连续域束缚态（BIC）这一概念近年来备受瞩目。作为一种嵌入于连续谱中却又完全局域化的模式，它具有无限窄的光谱线宽。凭借极强的光场局限能力和拓扑保护的鲁棒性，BIC模式展现出超高的品质因子，已被广泛应用于超低阈值激光器、非线性光学和超灵敏传感器等领域。基于此，本研究设计了一种基于BIC的二维材料-聚合物光子晶体。如图1a所示，该免刻蚀光子晶体由熔融石英衬底上的二维硒化铟与覆盖在上方的光刻胶组合而成，光刻胶层通过电子束曝光加工成光栅结构。此光栅结构在法向和倾斜入射下的仿真反射谱如图1b所示，在倾斜入射条件下可以观察到两个共振峰，它们随着入射角的减小逐渐靠近并最终在法向入射时合并为一。图1c的光子能带仿真与反射谱的结果一致，两个共振模式出现在1000 nm附近，并随波矢变化逐渐靠近并相互耦合。在Γ点处，模式间的强耦合带来了典型的驻波分布，其中高频模式的反对称电场模式表现出典型的BIC特征，其超高的品质因子和偏振涡旋分布也证明了BIC模式的存在。
图1 硒化铟上免刻蚀光子晶体的结构设计。
多层γ相InSe（厚度>20 nm）具有~1.25 eV的直接带隙，如图2a的能带结构所示，蓝色箭头表示高能的带间跃迁（B激子），由Se原子的pxy轨道组成的价带所主导。B跃迁所发射的光子表现出与单层WS₂和MoS₂相似的面内偏振特性。相比之下，低能的带间跃迁（A激子）主要涉及由Se原子的pz轨道组成的价带，A跃迁的光子主要沿InSe表面方向发射，表现出面外偏振特性，因而表面发射光致发光信号较弱。面外偏振特性在图2b的角分辨PL光谱中也得到验证。为此，我们将光栅设计为TM模式，以高效增强面外激子的跃迁并将其转化为表面发射，从而显著提高光致发光强度。图2f测量了光栅的角分辨反射光谱，与仿真的模式色散特性相合，在Γ点处可以清楚观察到BIC模式。由于BIC共振可以通过调整光栅参数实现可调性，研究中进一步制备了一系列具有不同光栅参数的腔体，可以成功将BIC共振调谐至不同波长位置。
图2 免刻蚀光栅结构的表征。
图3 BIC光栅上的光致发光增强。
在结构表征后，图3研究了该光栅对硒化铟的光致发光增强效果。图3a比较了硒化铟薄片在光栅/非光栅区域的光致发光光谱，可以观察到光栅区域的光致发光强度增强了约218倍，优于已有文献的报道。此外，光栅上的光致发光信号还表现出明显的线偏振特性与方向性。当光栅的谐振波长调节至1030 nm附近时，在光谱上进一步可以观测到新的激子-激子散射峰，实验中进一步通过温度相关和功率相关光致发光谱确定了激子-激子散射过程的存在。
图4 BIC光栅上的二次谐波增强。
除光致发光外，聚合物光栅还可显著增强硒化铟的二次谐波强度。实验中将BIC谐振波长调节至1030 nm，以匹配飞秒脉冲激光的激发波长。如图4a所示，光栅区域的二次谐波强度相比非腔体区域提升约404倍，表现出极强的非线性光学增强效应。光栅区域的二次谐波信号也具有显著的各向异性的偏振特性。由于激光波长恒定为1030 nm，因此实验中将BIC谐振波长调节至975 nm至1060 nm范围之间，以研究波长相关的非线性增强效果。如图4e所示，当谐振波长靠近1020 nm时，增强因子仍可高于200倍，这应归因于另一个导模共振模式与入射激光的耦合。而当谐振波长偏离激发波长过远时，增强因子则迅速下降，表明二次谐波增强效果对入射-共振匹配程度高度敏感。尽管BIC光子晶体是通过聚合物层制备而成，但该器件在强激光泵浦下仍展现出良好的稳定性。图4f对比了聚合物光栅与未覆盖聚合物的硒化铟薄片在不同激发功率下的二次谐波强度变化。聚合物光栅区域的损伤阈值高达5.945 × 10² GW·cm⁻²，与无光刻胶覆盖区域的损伤阈值相近，因而光刻胶层并不会降低器件在超快激光照射下的稳定性，为其实用化及长期运行提供了有力保障。
图5 二维圆柱阵列的免刻蚀光子晶体。
此外，免刻蚀光子晶体的概念还可进一步拓展，将更多样的结构设计结合进来。例如，图5中设计了另一种免刻蚀光子晶体——二维圆柱阵列。类似于先前介绍的光栅结构，硒化铟顶部的光刻胶被加工为规则排列的柱状结构。通过调整结构参数，在研究的波长范围内共出现四条能带，其中两条为TM模式，且在Γ点存在明显的BIC点。该结构中的光致发光和二次谐波信号分别可以被增强约240倍和434倍，表现出与光栅结构相当的增强能力。这些结果充分展示了免刻蚀光子晶体设计的灵活性与普适性。除了光栅和柱阵列外，更多不同几何构型和功能的光子器件均可通过相似的方式实现，为集成光子器件、非线性光学平台和二维材料研究等应用场景提供了极具潜力的新策略。
本研究设计了一种基于连续域束缚态的免蚀刻硒化铟光栅，谐振波长可通过光栅尺寸调控。此光子晶体能够高效耦合硒化铟中的面外激子，从而促进垂直材料表面方向的光致发光发射，实现了最高达218倍的光致发光增强，显著优于先前报道。在激子与腔内光子的高效耦合作用下，研究中在室温下可以观测到显著的激子-激子散射峰，而在无微腔的硒化铟表面则无法观测到此信号。此外，该光子晶体结构还实现了高达404倍的二次谐波信号增强。这种免刻蚀的光子晶体设计不只局限于光栅结构。作为一类新型的光子晶体结构，免刻蚀的聚合物光子晶体为低维材料的光物理研究提供了一种前景广阔的多功能平台，为诸如偏振光源、近红外发光二极管和光探测器等多种面向新型光子器件的多样化应用提供了无限可能。
