作者：张新宇、邵成*、鲍华*
邮箱：cheng.shao@iat.cn，hua.bao@sjtu.edu.cn
https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.110.224301
1、低温下基于频率截断法和最大似然法加速，使得计算速度提升两个数量级
声子频率截断法是一种用于加速低温热导率计算的有效方法。在低温下，主要激发的是低频率声子，高频率声子对热导率的贡献可忽略不计。因此，频率截断法通过排除高频声子的计算，减少了不必要的计算量，从而加速了计算过程。如图1（a），文章通过对5 K下硅热导率计算进行测试，发现只需考虑约8rad/ps频率以内的声子（硅最大声子频率的8%），就能得到准确的热导率结果。最大似然估计（MLE）方法由普渡大学Xiulin Ruan团队提出，通过随机抽取部分声子散射事件，MLE方法能有效减少计算量，同时保持较高的计算精度。在低温下，由于高频声子贡献较小，MLE结合频率截断法进一步提高了效率。如图1（b）所示，只需计算30%的三声子散射过程，就能将最后的热导率误差控制在10%以内。
表1给出了硅在5K下热导率随声子采样网格原算法和加速算法的比较。计算考虑了声子-声子散射，声子-杂质散射（同位素），以及声子-边界散射的影响。硅热导率在声子网格为200×200×200下才收敛，加速算法使得计算速度提升两个数量级，而原算法在该网格下因计算量太大而无法计算。
图1（a）频率截断加速算法测试;（b）MLE加速算法以及MLE+频率截断算法测试
表格1 硅在5K下热导率计算不同声子采样网格原算法和加速算法时间比较
2、20K温区下Si的热导率预测结果与实验吻合良好，边界散射、杂质散射，以及样品长度对低温热导率影响显著
图2展示了通过加速的第一性原理计算得到的不同样本尺寸硅的温度依赖性热导率。对于直径为毫米级、无限长的硅样本，热导率随着温度的变化呈现先增加后减少的趋势，在约25 K时达到峰值。低温下的热导率遵循T1.4依赖性，明显小于Casimir极限中的T3依赖性。这表明即使在5 K的低温下，声子输运尚未达到Casimir极限。图2(b)展示了不同温度下散射机制的比较，结果表明这一偏差主要是由于随着温度升高，热容频率窗口的快速扩展导致同位素散射的贡献迅速增加。当温度达到20 K时，同位素散射和声子-声子散射主导了热导率的变化。在考虑热流方向的有限尺寸效应后，温度依赖性发生明显变化，变为T2。当样本尺寸缩小至微米级时，温度依赖性恢复为T3，符合Casimir极限的预测。
图2 (a) 不同样本尺寸硅的温度依赖性热导率：4 mm直径（无限长和2.73 cm长）、2 µm直径（15 µm长）、115 nm直径（8 µm长）；(b) 4 mm直径硅样本在5 K和20 K下的不同散射率的比较及热容窗口的变化。
3、低温下不同散射机制对热导率的影响
文章进一步对不同散射机制的影响进行分析。图3（a）展示了在5 K温度下，仅考虑声子-声子散射时的热导率收敛情况。在5 K时，考虑声子-声子散射的热导率在700 × 700 × 700声子采样网格上达到收敛。文中还进一步分析了normal和Umklapp三声子散射，和低温下弛豫时间近似以及迭代求解结果的差异，具体详见论文。另一方面，虽然声子-杂质散射在低温下影响显著，在考虑仅有同位素散射时，随着采样网格的增加，热导率却出现发散的情况，这是由声子-杂质散射随声子频率减小而急速减小导致的。
图3 (a) 仅考虑声子-声子热导率时在5 K下热导率的网格收敛性；(b) 不同网格下仅考虑声子-同位素散射时热导率的变化。
图4展示了不同散射机制对热导率的影响，并与实验结果进行了比较。在低温区（T < 20 K），声子-声子散射的影响较小，而声子-边界散射和声子-同位素散射足以捕捉热导率的变化。随着温度的升高，考虑仅有同位素和边界散射时的热导率趋于定值，并与中高温区的实验结果逐渐偏离，声子-声子散射随着温度升高逐渐成为主导散射机制。
图4 不同散射机制下的热导率及与实验结果的比较。
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