英文原题：Nanoscale Thermomechanical Coupling Study on the Aging of NASICON-Type Solid Electrolytes
通讯作者：黄博远，南方科技大学； 靳洪允，中国地质大学（武汉）
作者：Xuyang Wang (王旭扬), Fang Wang (王芳), Qingfeng Zhu (朱庆丰), Mingqiang Cheng (程明强), Chunlin Song (宋春林), Yingzhi Li (李英芝), Zhouguang Lu (卢周广)
背景介绍
目前，固态电池领域关于电解质长效使役下的老化机理研究主要集中在电化学和力学特性退化方面，往往忽略了其热学性质的演化。电化学反应过程中所累积的热量可能影响电池性能，过多的热积聚甚至会引发热失控。已有研究报道在固态电解质与金属锂共同构成的固态电池中发生热失控现象，这引发了对固态电池热安全性的广泛关注。因此，深入理解固态电解质的热学性能及其耦合效应，对于提升固态电池的安全性与寿命具有重要意义。然而，当前对热学行为的研究多停留在宏观尺度，难以直观揭示电解质内部的微观力-热-化耦合过程。因此，亟需发展能够解析固态电解质微观热学特性及其耦合行为的表征方法。
文章亮点
近日，南方科技大学黄博远副教授联合中国地质大学（武汉）靳洪允教授在Nano Letters上发表了NASICON型固态电解质Li1.4Al0.4Ti1.6(PO4)3（LATP）老化机制的研究。研究人员基于扫描探针显微镜（SPM）的扫描热显微术（SThM）、扫描热离子显微术（STIM）、调幅-调频黏弹性成像模式（AM-FM）以及电化学应变显微术（ESM）对老化前后的LATP固态电解质进行了系统表征与对比，并从材料的力-热-化耦合行为上分析了LATP固态电解质的老化过程。
图1. SThM、STIM和AM-FM表征示意图及老化前后热导率、热膨胀响应与杨氏模量变化结果对比
循环过程中，由LATP和锂金属反应产生的Li₃Al₀.₄Ti₁.₆(PO₄)₃二次相在热导率、杨氏模量和离子活性方面均表现出显著下降。此外，在热膨胀响应方面，该二次相却展示出明显增强（由48.26 ± 1.46升至60.59 ± 4.47 pm）。
图2. 老化前后LATP的电化学应变演化
因此，通过结合多种SPM模式的表征数据以及有限元模拟结果，作者提出了一种基于力-热耦合行为的老化机制。在与锂金属组装电池进行充放电的过程中，LATP与锂金属反应生成二次相，该相的低热导率会引起局部热量积聚并产生热应力，而其较低的杨氏模量也导致该二次相会比未反应相发生更明显的热膨胀形变。最终，它们的耦合作用可能严重削弱锂金属电极与LATP固态电解质之间的物理接触和离子传输，从而加剧电池老化，具体表现为电池极化电压和阻抗的明显增大。
图3. 力-热耦合行为的有限元模拟
总结/展望
研究团队通过SPM的力学、热学以及电化学应变测试，从力-热-化耦合方面分析了LATP固态电解质的老化过程，有助于未来长寿命全固态锂电池的设计优化。
相关论文发表在Nano Letters上，南方科技大学硕士研究生王旭扬为文章的第一作者，南方科技大学黄博远副教授和中国地质大学（武汉）靳洪允教授为通讯作者。南科大李江宇讲席教授、卢周广教授和李英芝博士在该课题开展过程中提供了宝贵的建议。研究得到国家自然科学基金重大项目、深圳市科创委重点项目的资助。
通讯作者信息：
黄博远 副教授
黄博远，南方科技大学材料科学与工程系副教授、国家级青年人才。2016年本科毕业于南京大学，2020年博士毕业于美国华盛顿大学，致力于材料微纳表征与器件研究。首创人工智能原子力显微系统、力栅晶体管，系列成果入围科技“奥斯卡”R&D 100 Awards Finalist、入选MIT Technology Review最发人深思论文、荣获深圳市自然科学奖。目前以第一/通讯作者身份在JMPS、Science Advances、Advanced Materials、National Science Review等期刊发表论文22篇，主持国自然原创探索计划项目、重大研究计划集成项目课题等8项基金。
主页链接：
https://faculty.sustech.edu.cn/huangby/
靳洪允 教授
靳洪允，博士、教授、博士生导师、湖北省自然科学基金创新群体负责人；兼任中国硅酸盐学会微纳技术分会理事、副秘书长，微束新材料国家标准委员会委员，KZ航空发动机领域外聘技术专家。主要研究兴趣集中在航空发动机涂层、固态电池等领域，主持和承担了基金委重大项目、国家重点研发计划、国家自然科学基金、装发教育部联合基金、军队项目、湖北省科技创新重大专项、湖北省重点研发计划项目等课题10余项；在《Advanced Functional Materials 》《Energy & Environmental Science》《Nano Letters》《Journal of the European Ceramic Society 》等学术刊物上发表学术论文100余篇；授权相关国家发明专利30余项；制定行业/地方标准（规范）2项，团体标准1项；2011年和2015年先后两次荣获湖北省技术发明奖贰等奖（两次均排名第二），2023年获得湖北省技术发明奖一等奖（排名第一），2025年获得湖北省专利奖金奖（排名第一）。
主页链接：
https://grzy.cug.edu.cn/jinhongyun/zh_CN/index.htm
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Nano Lett. 2025, 25, 21, 8533-8540
Publication Date: May 17, 2025
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c00971
Copyright © 2025 American Chemical Society
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