称性被打破时会出现诸多新奇的物理现象，例如非线性霍尔效应、铁电性、自旋光电流及该课题组最近在对称性破缺的狄拉克半金属PtTe2薄膜中所观察到的超快自旋光电流(Nat. Commun. 15, 2605 (2024))，等等。此外，对称性破缺还能产生非互易电荷输运的有趣现象。经典非互易输运的例子当属半导体二极管的整流效应，其中内建电场的存在使得载流子在正向和反向输运过程中表现出不同的行为，从而实现逻辑开关。值得注意的是，当非磁体系的空间和时间反演对称性都被打破时，体系的输运过程也将表现出非互易性，即纵向磁电阻在正向和反向的电流下呈现不一致的特征。这不仅反映了体系内禀的对称性破缺及特殊能带结构，还为发展新型整流器件奠定基础。目前，非互易电荷输运已成为半导体与多学科交叉领域的重要研究方向。然而，受限于材料本身的性质，体系对称性破缺往往不够显著。因此，如何增强非互易电荷输运已成为目前的关键科学问题之一。迄今，大部分工作主要集中在利用栅电场调控费米面的位置进而提高对称性破缺的程度上，但效果十分有限。
使用光作为调控手段在量子材料中可以产生许多新颖的量子现象，孕育着新一代电子信息器件的潜在应用。其中，利用超快激光脉冲已实现量子材料（尤其是强关联电子体系）的亚稳态光激发、光致超导、光致隐藏相和光致绝缘体-金属互转变等新奇物理现象。相较于超快激光，常规单色光源具有易获得、对外界环境要求低、功耗低和性价比高等优点，将其应用于光学调控对探索新奇量子效应和发展新型光控器件都具有非常重要的价值。近期，课题组就利用常规光源在SrRuO3/SrTiO3界面实现了可调的量子相变(Adv. Mater. 35, 2211612 (2023))。
相较于传统半导体，关联氧化物电子体系具有多重自由度的耦合和竞争，包括电荷、自旋、轨道和晶格等方面。这使得在异质界面处可以观察到丰富的物理现象。因此，关联氧化物电子体系成为外场调控新颖量子态的理想平台。KTaO3 (KTO)是一种典型的关联氧化物，与传统的SrTiO3类似，KTO也能够同其他的过渡金属氧化物形成界面二维电子气。但KTO由于拥有5d电子，具有比SrTiO3更强的Rashba自旋轨道耦合（SOC）强度，能够诱导出更丰富的物理现象，如：各向异性二维界面超导、栅压可调Rashba SOC、自旋极化二维电子气等。此外，对于光照，KTO基二维电子气表现出高度的敏感性，即使是普通光源也能够显著地调节其中的Rashba SOC强度。因此，利用光学手段有望能解决上述非互易电荷输运调控能力弱的问题，从而为新型光电整流器件的发展奠定基础。
首先，课题组利用脉冲激光沉积技术在(111)晶面的KTO衬底上完美外延生长了50 nm厚的CaZrO3 (CZO)薄膜，在界面产生了二维电子气，并通过高分辨扫描透射电镜获得了清晰外延界面（图1a-c）。他们使用微加工技术将异质结薄膜制备成霍尔器件后，系统测量了薄膜基本的输运性质（图1d-f），证明了CZO/KTO界面产生了高质量金属性的二维电子气，并在极低温下（~0.43 K）出现超导态。磁电阻测量中出现的弱反局域化效应和线性霍尔曲线表明了KTO界面具有很强的SOC，且在本征状态下只有单一载流子（电子）参与导电。
图1. CZO/KTO界面基本结构表征与输运性质。
随后，课题组通过在输运系统中原位引入常规单色光源（波长可在300至700 nm波段间连续可调），系统地研究了不同波长光照对薄膜输运性质的影响（图2a）。光源的功率固定在较低的0.3 mW cm-2以排除热效应的影响。他们发现随着光照波长的逐渐减小，薄膜电阻出现了两个平台，分别对应于KTO中氧空位引起的两个带内杂质能级（图2b,c）。值得注意的是，在330 nm波长的紫外光辐照下，薄膜电阻达到极小值，这是由于光子能量（3.76 eV）刚好略大于KTO的禁带宽度（3.6 eV），激发了大量位于KTO价带顶的电子跃迁至导带参与了导电。随着波长的进一步减小，电阻又开始上升，这是由于电子被激发到导带更高的子能级上，经历了更复杂的弛豫和复合过程。在此基础上，他们选取了一系列特定波长，详细研究了光照对非互易电荷输运的影响（图2d），发现在黑暗环境中施加相反方向的电流，薄膜的纵向磁电阻几乎重合，非互易输运十分微弱；而在330 nm光照下，情况则相反，非互易电荷输运显著增强。他们通过提取表征非互易输运强度的系数，发现紫外光照下非互易输运系数获得了三个数量级的巨大提升，达到了105 A-1 T-1（图2e,f）；并进一步基于二次谐波探测技术得到了相一致的结果。这显著超越了以往栅电场对非互易输运的调控能力，展现出了常规光源在调控非互易输运方面的巨大优势（图2g）。
图2. CZO/KTO界面光致非互易电荷输运的巨大增强。
为了进一步揭示光致巨大调控效果背后的微观机制，课题组从实验上研究了不同波长光照对二维电子气磁电阻和霍尔效应的影响（图3a），发现在330 nm光照下，磁电阻曲线表现出的弱反局域化效应最为突出，证明Rashba SOC得到了明显增强。与此同时，霍尔曲线出现了明显的非线性特征，这表明光照引起了体系的Lifshitz转变（即第二种额外载流子参与导电）。他们利用Maekawa-Fukuyama方程与双载流子模型分别对磁电导曲线和霍尔曲线进行了拟合。结果表明：在330 nm的辐照下，大量位于KTO价带顶的电子被激发并跃迁至导带。这一过程不仅极大增强了Rashba SOC有效场的强度，使之达到14.7 T（见图3b,c），还诱导出了第二种具有极高迁移率的光生载流子（见图3d,e）。这对于提高非互易输运能力起到了至关重要的作用。
图3. 通过对波长依赖的磁输运结果的拟合来揭示光致非互易输运巨大增强的微观机制。
为了从理论上来揭示非互易输运增强的微观机制，课题组通过第一性原理计算构建了(111)晶面的KTO能带（图4a），分别计算了黑暗环境与光照环境的费米面形状（图4b,c）。在330 nm光照下，光生载流子浓度的提高使费米面进一步升高，穿过了Ta 5d轨道更高能量的子带，从而诱导了Lifshitz转变，并使二维电子气的Rashba系数（αR）提高了近10倍（图4d），导致了更大的自旋劈裂。此外，通过对平方磁电阻的拟合，他们发现光生载流子的迁移率也得到大幅提高，载流子弛豫时间（τ）提升了10倍左右（图4e,f）。最后，根据表征物理图像的非互易输运系数品质公式γ∝αRτ2/EF，定量地印证了非互易输运系数三个数量级的巨大增强。
图4. 通过理论计算与数据拟合进一步揭示光致非互易输运增强的微观机制。
该项研究工作利用常规光源辐照，在强SOC的KTaO3基二维电子气中实现了非互易电荷输运的有效调控。相较于黑暗环境，光照环境下的非互易输运系数获得了1000倍的巨大提升，达到了105 A-1 T-1。该项研究充分展示了常规光源在调控非互易输运方面的巨大优势。该工作所提出的界面光生载流子分离诱导非互易输运增强的策略，不仅为在非中心对称体系中调控非互易输运提供了新的途径，也为未来新型光控整流器件和自旋轨道器件的发展和应用奠定了基础。
南京大学王学锋教授、张荣院士和宋凤麒教授为该论文的共同通讯作者。南京大学电子科学与工程学院博士生张旭、物理学院朱同帅博士和张帅副研究员为论文的共同第一作者。中科院半导体所常凯院士、娄文凯研究员、南京大学张海军教授、中科院物理所沈洁特聘研究员、安徽大学葛炳辉教授等对该工作提供了大力支持和重要帮助。南京大学为论文第一完成单位。该项研究工作得到了国家重点研发计划和国家自然科学基金等项目的资助，同时也得到了江苏省光电信息功能材料重点实验室、自旋芯片与技术全国重点实验室、极端性能光电技术教育部重点实验室和人工微结构科学与技术协同创新中心等研究平台的支持。
全文链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-024-47231-6
