超材料前沿研究一周精选 2020年11月30日-2020年12月6日

1.振幅可调的二元声学超表面可实现完美的异常折射

近几十年来，人们见证了超材料的迅速发展与超表面对声波的任意操纵，并且已对具有特定相位梯度的无源声学超表面进行了异常反射和折射的大量研究。这类研究最初开源于电磁学，通过利用倏逝波，对器件功率重新进行分配处理，以实现完美的工作效率并具有滤波和各向异性效应。最近，研究人员已将各向异性和非局部效应引入声学超表面，以实现完美的异常折射。如电磁学中的研究类似，二元超表面（BM）由2个相对简单且较大的晶胞组成，但可以完成必要的功率重新分配，因此提供了一种较好的可能性。在低成本设计和宽松的制造公差方面，BM的性能优于精细离散的亚表面，这非常具有现实意义。尽管已经开发了声学BM用于声音的多种控制（例如，非对称聚焦和产生自加速波束），但绝对利用入射能量以实现目标模式仍然是一个挑战。

近日，西安交通大学航天航空学院、机械结构强度与振动国家重点实验室的刘咏泉教授等人发现超表面的两侧同时会发生多次衍射而降低工作效率，并成功设计出具有适当调制传输幅度的晶胞组成的二元超表面，以实现完美声学异常折射。 该超表面包括具有透射幅度被调制以满足功率分布要求的单元，以完全抑制相干衍射而实现完美的效率。完全各向异性可以保证高效的超表面，但由于晶格结构的不对称性会使设计过于复杂。该团队设计的伪各向异性结构，利用各向异性通过选择两个特殊点来设计二元超表面来避免结构不对称，同时保持相当大的重定向效率。随后，对幅度调制的BM进行简单的几何优化，以进一步抑制左镜面反射，从而实现完美的效率（以折射角-70°和-80°为例，广义斯涅尔定律折射率理论极限分别为0.77和0.52，而在本设计中可以分别达到0.97和0.99）。 当前的超表面可以在简化的设计和制造中展现出优势，并且提供了一种高效声波调控的新思路。相关研究成果发表在《Applied Physics Letters》上。（钟雨豪）

文章链接：Appl. Phys. Lett. 117, 221901 (2020); 

https://doi.org/10.1063/5.0032509

2.超快光子学中的机器学习和应用

机器学习是一个概括性术语，描述使用统计技术和数字算法来执行任务，而不需要明确的编程和程序指令。机器学习算法广泛应用于工程和科学的许多领域，在分类、模式识别、预测、系统参数优化和从观测数据构建复杂动力学模型等方面具有独特的优势。机器学习工具已广泛应用于控制系统、语音处理、神经科学和计算机视觉等领域。

在光学和光子学中，机器学习的早期应用大多以遗传算法的形式出现，用于模式识别、图像重建、像差校正或光学元件的设计。最近的工作集中在对大数据集的分析和逆向问题上，其中机器学习分类数据的优越能力，识别隐藏的结构和处理大量的自由度已经得到了许多重要的结果。特别成功的领域包括纳米材料和具有特定目标特性的结构的设计、无标签细胞分类、超分辨率显微镜、量子光学和光通信。

除了在一般的数据处理领域的应用，机器学习方法有特殊的潜力来驱动下一代的超快光子技术。这不仅是因为对超快激光器的自适应控制和自调整的需求日益增加，而且因为光子学中的许多超快现象是非线性和多维的，具有噪声敏感的动力学，这对使用传统方法建模具有极大的挑战。而测量技术的进步导致了大量此类复杂动力学的实验研究进展,近期研究表明,机器学习算法提供新的方法来识别序结构在嘈杂的大量数据,甚至可以可能适用于确定底层物理模型和控制方程基于复杂时间序列的分析。

近日，来自芬兰坦佩雷大学光子学实验室的Goëry Genty等人回顾机器学习在超快光子学方面已经实现的一些具体领域，并考虑挑战和未来的研究方向，以及在未来几年有望产生实质性影响的应用。相关工作发表在《Nature photonics》上。（郑江坡）

文章链接：

https://doi.org/10.1038/s41566-020-00716-4

3.手性超材料中相变旋光性

手性是一个基本概念，因为它与破碎的镜像对称性有关，并且在许多科学领域中都具有重要意义。几个世纪前，Arago和Pasteur成功地发现了手性与旋光性效应之间的联系，这种效应会导致光偏振角在通过手性介质时发生旋转，从那时起，手性光相互作用在偏振控制，非线性频率转换，手性光谱，光子拓扑绝缘体等领域引起了极大的研究兴趣。但是，天然材料中的手性和光相互作用非常弱，因此如何增强这种响应成为研究热点。最近，超材料的出现提供了一个有前途的框架，可以从亚波长范围获得显著的手性光学响应。模仿天然分子固有的三维（3D）特征，通过等离激元螺旋和多层扭曲纳米结构等3D超材料制成，具有很强的旋光性。但是3D制造极具挑战性，特别是对于光学超材料而言。另一方面，具有亚波长厚度的单层超材料更容易制造。

为了从二维超材料中获得更强的强度，以前采用的主要策略是优化结构单元的设计或通过倾斜入射来激发外在手性。通过这种方法，可以有效地增强单元的光学手性响应，但偏振角一般不超过45°。近日，来自南开大学的研究小组提出了一种新的机制，可通过调节超材料结构单元之间的耦合强度来激发二维超材料中的相变，从而实现高达90°的强旋光性。研究者通过建立相变耦合振荡器阵列模型来分析阐明这种现象。 并且通过数值模拟和实验进一步证实了其想法。该发现将为在光子学中应用相变概念为设计用于强偏振控制和其他新颖应用备铺平了道路。相关研究发表在杂志《Physical Review Letters》上。（刘乐）

文章链接：

https://doi.org/ 10.1103/PhysRevLett.125.237401

4.广义Willis超材料的基本原理

具有特殊设计微结构的人工复合材料的响应可能与它们的本构材料属性的响应存在根本上的不同。这种复合材料被称为超材料，其特征跨越固体各方面，包括电磁和力学性能。超材料设计中的一个突出作用是控制波的行为，到目前为止，其中的一些成就是吸收波，隐身，负折射和超透镜。这些现象通常是异常等效参数的表现，例如负折射率和负质量，这些特性是使用均质化（等效介质）理论来确定的。值得注意的是，Willis已经发展了一种弹性力学均质化理论，该理论预测动量和应力可以通过现在称为Willis耦合而分别本构地耦合到应变和速度上。 这些等效参数构成了操纵波的额外自由度，例如已经证明通过实验实现不对称反射和无散射折射。

在动量和应变之间表现出本构关系的超材料，被称为威利斯材料。由于其可以基于等效介质理论解释，表明它们的响应在时空上是非局域的。近日，来自以色列理工学院的研究小组推广了Willis理论来解释压电性，并证明了其等效动量可以根据电场来构成，从而扩大了超材料的设计空间。由于被动性，互易性和因果关系，研究者在数学上约束了这种广义威利斯材料的等效参数。这些约束的建立具有根本的意义，因为它们提供了理论和实验结果的可接受性以及应用的重要性，为潜在设备可能实现的最大响应提供了基本界限。相关研究发表在杂志《Physical Review Applied》上。（刘乐）

文章链接：

https://doi.org/10.1103/PhysRevApplied.14.064005

5.全息鬼衍射成像

鬼成像（GI）和鬼衍射（GD）利用来自目标的散射场与照明场的强度互相关来实现成像。尽管取得了很多成就，ghost框架下的成像技术局限于纯振幅物体成像和复值物体的调幅成像。近年来，随着优化理论和信息处理等先进工具的发展，衍射成像中的相位恢复问题越来越受到人们的关注。早期的研究报告了利用纠缠光子对恢复纯相位物体的衍射图样，随后证明用经典的非相干光也可以实现。但是对GI和GD的研究大多集中在理论上，实验上需要复杂的测量装置，并且局限于低空间变化的物体，如二元相位或特殊设计的相位物体。此外，采用重影方案的定量相位成像需要特别注意时间冻结强度模式的测量，而不应该使用时间平均。时间冻结强度记录的要求对于GI方案在实时场景下对二维和三维物体的定量成像具有重要意义。

最近，来自中国华侨大学（Huaqiao University）和印度理工学院（Indian Institute of Technology）的研究人员提出了一种同步定量相位和振幅成像的新方法，即GD全息成像术。为了达到这一目的，研究人员将一个参考随机场与来自GD系统的光场混合，并测量两个通道的强度相关性。这种相关全息图的数字处理提供了成像平面上的复值物体图像。通过利用来自伪热光源的时间冻结场，并考虑空间（而不是时间）的遍历性。这允许在评估相关结构时使用观测平面上的空间平均值作为集合平均值的替代。在这种考虑下，单个时间冻结散斑图案内的多个散斑点上的平均值可用于代替图案中单个点的多个不同散斑实现上的系综平均值。最后，研究人员通过仿真评估了该方法的有效性，并通过实验证明了纯相位物体、平面透明胶片和分辨率测试目标等的成像效果。文章以“Ghost diffraction holographic microscopy”发表在Optica上。（鲁强兵）

文章链接：https://doi.org/10.1364/OPTICA.409886

6.受剪纸启发的分层结构设计正/负热膨胀力学超构材料

大多数天然材料在加热时会发生各向同性膨胀，而具有优化微观结构的力学超构材料可以产生非常规的热膨胀行为，如零热膨胀、负热膨胀和热致剪切。这些力学超构材料越来越引起人们的关注，因为其在高精度空间光学系统、卫星的自适应连接组件、柔性微机电系统等领域的应用潜力巨大。由声子或电子跃迁驱动的高级框架材料通过利用最佳原子晶格结构显示出负热膨胀性能。然而，这些材料的设计自由度是有限的，因为很难对原子结构进行修改，而且它们本身的脆性也限制了其实际应用。相比之下，由微尺度或更大的结构构件组成的力学超构材料提供了显著增强的设计自由度。尽管以前研究过大热膨胀系数或超低热膨胀系数的超构材料，但实现大范围的热膨胀系数，并在高填充率的结构中实现较大的热致尺寸变化，仍然是一个挑战。

近日，美国西北大学John A. Rogers院士和清华大学张一慧教授团队受剪纸和折纸艺术启发，介绍了一种二维分层超构材料的设计概念和制造策略，该超构材料可以有效地将两个紧密排列的组成材料之间的热错配转化为巨大的双轴/单轴热膨胀/收缩。在较大的填充率下，这些系统不仅可以提供前所未有的负双轴热膨胀系数，而且还具有较大的双轴热膨胀性能。热变形的理论建模提供了对微观结构-性能关系的清晰理解，并作为设计选择所需热膨胀系数值的基础。热膨胀系数与密度的Ashby图可以作为分层超构材料与之前报道的系统作定量比较，表明大幅度扩大热膨胀系数可达范围的能力。结合理论和实验研究表明，这些力学超构材料在热应变随温度变化方面表现出线性响应，具有广泛的实用价值。相关研究发表在《Advanced Materials》上。（徐锐）

文章链接：

Guo, X., et al., Designing Mechanical Metamaterials with Kirigami‐Inspired, Hierarchical Constructions for Giant Positive and Negative Thermal Expansion. Advanced Materials, 2020.https://doi.org/10.1002/adma.202004919

7.压印光刻助力高性能封装的3D锂离子微电池制造

分布式传感器和致动器、微型机器人和其他微设备的功率需求引起了人们对二次微电池的极大兴趣，因为二次微电池的能量和功率密度要比传统薄膜微电池大得多。其中的一个主要挑战是，当电池的体积减少到10 mm³以下时，传统的制造方法由于封装方法施加的电化学惰性体积而变得不切实际。虽然增加电极的厚度能在一定程度上缓解这个问题，但增加电极的厚度将导致功率显著降低，因为由此产生的更长离子和电子传输路径。

近日，美国伊利诺伊大学香槟分校Pengcheng Sun等人通过压印光刻、自组装和电沉积的组合制备出了高活性体积分数、厚实、3D结构电极(V₂O₅阴极和Li金属阳极)的高性能微电池。为了应对密封封装的严峻挑战，微电池内填充了凝胶电解质。封装电池的面积能量和功率密度分别为1.24 J cm^-2和75.5 mW cm^-2，可在氩气中循环550次和在空气中循环200次，并且保留75%的初始放电容量。此外，一个未封装的电池，使用液体电解质，可提供218 mw cm^-2的功率密度。作者透露，在所有报道的微电池中，微电池具有最高的峰值功率密度。相关研究工作发表在《Advanced Materials》。（丁雷）

文章链接：Pengcheng Sun et al, High-Performance Packaged 3D Lithium-Ion Microbatteries Fabricated Using Imprint Lithography. Adv. Mater. 2020, 2006229.DOI: 10.1002/adma.202006229.

8.基于石墨烯的微型超级电容器的激光光子还原冲压超快制造

对安全和自我可持续能源的日益增长的需求导致超级电容器发挥越来越重要的作用，因为它们具有超快充放电率和几乎无限的寿命。向缩小尺寸和可穿戴电子产品的推动是一个挑战，因为这些设备需要柔性微型超级电容器(MSCs)。MSCs是超薄和可转移的，适合于小型化储能系统，并提供超高功率密度。

虽然在制备石墨烯基超级电容器方面已经取得了巨大的进展，但目前的方法（如电泳沉积技术、光刻技术、印刷工艺、化学气相沉积和其他化学方法效率低下，而且往往需要高温处理步骤、掩模和收集器或多台阶化学合成，限制了其广泛应用的潜力。此外，制造精度不能满足当前的需要。因此，开发一步、简单、高分辨率和高效率的方法仍然是制造MSCs的技术关键目标。其他小组提出了激光书写方法来制备石墨烯基MSCs。一些方法涉及使用贝塞尔光束或多点激光直接写入，以实现高效率。虽然与传统方法相比，制造效率更高，但仍远远不能满足大规模快速生产和工业化的要求。

此外，普通MSCs的能量密度低于微电池。在过去的十年中，石墨烯以其独特的二维结构，大的理论比表面积，优异的导电性和高的机械柔韧性而引起了人们的广泛关注。然而，与赝电容材料相比，纯石墨烯受到较低电容的限制。因此，可以将二氧化锰(MnO2)、铁氧化物(Fe₃O₄)和锡氧化物(SnO₂)等赝电容材料引入石墨烯基，以提高比电容。

近日，来自北京理工大学机械工程学院的Yongjiu Yuan等人提出了一种超快、一步、高分辨率、大规模的空间形状飞秒激光(SSFL)方法，用于激光诱导石墨烯(LIG)/MnO₂柔性MSCs的图案化。这种SSFL技术不同于以前报道的方法，它可以不需要任何其他方法的配合或激光直接写入的辅助，直接独立批量完成电子器件的处理。相关工作发表在《Nature photonics》上。（郑江坡）

文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-020-19985-2

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