非线性光学材料和技术近年来在光频率转换、光通信、量子信息处理及纠缠光产生等方面得到了广泛的关注与应用。然而，传统的非线性光学器件通常体积较大，这限制了其在现代集成光子学系统中的应用。超表面作为一种超薄、纳米级人工结构材料，为非线性光学提供了全新的解决方案。与传统非线性光学材料相比，超表面能够通过设计微结构单元（也称为“元原子”）来控制非线性光学信号的频率、极化和方向，实现多功能集成。然而，现有的非线性超表面技术主要依赖于改变元原子的几何结构来调整光学性能，这种方式缺乏原位调控能力，难以适应动态环境中的光学需求。
近期，由加州伯克利大学及哈佛大学的研究团队提出，转角堆叠的超表面可以显著提升其调控能力。该多层转角超表面可以通过调节层间距离（h）和扭转角度（θ）操纵参数空间中的二阶非线性系数（
）的拓扑奇点，以改变产生的二次谐波生成（second harmonic generation, SHG）的信号光的手性（左旋圆偏振或右旋圆偏振）及方向性（向上发射或向下发射）。这种设计引入了额外的结构自由度，使得非线性超表面的响应不再仅由元原子的微观结构决定，而是同时受到宏观几何参数的影响。这种多自由度调控使得扭曲多层超表面成为一种极具潜力的新型平台，用于动态调整非线性光学响应。该成果发表于Physical Review Letters，题为Control of chirality and directionality of nonlinear metasurface light source via moiré engineering。
本文第一作者是加州伯克利大学访问学者Huanyu Zhou。 本工作的完成单位为加州伯克利大学电子与计算机系，斯坦福大学应用物理系，新加坡国立大学物理系，和哈佛大学应用物理系。通讯作者为哈佛大学应用物理系研究员Haoning Tang博士。加州伯克利大学电子与计算机系Yuan Cao教授、斯坦福大学应用物理系Shanhui Fan教授和Beicheng Lou博士，新加坡国立大学物理系Xueqi Ni同学为本工作做出了重要贡献。
图 1：单层和双层超表面的有效二阶非线性系数及相量表示
1.双层转角超表面结构中的拓扑奇点操纵
该研究首先展示了在双层结构中通过同时控制元原子的几何参数和双层转角超表面的层间距离和扭转角度调控非线性响应的手性和方向性。具有三重旋转对称性的非线性材料其二阶非线性系数（
）只有两个非零分量，并且可以证明这两个分量各自对应在圆偏振基下完全解耦的两组SHG过程（即左旋圆偏振基波产生右旋圆偏振SHG，或右旋圆偏振基波产生左旋圆偏振SHG）。同时，各层所产生的SHG强度和相位可以以相量（phaser）形式展示在复平面上。将二阶非线性系数（
）写成一伪自旋形式，并将其以类似于偏振椭圆的画法表示在h-θ参数空间里，可以发现二阶非线性系数的手性奇点（C点）与旋涡奇点（V点）在参数空间中生成。这些拓扑奇点可以通过手性（handedness）和涡度（vorticity）来标记。
图 2：双层转角超表面参数空间中的
拓扑奇点
C点具有左旋（LH）或右旋（RH）的手性以及半整数（
±1/2）涡度，在这些点上非线性响应完全为对应的圆极化光，表现出手性特性。V点则同样具有左旋（LH）或右旋（RH）的手性但有着整数涡度（±1），在这些点上非线性响应完全消失。这些拓扑奇点的命名来自于光子晶体倒易空间中具有相似性质的同名偏振奇点。研究发现，一般来说，参数空间中有着两对具有相反手性的C点，并且相对于高对称线（θ=60°）镜像分布。通过改变单层元原子的几何参数（如臂长）可以令具有相反手性和相同半整数涡度（v=±1/2）的C点合并形成具有整数涡度（v=±1）的V点。因为双层超表面不具有z方向的对称性，当V点被实现在某一方向上的参数空间中时，可实现SHG的单向发射，而另一方向完全被抑制。而当V点被同时实现在向上和向下发射的参数空间中的同一点时，该点即为一个SHG发射被完全抑制的暗态。
图 3：双层转角超表面参数空间中奇点的演化
图 4：四层转角超表面结构中的拓扑奇点和全庞加莱球偏振操纵
2.四层转角超表面结构中的全庞加莱球偏振操纵
相比双层结构，多层（如四层）转角超表面通过增加层数进一步扩展了调控自由度。这种多层结构允许研究者在不改变元原子几何设计的前提下，仅通过层间参数实现非线性光学调控。四层超表面中，各层的扭转角度（θ1, θ2, θ3, θ4）和层间间隙（h1, h2, h3）共提供六个自由度（因为入射偏振态的任意性，不失一般性地，我们将θ1恒取为0）。这使得研究者能够对SHG的上下发射方向及其偏振态进行独立调控。
在双层结构中，对称性导致当实现单向发射时，即V点被实现在某一方向上，其位置必定位于高对称线（θ=60°）上。于是
必定为类x-偏振形式，SHG的偏振态被限制为于基波偏振态相同。在四层结构中，可以通过仅调节层间参数实现非对称的双向发射，即在一个方向实现完全抑制（即V点），而在另一方向上实现任意偏振态输出（全庞家莱球面控制，例如C点即手性发射），而无需改变元原子的几何设计。这种能力为设计多功能非线性光学器件提供了新的可能性。
供稿：课题组
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