撰稿：Jack（西湖大学）
封面：自由电子束与环形微谐振器中的光脉冲相互作用
来源：EPFL
导读
得益于其极小的德布罗意波长和与物质之间的强电磁相互作用，自由电子已经成为了分析纳米尺度材料的强大工具。通过透射电子显微镜或扫描电子显微镜，自由电子可以揭示材料的形态、原子结构和光学性质。同时，自由电子也能够与光强烈地相互作用，从而提供了探测材料内部和周围光场分布的新途径。
近日，来自瑞士洛桑联邦理工学院（EPFL）的Tobias J. Kippenberg教授和德国马克思·普朗克多学科科学研究所的Claus Ropers教授在Science上以“Free-electron interaction with nonlinear optical states in microresonators”为题发表文章（第一作者：Yujia Yang），基于透射电子显微镜中自由电子与微型谐振器之间的耦合，用自由电子探测到了耗散克尔孤子的完整演化过程。
这一研究将非线性光学现象引入电子显微镜中，首次使用芯片级微谐振器产生了复杂的耗散克尔孤子光场模式，并利用自由电子探测微谐振器中的非线性光学动力学。这些成果对于发展新型超快电子显微镜、利用芯片上耗散克尔孤子驱动的光物质相互作用，以及实现超高时空分辨率非线性光学动力学与器件采样具有深远影响。
该研究团队利用透射式电子显微镜研究了硅氮化物微环中的光脉冲孤子的生成过程。他们发现，氮化硅Si₃N₄等一些光学材料具有相对强的非线性光学响应，光在其中的传播速度甚至对于中等激光功率也依赖于光强度。这种非线性性导致光以复杂的方式传播，从而能够支持耗散克尔孤子的形成，即从连续激光中产生的稳定光脉冲在微环腔中循环。
研究人员在光子微腔内产生了耗散克尔孤子。他们利用连续波激光在微腔中产生了各种非线性时空光图案，这些光图案与通过光子芯片的电子束相互作用，并在电子光谱中留下了特征。
这种相互作用是通过非弹性电子-光散射(IELS)实现的。当电子通过微腔中的光场时，它们可能吸收或发射光子，导致能量变化和'光子边带'的形成。光场还会调制电子的相位，影响其在时空中的分布。由于孤子在微腔中循环运动，这种相互作用是动态的，电子可能获得或失去不同数量的光子能量。连续电子束中的多个电子同时与光场相互作用，产生统计平均效应。这种相互作用不仅改变了电子束的能量分布，还影响了其空间-时间特性，为电子束的精确操控提供了新的可能性。
研究团队使用了200千电子伏特的高能电子束与微腔中的光场进行相互作用，成功探测到了硅氮化物微环中的耗散克尔孤子。他们采用连续波激光作为激发源，通过精确控制电子束的位置，使电子在微环腔周围进行两次交互。这种方法被称为拉姆齐干涉技术（Ramsey interference），允许他们在不同时间点探测光场，从而捕捉到耗散克尔孤子的动态演变过程。
通过调整电子束与微腔中心的距离，研究人员可以控制两次相互作用之间的时间延迟。这种技术使他们能够详细观察耗散克尔孤子在环形腔中的传播和相位变化。特别有趣的是，随着延迟时间的改变，他们观察到了电子能谱中的干涉图案周期性变化。这种变化反映了微腔中光场的相位演化，为理解耗散克尔孤子的行为提供了重要信息。
此外，通过调节输入激光的波长和功率，研究团队还观察到了一系列丰富的非线性光学现象，包括混沌光场、孤子列和单个耗散克尔孤子等。这些多样化的光学状态源于氮化硅（Si₃N₄）等材料独特的非线性光学特性，展示了微腔系统在产生和控制复杂光场方面的巨大潜力。
总而言之，这项研究首次实验上观测到了耗散克尔孤子在材料中的产生、传播和相互作用，从而发现了材料的非线性光学性质和光-物质相互作用全新机制。
除了耗散克尔孤子的产生和传播，这项研究还为研究电子与光场通过非弹性电子-光散射(IELS)的相互作用提供了新的视角和方法。电子与孤子的相互作用能够颠覆性地塑造时空中的电子概率密度，从而影响电子在材料中的传输和散射行为。通过与连续电子束相互作用，微环中循环的孤子可以产生高重复率的电子调制，为实现超高时空分辨率的电子显微镜观察和材料系统中超快动态的探测提供了新的途径。
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