导读
近日，北京大学物理学院极端光学团队吕国伟研究员和龚旗煌院士等与新加坡国立大学仇成伟教授合作，在二维材料谷极化发光研究中取得重要进展：利用扫描探针操控纳米颗粒组装成超小型手性光学天线，实现在常温下对单层二硫化钼谷极化发光偏振度与辐射方向的高效调制。相关研究成果在线发表于《科学·进展》(Science Advances)上。【Steering valley-polarized emission of monolayer MoS2 sandwiched in plasmonic antennas, https://advances.sciencemag.org/content/6/21/eaao0019; DOI: 10.1126/sciadv.aao0019】.
过渡金属硫化物（TMDCs）具有独特的谷自旋自由度可用于信息和传感等领域，是研发谷电子学微纳光电器件的重要材料。近年来，利用金属微纳结构（纳米线、纳米光栅、超表面等）调控TMDCs材料的谷偏振发射特性，实现了左旋/右旋光的空间方向选择性传播。然而，这些表面波导型微纳结构往往尺寸较大（＞1μm2），难以满足微型化和高度集成的器件设计需求。基于自上而下制备的纳米结构对比湿法生长的，通常其表面粗糙度大且品质因子低，因而要求在低温度环境下才能展现调制效果。获得常温下高效调控TMDCs谷偏振发射特性的微纳结构器件成为当前备受关注的研究热点之一。近期工作中，北京大学极端光学课题组利用扫描探针操控组装纳米颗粒，形成复合杂化纳米结构体，先后实现了调控纳米颗粒散射光和荧光，达到单向性发射 [Laser & Photon. Rev. 9, 530(2015);10, 647 (2016)]。在最新的工作中，课题组将探针微纳操控方法引入到手性特征微纳结构体系研究中，实现超小型手性光学天线高效调制谷极化发光特性。
实验上，研究人员利用扫描探针显微镜的针尖操控金纳米棒，组装制备出一种具有手征特性的立体空间V型天线（~0.02μm2）【图1(A)】。其中，将单层二硫化钼夹在天线中间，在纳米棒交叠区形成局域表面等离激元热点区，可显著增强光与物质相互作用，荧光强度增强约3个量级。单层二硫化钼在天线近场耦合和远场干涉等作用下，其远场辐射方向从各向同性被调制成单向性发射【图1(B)】；同时，由于天线的手性耦合特性使得TMDCs的荧光谷偏振度从18%提高到47%【图1(C)】。模拟计算表明，天线对于谷荧光的偏振度调控，由Purcell效应、局域模式耦合以及远场干涉效应共同决定。研究人员还利用探针操控的灵活性，通过原位改变两个金纳米棒的夹角和相对位置，获得系列手征性立体V型天线，表现出对左旋、右旋荧光发射强度之比和出射方向的可调节性。实验测量结果均与模拟计算的预期相一致，有力地支持了该手性天线调控性能的有效性和高效性，这为开发谷光电子微纳器件奠定了基础。此外，研究人员还发现手性光学天线的量子效率依赖于量子发射体的手性，该发现为手性结构调控辐射场的相关研究新方向提供了可能性。
图1 (A) 手性天线制备过程示意图。(B) 荧光远场辐射角分布图。(C) 被天线调制的荧光谷偏振度。
论文第一完成人为博士生温特，主要合作者还包括北京大学物理学院叶堉研究员等。研究工作得到了科技部、国家自然科学基金委、教育部纳光电子前沿科学中心、人工微结构和介观物理国家重点实验室、量子物质科学协同创新中心和极端光学协同创新中心的支持。
文章链接
https://advances.sciencemag.org/content/6/21/eaao0019
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