美国卡内基梅隆大学物理系史夙飞教授团队联合加州大学河滨分校和其他多家国际科研机构，在三层过渡金属二硫族化合物（TMDC）莫尔超晶格中，首次实现了四极激子（Quadrupolar Exciton, QX）与偶极激子（Dipolar Exciton, DX）之间的可控转化，揭示了强电子关联作用下的新型激子相变机制。
北京时间2025年8月21日，该成果以“Strong Interaction Driven Quadrupolar to Dipolar Exciton Transitions in a Trilayer Moiré Superlattice”为题发表于Nature Photonics。
本论文的共同第一作者包括孟余泽博士后、马磊博士、闫理博士、Ahmed Khalifa博士和陈东学博士后；通讯作者为史夙飞教授。
二维TMDC体系因其强光学响应和谷自由度，已成为探索激子及相关准粒子性质的重要平台。在双层莫尔超晶格中，大量研究已发现层间偶极激子以及莫特绝缘体、魏格纳晶体等强关联电子态。然而，拓展至三层结构后，系统出现了新的层自由度。能带杂化形成能量更低的能带导致四极激子的存在成为可能。理论上，这类激子具有独特的相互作用机制，可能导致全新的量子相变。但强关联导致的QX的量子态转换，例如在实验上实现和操控QX与DX的转化，目前没有相关的探索。
图1：三层莫尔超晶格中的四极激子光谱特征
研究团队制备了高质量双栅控的WSe2/WS2/WSe2三层莫尔超晶格器件。示意图如图1a所示，器件具备独立调节电场与掺杂的双栅结构。三层堆叠上下两层WSe2价带的能带杂化导致激子的空穴波函数分布于上下两层中，形成QX态（图1b、1c）。
随电场变化的光致发光（PL）谱揭示了两类激子的差异：零电场下的发射峰展现二次斯塔克效应，对应QX；而在约±30 mV/nm以上电场时的峰值线性移动，对应DX（图1d）。这为区分两种激子提供了直接的光谱标志。
图2：激子密度驱动的QX ↔ DX 转化
通过逐步提高激发功率，研究人员揭示了激子密度对相变的决定性作用：
在低功率（2.6 µW/µm2，每个莫尔晶格一个激子）下，QX信号强于DX信号（或QX信号与DX信号强度相当）（图2a）。
在中等功率（6.4 µW/µm2，每个莫尔晶格两个激子）时，DX谱峰强度明显超过QX。排除发光效率的影响，这表明QX的数量发生了明显减少。 理论模拟显示，当两个激子被困在同一莫尔势阱时，库仑排斥使“反向排列”的DX对相较于QX能量更低，因此QX自发转化为DX使得QX数量减少。
在更高功率（127.4 µW/µm2），强烈的库伦排斥削弱莫尔势禁锢，激子解禁锢并重新形成QX液体，实现 DX → QX 回转（图2c）。
归一化PL强度随功率与电场的二维图（图2d）将体系划分为三个区域：低密度QX区、中密度DX区、高密度QX区，示意图（图2e）清晰展示了不同密度下的稳定构型。
这一结果直接展示了激子-激子相互作用与莫尔势禁锢共同主导的激子相变。
图3：电荷掺杂驱动的QX ↔ DX 转化
团队还进一步利用静电调控探索掺杂效应：
在空穴掺杂 n=-0.7（每个莫尔晶格0.7个空穴）时，QX占优（图3b）；而当掺杂增加至 n=-1.5时，DX信号完全主导（图3a）。这一转变可理解为，空穴与激子的相互作用，类似上面提到的激子激子相互作用，抑制了层间隧穿，驱动 QX → DX 转化。
在电子掺杂区，即便是轻微电子n≈0.3，PL已表现出DX的线性电场响应（图3d–e），说明 QX对电子掺杂极为敏感。
这一发现突显了强电子-激子相互作用在调控激子态中的关键作用。
图4：完整相图揭示激子态演化规律
研究人员综合不同电场与掺杂条件，绘制了QX与DX相变相图（图4a）：
在低掺杂与零电场下，QX占优；
在空穴掺杂超过n=-1时，DX占优；
在电子掺杂区，DX几乎完全取代QX。
相图完整揭示了激子态在电场—掺杂二维空间中的演化规律，为未来研究多体激子相提供了调控手段。
研究合作者包括长期合作者加州大学河滨分校崔永涛教授课题组，美国洛斯阿拉莫斯国家实验室、美国亚利桑那州立大学、日本国立材料研究所、香港大学等多家机构。
该研究首次实现了在实验上通过激子密度与电荷掺杂两个手段，可控调节四极激子与偶极激子之间的转化。这不仅加深了对四极激子物理本质的理解，也为设计和探索新型关联激子相（如激子液体、激子晶体、激子绝缘体）开辟了道路。研究团队指出，该成果将为未来在多层莫尔超晶格中构筑量子多体相及发展新一代量子光电子器件提供重要支撑。
相关论文信息：
https://doi.org/10.1038/s41566-025-01741-x
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