撰稿 | 林婧 （复旦大学物理学系）
图1 理论预测复杂耦合体系对于外场激励的响应
近几年来，复杂耦合系统（包括但不限于光学体系）引起了广泛的关注。相对于单共振体体系，由多个光子共振体组成的复杂耦合体系有着更大的调控自由度和更令人着迷的现象。
然而，尽管人们在实验方面取得了长足的进步，对于耦合问题的理论理解仍远未令人满意。现有的理论工具要么无法揭示物理本质（如数值模拟），要么本质上是经验性的（如耦合模理论），需要从已有的数值结果中拟合以获取参数。由此可见，如何建立研究光学开放体系的统一理论，并由此设计出合理的近远场光环境以实现对光与物质相互作用的多自由度有效调控是一个关键的科学问题。
针对这一重大挑战，复旦大学周磊教授团队在Light: Science & Applications发表最新文章，从第一性原理（即麦克斯韦方程组）出发，建立了一套完整的描述耦合体系的理论方法，其中所有相关参数都可基于波函数直接计算所得，从而可以在做数值模拟之前预测复杂耦合光子系统的响应（见图1）。团队进一步在理论指导下实现了对耦合光子系统的响应谱线的自由“设计”，包括完全“暗”模式（即连续态中的束缚态（BIC））的构建。所有理论预测均被近红外实验证实。
该研究成果为已被广泛使用的耦合模理论提供了扎实的数学物理基础，揭示了耦合模理论中所有经验参数的明确物理含义，同时为研究人员提供了一套强大工具用于理解并调控多共振体间的耦合行为，为其自由按需“设计”耦合光子系统提供了可能。
光（电磁波）是重要的信息载体之一，能够自由调控电磁波的行为一直是人类的梦想和追求。光子共振体对于调控电磁波有着重要的作用。其中，相比简单的单共振体，由多个光学共振体耦合而成的复合光子体系更是展现出异常丰富的物理特性（如Fano效应，Rabi振荡，电磁诱导透明等）。对这类体系的研究不仅具有深远的基础理论意义，更有可能在光探测、传输、控制等方面产生重要应用。
然而，之前发展的研究这类问题的理论工具并不令人满意：全数值仿真虽可以重复实验结果，但不能揭示现象背后的物理，并且往往需要较大的计算资源，耗时耗力；一些模型方法（如时域耦合模理论）虽物理上清晰直白，但其所需参数必须通过与数值仿真结果拟合得到，本质上这类理论是唯象理论，不能用来预言任何物理效应。
光子紧束缚方法（Photonic tight-binding method）是人们用于处理耦合问题并预测耦合响应的一种早期尝试，其中所有相关参数都可以直接计算，无需拟合。然而，这种理论方法虽能够成功预测耦合体系的共振峰位置，却无法提供关于体系的光学响应（例如线形）的信息，而后者往往在实际应用中更为重要。这里的固有困难是这些系统本质上是开放的，其中不同的共振体不仅可以通过近场彼此耦合，而且更重要的是，它们可以通过远场相互作用与外部自由空间耦合。
因此，为了建立一套完整的理论来预测任耦合光子体系的整个光学响应特性，需要同时考虑近场和远场的相互作用，二者具有同等的重要性。近来，对于开放体系，人们提出了几种半解析方法（如准模方法等），但这些方法有一定的局限性，或计算量巨大，或难以给出清晰的耦合图像。一个关键科学问题是：如何处理光子耦合体系中不同共振体之间以及与外场间的耦合？
团队引入了泄露本征模式的概念（即，单共振体对激励响应最大时的波函数），由此我们可以同时考虑近场与远场的相互作用，并为基对复杂耦合体系的总波函数进行重新构建。通过将总波函数投影在不同基上，团队从第一性原理出发建立了一个完整的理论框架，其中所有重要的耦合参数都可以直接进行计算而无需拟合，从而使直接预测耦合光子体系的光学响应(包括模式频率和谱线线形)成为可能。团队建立的方程在形式上类似经验耦合模理论，但重要的区别是这里所推得的方程均从第一性原理得来，因此所有的参数具有明确的物理含义。
由此，团队成功构建了一套处理开放体系复杂耦合问题的形式理论。原则上，只要知道一个具体体系的哈密顿量，就可以代入形式理论求解。该理论能够准确计算处理模式间的不同耦合方式，包含了近场相互作用和通过辐射通道产生的远场干涉，并给出了清晰的物理图像。
团队对开放体系耦合理论进行了严谨的数值及实验验证。对于具有规则形状的光子共振体，其单体泄露本征波函数可以通过解析获得。而对于任意给定的共振体，人们需要借助数值工具来获得所需的单体波函数。
图4 可解析解体系(a)与无解析解复杂体系(b)的响应预测及实验验证
团队通过两个具有代表性的例子，分别通过解析解（对纳米金球）和数值计算（对周期性超构表面），对所发展的理论进行了检验（见图4）。从图中可以看出，解析计算及数值模拟完全验证了对体系最终响应线型的理论预测。团队进一步制备了实际样品并进行了近红外光学实验，实验结果与理论预言吻合很好。
耦合理论加深了对于耦合这一现象的物理理解，为进一步地调控耦合行为，从而实现调控响应谱线提供了可能性。原则上只要获得了单散射体的泄露本征波函数，便可以计算任意分布的散射体间的耦合，从而预测该耦合体系的光学响应（如透/反射或散射谱）。这启发团队通过设计模式间的耦合强度从而实现对最终谱线线型的设计。
团队以超表面的两模式耦合为例，建立起普适的相图来指导改变所涉及的两个光子模式之间的耦合，以实现根据实际需要定制耦合光学系统的谱线线形。团队基于所发展的理论直接计算预测不同相对角度下的两个散射体之间的耦合强度以及其相对应的透反射谱线，建立起结构分布同谱线行为的一一对应关系，从而能够通过设计散射体耦合实现了对响应谱线线型的设计。所有理论上的预测都通过在一系列近红外实验进行了定量验证（见图5）。
图5 通过控制复杂光子体系的耦合强度实现对谱线线形的自由调控
团队发现，在一定条件下，尽管光学共振体自身可能表现出较大的辐射损耗，人们依然可以通过设计波函数分布以调整模式之间的耦合，从而产生辐射损耗为0的完全“暗”模式，即所谓的Bound-state In Continuum (BIC) （见图6）。
图6 通过设计耦合强度以实现对杂化模式辐射损耗的调制
团队建立的耦合理论不仅可以帮助研究人员了解在光子系统中发现的独特光谱线形背后的丰富物理原理，更重要的是，它能作为全新的理论工具来指导设计满足特定需求的光学响应系统，帮助人们实现对于光与物质相互作用的更自由且明确的调制，并且可以扩展到研究其他类型的波的耦合系统。该理论在纳米激光和荧光增强等领域可以起到重要作用。
该研究成果以“Tailoring thelineshapes of coupled plasmonic systems based on a theory derived from first principles”为题在线发表在Light: Science & Applications。
该研究成果由复旦大学与上海大学合作完成。该文章作者分别是Jing Lin, Meng Qiu, Xiyue Zhang, Huijie Guo, Qingnan Cai, Shiyi Xiao, Qiong He, Lei Zhou，其中前三位作者为共同第一作者，Shiyi Xiao, Qiong He和 Lei Zhou教授为共同通讯作者。周磊教授团队隶属于复旦大学应用表面物理国家重点实验室。
https://www.nature.com/articles/s41377-020-00386-5
本文来源：中科院长春光机所 Light学术出版中心
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