超材料前沿研究一周精选 2021年3月1日-2021年3月7日

光量子技术对于实现量子通信、量子计算和量子模拟的前景至关重要。这些应用需要系统复杂性的飞跃，只有通过大规模光子集成电路(PICs)提供的小型化和稳定性才能实现。

一个量子光子集成电路是由单光子源、量子存储器、可重构光子电路和探测器等一组构件组成的。可重构光子电路不仅提供了其他构件之间的连接，而且使量子态制备和量子逻辑所需的线性光学操作得以实现。特别是，将可重构光子与探测器相结合是单光子片上检测的核心，并使反馈和自适应控制成为可能。反馈对于基于确定性隐形传态的量子通信和计算协议，对于任意线性光学的自配置，以及对于功率、相位和偏振的监视和稳定都是必不可少的。在所提出的协议和实验装置中，处理这些功能的元件通常超过其他设备，因此它们的片上集成是对经典光学和量子光学的提升的一个中心挑战，往往被忽视。这需要具有低光损耗、小足迹和低温兼容性低功耗的可重构元件。传统的基于热光、载流子色散和电光χ^（2）效应的PIC重构分别具有高功耗、高光损耗和大足迹。一种很有前途的低温兼容性重构方法是微机电(MEMS)驱动，它结合了低功耗、低光损耗和占用面积小的优点。然而，到目前为止，还没有证据证明可重构光子学在同一量子PIC中与单光子探测器的兼容性。

近日，来自瑞典皇家理工学院应用物理系的Samuel Gyger等人将MEMS光子集成电路重构与超导单光子检测集成在同一芯片上，展示了量子光学实验的三个关键组成部分。他们展示了经典光和单光子的可重构路由，光学激发功率和单光子的高动态范围检测，以及使用反馈回路的光学激发功率稳定。相关工作发表在《Nature communications》上。（郑江坡）

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https://doi.org/10.1038/s41467-021-21624-3

从高度稳定的激光器产生毫米波(30–300 GHz)的能力有望成为实现频谱纯净、低相位噪声和微波信号的关键方法，这些信号是高频通信中本地振荡器的目标。光学频率梳的出现虽使微波光子学领域发生了革命性的变化，例如，高稳定模式的跳动可以产生低噪声和高纯度的微波辐射，然而，这些方法中的大多数使用在电磁波谱的可见光或近红外部分工作的激光，导致产生的激光光子能量和微波光子能量(量子缺陷)之间的光子能量相差几个数量级。这固有地限制了系统的效率。基于光学频率梳的微波光子系统通常用于非集成方法，其中光学激光器与快速光混合器或非线性晶体分离。虽然一系列电子方法可用于直接或通过上转换毫米波辐射，但这些源通常存在高相位噪声，因此不如基于光子的源光谱纯净。小型化太赫兹(THz)量子级联激光器(QCLs)在这方面具有固有的优势:它们的低能光子、超快增益弛豫和高非线性开辟了在单个器件中创新地集成激光作用和毫米波产生的可能性。

近日，来自法国巴黎大学、索邦大学和巴黎高等师范学院物理实验室的Valentino Pistore和Hanond Nong等人展示了他们在25 GHz至500 GHz的前所未有的范围内，在THz QCLs中产生腔内毫米波。通过超快时间分辨技术，他们强调了模式相位的重要性，并且该过程是与太赫兹波和毫米波发射之间的相位匹配过程相结合的巨大二阶非线性的结果。重要的是，这项工作开辟了使用锁模太赫兹频率梳产生紧凑、低噪声毫米波的可能性。相关研究工作发表在《Nature Communications》上。（詹若男）

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Valentino Pistore, Hanond Nong et al. Millimeter wave photonics with terahertz semiconductor lasers. Nature Communications (2021) 12:1427  

https://doi.org/10.1038/s41467-021-21659-6

传统的硅光子集成电路(PICs)调谐方法主要依赖于热光效应或自由载流子色散效应。基于绝缘体上硅的热光学移相器(SOI)平台虽然体积小，但速度慢且功耗大。基于自由载流子的相移色散效应可以显著降低功耗,提高大型设备的调制速度但是由于折射率变化小，因此器件较大（>100μm）。为了克服这些限制，硅光子学领域已经开始转向一种混合方法，将外来材料集成到SOI波导中，作为调谐介质。相变材料(PCMs)长期以来被用作可重写光盘的存储介质，后来又被用于随机存储器。近年来，PCMs与纳米光子结构的集成为非易失性可重构光学引入了新的范式。然而，原型PCM Ge₂Sb₂Te₅在可见光和远程通信波段的高损耗从根本上限制了它的应用。Sb₂S₃是一种宽带隙PCM，其透射窗口范围从610 nm到近红外。

近日，华盛顿大学电子与计算机工程系Zhuoran Fang等人首次在750 nm和1550 nm的集成光子平台上实验证明了Sb₂S₃具有较强的光相位调制和较低的光损耗。与硅不同，Sb₂S₃的热光系数为负值，使得Sb₂S₃-Si混合平台对热波动不太敏感。此外，研究人员演示了一种集成的Sb₂S₃非易失性微环开关，它可以在高和低传输状态之间进行电调谐，对比度超过30 dB。实验验证了Sb₂S₃在与固态量子发射极和电信相关的波长范围内显著的相位修正和低损耗，使其在光场可编程门阵列、制造后处理和大规模集成量子光子网络等方面具有潜在的应用前景。相关研究工作发表在《Advanced Optical Materials》上。（丁雷）

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Zhuoran Fang et al, Non-Volatile Reconfigurable Integrated Photonics Enabled by Broadband Low-Loss Phase Change Material, Adv. Optical Mater. 2021.

DOI: 10.1002/adom.202002049.

光学镜片会改变光的波阵面，从而产生聚焦或散焦的效果。 对于常规透镜，波前是由光学材料的厚度引起的相移而成形的。这种方法通常体积大且笨重，因此对于集成光学系统而言变得极具挑战。最近开发的超构透镜（metalenses）在尺寸和重量方面与传统镜片相比具有明显的优势。色差代表镜头无法将不同波长的光聚焦到同一焦点时产生的效果。为了解决这个问题，已经开发了诸如消色差双合透镜的混合眼镜来校正色差。或者可以使用衍射光学元件来补偿常规光学材料的色差。这两种方法不太可能满足集成光子在重量和体积方面的关键要求。对于用周期性排列的单元构造的金属传感器，光栅方程确定光的衍射角的正弦值与波长成正比。同时，电磁（EM）响应模式与波长相关。因此，许多超构透镜仅适用于单个波长或非常窄的波长范围。

超构透镜具有非凡的功能，可以通过紧凑的结构来定制光的波前。然而，消色差并实现多功能仍然具有挑战性。近日，来自南京大学的彭茹雯和王牧研究小组报告由三维站立的纳米块（SNBs）制成消色差的双焦点超构透镜（ABM）。通过向SNBs引入高度梯度的结构，ABM可以通过仅正交切换入射光束的线性偏振，在两个不同的焦距下实现在760-1550 nm波长范围内的消色差聚焦。高度梯度法可能会促进光学集成技术并扩大超构材料的应用范围。这种消色差多功能元件尤其可以在偏振感测/显示和共享孔径光学设计中应用。相关研究发表在杂志《Optics Letters》上。（刘乐）

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https://doi.org/10.1364/OL.414668

近年来，碳纳米管（CNs）在光学纳米材料的研究中越来越热门。这些中空的石墨烯圆柱体直径为一纳米至几纳米，长度不超过一厘米，在器件应用发挥出重要作用。目前，CN已成功集成到小型电子，机电和化学设备中，在光吸收和散射光谱，电子能量损失光谱，量子电子传输和一般的集体电磁场领域已证明了CNs的强大潜力。基于碳纳米管的尺寸减小的材料（例如周期性和准周期性的平面平行CN阵列和薄膜）可通过改变组成CN的密度，直径和手性来提供显著的稳定性，柔性以及其他物理特性的精确可调性。目前，薄壁和超薄的单壁CN（SWCN）和相关系统的周期性排列阵列正处于实验开发过程中。如果人们知道如何控制其CN阵列的集体激发，例如激子，等离激元及其相互作用，则可以控制CN阵列的特性。CN周期性允许形成等离激元带，由此周期性的CN阵列和膜应在近场中表现为ε-接近零的等离激元超材料（MM），而在远处仍保持强光吸收剂和偏振器。 

近日，美国北卡罗来纳中央大学数学与物理系的Igor V. Bondarev和Chandra M. Adhikari教授提出了一种集体准粒子激励的理论研究，该激励负责超薄平面平行均匀周期性单壁碳纳米管阵列和弱非均匀单壁碳纳米管薄膜的电磁响应，该理论研究的关键是是周期性的CN排列及与之相关的空间周期性的各向异性。此外，在有限厚度的致密超薄平面系统中进行垂直限制会导致有效尺寸从三维（3D）减小到二维（2D），同时仍保留厚度作为代表垂直尺寸的参数这是一种跨维度（TD）机制（介于3D与2D之间，随着厚度趋于零而变成2D）。那么除了改变膜的成分外，还可以通过改变膜的厚度来控制集体响应。对于单型纳米管阵列，介电响应的实部在组成纳米管的量子带间跃迁附近显示出较宽的负折射带，因此该系统在比传统等离子振荡所提供的频率更高的频率下表现为双曲线超材料。通过减小纳米管直径，可以将这种负折射推入可见光区域，并且使用不均匀的多型纳米管薄膜可以扩大其带宽。相关研究成果发表在《Physical Review Applied》上。（钟雨豪）

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https://doi.org/10.1103/PhysRevApplied.15.034001

在自然界中，许多生物能够协同改变它们的形状和颜色，实现伪装、交流或恐吓，以便在它们的环境中生存。如头足类动物在捕猎或躲避捕食者时，会同时改变外观以融入周围环境。皱褶蜥蜴会展开头部六倍宽的皱褶，同时将皱褶颜色变为橘红色，以调节体温和恐吓捕食者/对手。这些奇妙的生物学行为激发了研究人员开发智能自适应性材料的能力，这种材料能够根据环境变化来调整其颜色和形状。到目前为止，具有变色荧光和同时改变形状能力的智能水凝胶更具吸引力，因为它有可能在黑暗中伪装、恐吓和沟通。尽管已经实现了对水凝胶中荧光颜色和形状的协同控制，但是不幸的是，在先前报道的系统中仍然存在局限性：当水凝胶被致动时需要可变的水性环境，在这种情况下，接触操作模式会限制它们的应用；水凝胶驱动器的变形速率相对较慢，并且由于离子和pH值改变困难，颜色转换不方便；水凝胶驱动器的变形简单，难以实现高空间分辨率原位操作。因此，制造这种具有高可编程性、可在高空间分辨率下进行原位操纵的软驱动器仍然具有挑战性。然而，液晶（LC）驱动器的发展为克服上述许多缺点提供了灵感。基于可操纵和可编程的介观定向，可以轻松实现3D运动和对该运动的精确远程控制。另外，在外部刺激下，由LC的相变或取向重整引起的变形很快且很大。以上优势使LC执行器可以用于软体机器人。因此，在液晶执行器中实现3D变形和变色荧光的协同控制对于赋予软体机器人更多的仿生功能具有重要意义。

近日，美国肯特州立大学李全教授团队将四苯乙烯（TPE）和螺吡喃（SP）作为可调荧光基团加入到液晶弹性体（LCE）中，制备了一种智能软驱动器。通过共价键合将末端基团的聚集诱导发射活性四苯乙烯衍生物和光致变色螺吡喃部分掺入液晶弹性体网络中，以获得协同光致变色发光和可编程软驱动器。基于装配和折纸编程策略的结合，证明了仿生功能和类似拉胀超构材料的器件是可行的。利用紫外和可见光源来调节荧光颜色，而通过近红外光源控制液晶弹性体膜的变形，这表明可以以精确且非接触的方式操纵整个系统。实现了模仿变色毛毛虫的伪装和爬行行为。这些受生物启发的器件具有协同光致变色和复杂光变形能力，可以为设计多功能液晶驱动器提供一种优雅的策略，在仿生软机器人、伪装设备、超构材料等领域有潜在的应用前景。相关研究发表在《Angewandte Chemie International Edition》上。（徐锐）

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Y. Huang, H. Bisoyi, S. Huang, et al. Bioinspired Synergistic Photochromic Luminescence and Programmable Liquid Crystal Actuators[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2021.

https://doi.org/10.1002/anie.202101881

图像多路复用是将几张图像的信息组合成一张记录的图像概念，当更改照明或观察条件时，该图像会独立显示不同的图像。多路复用图像的设计有所不同：在全息图像中，每个像素与多路复用图像的相应像素没有直接对应关系，而在打印图像中，多路复用图像的每个像素都显示针对该图像显示不同模式的信息。

在过去的十年中，基于超表面设计的印刷图像多路复用引起了人们的极大兴趣。通过更改入射光的参数（例如偏振，波长或入射角），可以在直接显示在超表面上的不同图像之间进行光学切换。当使用白光时，仅使用偏振切换实现两个图像的多路复用。此类超表面由单独控制的纳米结构制成，可提供高分辨率像素，但图像较小，并且涉及较长的制造过程。近日，来自法国里昂大学的Nathalie Destouches等人证明纳米复合材料的激光加工提供了一种通用的低成本，快速，具有大面积加工能力，可控制统计特性的随机超表面，在白光照射下最多可进行三幅图像多路复用。通过独立控制吸收和干涉效应，反射和透射中的颜色可以独立变化，从而在白光下产生两个图像的多路复用。使用等离纳米颗粒的各向异性，可以复用第三张图像并通过极化变化显示。研究者讨论了这些激光赋能的随机超构表面的设计策略，基本属性和实现的多功能性。该技术应用于柔性基板，可以在信息加密或功能可切换的光学设备中找到应用，并为视觉安全和防伪提供许多优势。相关研究发表在杂志《Advanced Functional Materials》上。（刘乐）

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https://doi.org/10.1002/adfm.202010430

中波长红外(MWIR)吸收光谱是一种材料指纹，因此中波长红外光谱在化学分析、天体物理、气体传感或安全等许多应用中发挥着关键作用。中波长红外也为自由空间通信的发展提供了新的机遇。对于所有这些应用，需要紧凑、坚固和廉价的中波长红外源。发光二极管(led)是一种天然的候选器件，但由于自发辐射衰减率ω³的依赖性，发光二极管在中波长红外波段的效率远远低于可见光波段。

目前在3-4µm光谱范围内的转换效率在10^-3的数量级上。量子级联激光器和光参量振荡器是明亮的红外光源，可以达到大的调制频率，但价格昂贵。唯一可用的紧凑和廉价的MWIR源是白炽灯发射器，如热膜和globars。随着纳米光子学的出现，定向光源的设计、近场和远场准单色光源的设计、高效白炽光源的设计以及指向性与优化光谱的结合成为可能。一种替代发射率调制的方法是温度调制。利用金属纳米结构和石墨烯在近红外(NIR)中观察到热电子的热辐射。由于电子在皮秒的时间尺度上与衬底上的声子发生相互作用而发生热化，这一过程可能是超快的。然而，由于它们的发射面积较小，由这些源在MWIR中发射的功率太低，无法被检测到。相比之下，在大型量子阱中，用热电子调制MWIR发射已经被观察到高达500KHz。

近日，来自法国巴黎-萨克莱大学的Léo Wojszvzyk等人介绍了一种超表面结构，该结构设计为在中波长红外大气透明窗口中以特定波长发射，并使用白炽灯产生特定的线性偏振。文章使用的材料，如铂和氮化硅(SiNx)，可以维持加热到至少650摄氏度，并可以在很长一段时间内(超过200小时)运行，而不会发生降解。该文章报告了中波长红外源的热发射，线性极化发射率在5.1µm达到0.8，光谱半高宽为1.5µm，并且他们的探测器的截止频率(20MHz)比商业上可用的热膜的调制频率大六个数量级。相关工作发表在《Nature communications》上。（郑江坡）

文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-021-21752-w

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